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发展清洁替代燃料是实现“十四五”规划中“双碳”目标的关键，也是解决环境污染、资源匮乏等问题的重要手段[1–2]。乙醇（C2H5OH）具有碳排放较低和可再生的优势，被认为是一种清洁的替代燃料。然而，乙醇在实际使用过程中，由于其存在扩散性差、能量密度低、热值低等缺点，可能导致火花点火（spark ignition, SI）式发动机冷启动困难、燃料燃烧不完全等问题[3–4]。已有相关研究[5–6]证实，采用热值高且储能丰富的天然气（主要成分为CH4）作为乙醇燃料的补足剂，并掺混氢气（H2）可以增强乙醇的扩散性和热值，进而提高整体燃料的燃烧性能。然而，由于C2H5OH、CH4、H2均具有较低的爆炸极限，在实际使用过程中可能存在一定的爆炸风险。因此，若将C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料用作内燃机的替代燃料，必须首先了解其爆炸特性，以评估其在生产、运输、储存和使用过程中涉及的安全性问题。
Li等[7]、张衍等[8]、Bao等[9]从火焰形态、火焰层流燃烧速度以及火焰固有不稳定性角度，研究了掺氢对层流预混氢气/乙醇燃料燃烧特性的影响，结果表明，提高掺氢比例虽然能够显著加快火焰的层流燃烧速度，但同时会增加火焰的固有不稳定性。具体而言，随着掺氢比例的提高，火焰燃烧速度明显加快，同时火焰前锋面褶皱、裂纹明显增多，胞状结构由大细胞向更小细胞转变。Li等[10]、Mohammad等[11]探讨了氢气的体积分数和初始压力对氢气/甲烷/空气预混燃料火焰不稳定性的影响，发现热扩散和流体动力学不稳定性对氢气/甲烷/空气火焰不稳定性的影响随着氢气体积分数、初始压力的增加而增强。因此，掺混氢气、初始压力等其他初始条件变化会影响原始乙醇、甲烷燃料火焰的不稳定性，而不稳定的火焰可能迅速提高燃烧过程中的温度和压力，从而引发爆炸事故，即预混燃料的爆炸特性会随着初始条件的变化而变化。
爆炸参数，如爆炸压力p、峰值爆炸压力pmax、爆炸压力上升速率dp/dt、峰值爆炸压力上升速率(dp/dt)max、爆炸时间tc以及爆燃指数KG是评估爆炸特性、优化和设计燃烧装置的关键参数[12–13]。近年来，诸多学者从改变初始条件（当量比、初始压力、初始温度以及组分）角度对可燃混合物的爆炸特性开展了研究。Mitu等[14]发现，乙醇/空气混合物的峰值爆炸压力与初始压力呈线性正相关，峰值爆炸压力上升速率在很大程度上受到初始压力的影响，但对于初始温度的变化表现不敏感。Cui等[15]通过实验研究了甲烷/空气混合物的爆炸特性，结果表明，增加初始压力可以提高甲烷/空气混合物的峰值爆炸压力和峰值爆炸压力上升速率，而升高初始温度对峰值爆炸压力和峰值爆炸压力上升速率的影响是负面的。Liu等[16]发现，在稀薄燃烧和化学计量条件下，增加初始压力虽然会降低氢气/空气预混火焰的层流燃烧速度，但同时会促进火焰细胞的不稳定性，并导致更高的爆炸超压。Shen等[17]在20 L球型压力容器中研究了氢气/甲烷的爆炸行为，结果表明，增加氢气占比会提高爆炸压力上升速率的峰值，缩短爆炸持续时间。马秋菊等[18]讨论了氢气体积分数和初始点火能量对氢气/甲烷混合气体火焰传播、爆炸强度的影响，结果表明，与纯甲烷相比，掺混氢气能够提高火焰传播速度，并且氢气比例越高，火焰传播速度越快，峰值爆炸超压越大，此外，点火能量对火焰传播速度的影响不大，但提高点火能量可增强峰值爆炸超压，且增强效果在贫氢状态下更显著。张嘉玮等[19]研究发现，由于热损失的存在，氢气体积分数对氢气/乙醇混合燃料峰值爆炸压力的影响不大。Liu等[20]为了阐明当量比、氢气体积分数对氢气/甲烷火焰传播特性和爆炸压力的影响，在方形管道中进行了实验，结果表明，随着氢气体积分数的增加，火焰传播速度明显加快，“郁金香”形态火焰逐渐消失，此外，当当量比接近1且氢气体积分数大于40%时，爆炸超压将急剧增大，并且二次爆炸破坏更加严重。
此外，也有部分学者从基元反应敏感性角度分析了初始条件对预混燃料爆炸特性的影响。Liu等[21]利用球型爆炸容器研究了甲烷体积分数对氢气/甲烷混合燃料爆炸特性的影响，并进行了敏感性分析，揭示了影响氢气/甲烷混合燃料爆炸强度的最敏感反应，结果表明：甲烷体积分数的增加能够维持火焰结构的稳定，进而降低混合燃料的爆炸危险性；基元反应H+O2
$\rightleftharpoons $ O+OH（R38）和H2+OH$\rightleftharpoons $ H+H2O（R84）是促进OH自由基产生和消耗的最主要反应；随着甲烷体积分数的增加，OH自由基的产生和消耗均下降，导致爆炸反应强度减弱。Liu等[22]分析了氢气体积分数对氢气/甲烷混合物爆炸危险性的影响，发现氢气会增加甲烷/空气预混燃烧的爆炸风险，随着氢气体积分数的增加，关键基元反应R38和R84的反应速率加快，爆炸超压峰值增加更多，峰值爆炸压力上升速率提前到达。综上所述，目前的爆炸研究大多集中在单元或者二元燃料，并且侧重于燃料的火焰传播特性、爆炸特性参数等宏观特性。尽管有少数学者从基元反应敏感性角度开展了燃料爆炸特性的研究工作，但是将基元反应敏感性分析与爆炸反应路径分析结合，用于评估初始条件对燃料爆炸特性影响的研究非常少见。与单元燃料或者二元预混燃料相比，三元预混燃料的爆炸特性更加复杂，由于乙醇、甲烷以及氢气的反应活性、扩散性、热力学特性等理化性质存在差异，当这3种燃料混合燃烧时，燃料的燃烧反应过程、关键基元反应以及爆炸反应路径均可能发生改变，因此，需要更加深入地研究C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料的爆炸特性。此外，当量比、初始压力、初始温度等初始条件会影响燃料的爆炸特性。然而，目前针对当量比、初始压力和温度变化对C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料爆炸特性的影响机理尚不明确。基于此，本研究拟利用定容燃烧弹协同高速摄像机，探究不同当量比、初始压力和温度下C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料关键爆炸参数的变化规律；同时，利用Chemkin-Pro软件确定C2H5OH/CH4/H2预混燃料在爆炸过程中的关键基元反应，并分析初始压力对爆炸反应路径的影响，以期完善C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料爆炸特性的研究体系，为评估多元混合燃料燃烧性能、优化内燃机燃烧过程以及设计更加安全可靠的燃烧系统提供参考。
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用于爆炸研究的实验装置如图1所示。实验装置主要由定容燃烧弹（constant volume combustion bomb, CVCB）、加热装置、点火控制系统、数据采集系统、高速Schlieren成像系统、气体供应系统构成。CVCB为立方体结构，由高强度铬钢制成，可允许承受的最大爆炸压力为10 MPa。在CVCB两侧均匀安装6个加热功率为60 W的加热电阻，用来调节和维持实验所需温度，并使用K型热电偶（型号为WRNK-234）测量弹内温度。点火控制装置控制位于CVCB中心的电极进行点火，点火能量约为15 mJ。在实验过程中，由高速摄像机记录火焰实时燃烧图像；燃烧弹内的爆炸压力由压力传感器（型号为KISTLER 6115A）测量，并反映为电压信号数据。数字延迟脉冲发生器（型号为DG645）连接到高速摄像机和示波器，以确保它们在点火后同时捕获火焰图像并记录压力信号。此外，采用3个气体流量控制器控制CH4、H2和空气的供应。
详细的实验流程如下。
(1) 实验前准备：检查CVCB的气密性，并将CVCB加热至预设初始温度（370、400和450 K）。
(2) 实验过程中燃料、空气注入：首先，打开进气阀、排气阀以及真空泵，对CVCB进行3 min的洗气处理以排除上次实验燃烧残留对本次实验的影响；其次，关闭进气阀，将CVCB抽真空至绝对压力0.01 MPa，以保证液体C2H5OH燃料在注入CVCB后迅速汽化；接着，关闭排气阀和真空泵，使用微型注射器将液体C2H5OH注入弹内，使得C2H5OH的蒸发时间为5 min，此时液体乙醇已完全汽化；然后，接上进气管，打开进气阀，通过压缩泵经气体流量控制器将相应流量的CH4、H2注入CVCB内，再注入空气（79% N2和21% O2）直至预设初始压力；最后，关闭进气阀，将C2H5OH/CH4/H2/空气混合气静置3 min，以充分混合形成均质预混合气。
(3) 火焰燃烧纹影和爆炸压力数据记录：点火后，通过数字延迟脉冲发生器保证同时记录火焰纹影图像和爆炸压力数据。
(4) 每组实验重复步骤2和步骤3并且至少重复3次，以保证实验的可重复和准确性。
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当量比Φ定义为实际燃料和空气的体积分数之比（
$\varphi_{\rm{f,actual}} $ /$\varphi_{\rm{a,actual }}$ ）与化学计量燃料和空气体积分数之比（$\varphi_{\rm{f,stoich}} $ /$\varphi_{\rm{a,stoich}} $ ）的比值以C、H、O元素守恒定律为依据，将混合燃料等效为单一燃料CxHyOz，因此，C2H5OH/CH4/H2混合燃料与氧气（O2）完全燃烧的化学反应方程式为
式中：x、y和z分别为燃料中C、H和O的摩尔数。
现有研究[23–24]表明，当C2H5OH与CH4占比为1.25∶1的情况下，掺混10%氢气能够提高混合燃料的燃烧性能，并在一定程度上减缓发动机的爆震。因此，本研究选择C2H5OH、CH4、H2的体积分数（
$ {\varphi}_{{\mathrm{C}}_{2}{\mathrm{H}}_{5}\mathrm{O}\mathrm{H}} $ 、$ {\varphi}_{{\mathrm{C}\mathrm{H}}_{4}} $ 、$ {\varphi}_{{\mathrm{H}}_{2}} $ ）分别为50%、40%和10%。根据理想气体状态方程，可以计算得到注入CVCB内燃料和空气的总物质的量
$ {n}_{0} $ 式中：p0、T0为初始压力和初始温度；V为CVCB容积，V=2.067 L；R0为通用气体常数，取8.314 J/(mol·K)。此外，CVCB内燃料的物质的量仅与p0和T0有关，且与p0成正比，与T0成反比。
定义每次实验向CVCB内注入乙醇、甲烷、氢气和空气的物质的量分别为
$ {n}_{{\mathrm{C}}_{2}{\mathrm{H}}_{5}\mathrm{O}\mathrm{H}} $ 、$ {n}_{{\mathrm{C}\mathrm{H}}_{4}} $ 、$ {n}_{{\mathrm{H}}_{2}} $ 和$ {n}_{\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{r}} $ 。假设空气是由21%氧气和79%氮气组成的理想气体，那么氧气的物质的量可表示为$ 0.21{n}_{\mathrm{a}\mathrm{i}\mathrm{r}} $ 。由于C2H5OH在常温常压下为液体，所以C2H5OH的注入体积可表示为
式中：
$ {M}_{{\mathrm{C}}_{2}{\mathrm{H}}_{5}\mathrm{O}\mathrm{H}} $ 为乙醇的摩尔质量，取46.07 g/mol；$ {\rho }_{{\mathrm{C}}_{2}{\mathrm{H}}_{5}\mathrm{O}\mathrm{H}} $ 为乙醇在常温常压下的密度，取0.789 g/cm3。而CH4、H2为气体，所以注入CVCB内的CH4、H2的量可以通过计算CH4、H2的分压来确定
吕晓辉[25]、马熹群[26]采用相同的方法分别完成了对预混氢气/乙醇、氢气/汽油燃料的配置。本研究选择C2H5OH、CH4、H2的体积分数分别为50%、40%和10%作为典型的燃料配比，具体研究当量比、初始压力和初始温度3个变量对C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料爆炸特性的影响。实验工况的具体参数如表1所示。
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由于压力传感器的通道噪声效应，实验得到的压力数据呈现高频小幅振荡特征，从原始压力数据中难以准确确定爆炸参数。因此，在数据处理过程中，使用MATLAB中的高斯滤波器对原始压力数据进行平滑处理，得到滤波后的爆炸压力pfiltered和爆炸压力上升速率(dp/dt)filtered。图2展示了典型C2H5OH/CH4/H2预混燃料的爆炸压力p和爆炸压力上升速率dp/dt演变曲线。由图2可知，pmax、tc以及(dp/dt)max可通过滤波后的压力曲线数据直接获取。pmax为爆炸过程中压力的最大值，对应于图2中pfiltered的峰值。tc为爆炸压力达到pmax所经历的时间间隔，对应于图2中pfiltered抵达峰值所经历的时间。(dp/dt)max为dp/dt的最大值，对应于图2中(dp/dt)filtered的最大值。Xu等[27]、Li等[28]采用同样的方法获取了氢气/正癸烷/空气混合物和氨气/二甲醚的爆炸特性参数。
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图3展示了T0=450 K、p0=0.4 MPa时不同当量比Φ下C2H5OH/CH4/H2预混燃料的火焰纹影图像。图3中，Φ=0.8、Φ=1.0、Φ=1.2分别代表典型的贫燃混合物、化学计量混合物以及富燃混合物。从图3可以看出，在火焰传播初期，由于火焰受到强烈的拉伸和曲率影响，火焰前锋面相对光滑；随着火焰的进一步传播，由于拉伸和曲率的稳定作用削弱，火焰前锋面出现裂纹并开始形成胞状结构。此外，在相同的火焰半径（R）下，可以看出：Φ从0.8增加到1.2时，火焰的裂纹和胞状程度加深，火焰不稳定性增强。
图4选取了T0=450 K时不同p0和Φ下C2H5OH/CH4/H2预混燃料火焰纹影图像。可以看出，当p0=0.1 MPa时，火焰锋面仅有少量裂纹存在；当p0=0.2 MPa时，富燃混合物火焰锋面出现大量裂纹及胞状结构；而当p0增加到0.4 MPa时，火焰的裂纹和胞状程度明显加深。这表明初始压力对火焰形态存在显著影响，并且p0对富燃混合物火焰形态的影响比贫燃、化学计量混合物更明显。图5显示了p0=0.4 MPa时不同T0和Φ下C2H5OH/CH4/H2预混燃料火焰纹影图像。可以看出，升高初始温度可以对火焰裂纹和胞状结构的形成起到促进作用。此外，虽然升高初始温度会增强火焰的不稳定性，但其增强效果弱于当量比和初始压力。
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图6显示了当量比Ф、初始压力p0和温度T0变化下的爆炸压力曲线。可以看出，不同当量比、初始压力和温度下爆炸压力的演化规律均表现出类似的规律：在燃料燃烧的初期阶段，由于热量释放有限，爆炸压力缓慢增加；然后，进入快速燃烧阶段，由于混合燃料燃烧化学反应更加剧烈，持续放热，爆炸压力急剧上升直到峰值；最后，火焰前沿接触CVCB壁面，热量从CVCB壁面传出，爆炸压力逐渐降低。图6(a)显示了T0=450 K、p0=0.4 MPa下Ф对爆炸压力的影响。总体来说，贫燃混合物的爆炸压力相对低于富燃混合物的爆炸压力。这是由于在贫燃状态下，CVCB中燃料的含量较少，导致燃烧过程中热量释放较少。随着Ф的增大，燃烧的热能和绝热火焰温度升高，爆炸强度和压力增大[29]。图6(b)给出了T0=450 K、Ф=1.2下p0对爆炸压力的影响。从图6(b)可以看出，p0显著影响爆炸压力的上限。原因在于：(1) p0的增加增大了碰撞燃烧气体分子的动能，导致高能燃烧，爆炸压力增大；(2) 随着p0增加，CVCB内未燃烧燃料的密度增大，导致燃烧反应性增强，绝热火焰温度升高，燃烧过程中产生的热能更高，爆炸压力也更高[30]。此外，结合图4的火焰纹影图像可以看出：p0越高，火焰锋面褶皱、裂纹越多，火焰越不稳定，爆炸压力越强。图6(c)给出了p0=0.4 MPa、Ф=1.2下T0对爆炸压力的影响。可以看出，随着T0增加，爆炸压力降低，这是由于，一方面，在p0和Ф不变时，升高T0会促进CVCB内气体燃料分子膨胀，从而降低了单位体积内C2H5OH/CH4/H2预混燃料的分子数量，混合物总热值的降低会导致反应释放的热量减少，进而导致爆炸压力降低[31]；另一方面，可燃混合物的浓度减少也会减缓爆炸容器中的反应速率，降低产生的热量和释放的能量，从而导致爆炸压力降低。
图7展示了不同初始工况下的峰值爆炸压力pmax。从图7可以看出，随着Ф的增加，pmax先增大后减小，Φ为1.2～1.3时pmax达到最大值。这是因为随着Ф的增加，CVCB内反应物体积分数增加，导致爆炸更加强烈，pmax增大。然而，在极富燃料工况下，CVCB内氧气含量过少会导致燃烧不完全，因此，Ф=1.4时pmax略有降低。
初始压力p0和初始温度T0对峰值爆炸压力pmax的影响分别如图8和图9所示。可以看出，pmax随p0的升高线性上升，而随T0的升高线性下降，相关性可表示为
式中：a、b、c和d为相关性系数。
Xu等[32]也给出了pmax与p0、T0之间的线性关系。表2和表3给出了详细的线性相关系数。
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T0=450 K、p0=0.4 MPa、Ф为0.8～1.4下爆炸压力上升率dp/dt的变化曲线如图10所示。从图10可以看出：点火后，dp/dt曲线上升，由于燃烧增强，dp/dt达到峰值；达到峰值之后，受热损失的影响，dp/dt随传播时间的延长而减小，最终变为负值。随着Ф的增加，dp/dt呈现出先增大后减小的变化趋势，并在Ф=1.3时达到最大。也就是说，在低燃料混合状态下，CVCB内的电荷密度较低，导致CVCB内爆炸产生的热能较低，从而导致dp/dt较低。对于化学计量和富燃混合区，情况则正好相反，可见，dp/dt对Ф的变化十分敏感。此外，当Ф=1.4时，由于CVCB内燃料过剩以及氧气不足，使得燃烧速率减缓或燃烧不完全，dp/dt反而下降。
图11给出了T0=450 K、Ф=1.2时不同初始压力p0下的爆炸压力上升率dp/dt的变化曲线。由图11可知，dp/dt随p0增大显著增大。这主要是由于，随着p0的增加，燃料量增加，导致燃烧释放更多的热量，这会产生较大的压力波动，预混燃料爆炸反应更加强烈，从而导致dp/dt增大。
图12给出了p0=0.4 MPa、Ф=1.2时不同初始温度T0下的爆炸压力上升率dp/dt的变化曲线。可以看出，随着T0的升高，dp/dt达到峰值的时间越来越短；但升高T0对dp/dt的影响不大，dp/dt仅略有降低。Cui等[15]、Saeed[33]在对甲烷、甲醇的实验研究中也得到了相似的规律。dp/dt到达峰值的时间缩短是由于T0的升高导致火焰传播速度增大，最终缩短了整个燃烧反应的完成时间。T0对dp/dt影响不大的原因由两方面决定：一方面，T0的升高加快了火焰的传播速度，从而增加了燃料的峰值爆炸压力上升率；另一方面，T0的升高降低了爆炸容器内可燃混合气体的密度，从而导致峰值爆炸压力上升率下降。因此，这2个作用相反的方面导致T0对峰值爆炸压力上升率的影响微弱。
峰值爆炸压力上升率(dp/dt)max常用于描述和量化爆炸过程中的压力积聚，其对于评估爆燃指数KG也非常重要。KG可以表征爆炸的强度以及评估可燃混合物的爆炸后果和安全性，其值仅取决于燃料和初始条件，可以表示为
KG的等级由国家消防局定义，KG越大，表明爆炸反应越剧烈，爆炸产生的后果也越严重[32]。
图13和图14分别展示了所有实验工况下的峰值爆炸压力上升率(dp/dt)max和爆燃指数KG。可以看出，峰值爆炸压力上升率(dp/dt)max和爆燃指数KG的变化趋势相同，在本研究所有温度和压力工况下，(dp/dt)max和KG随着Ф的增大呈先增大后减小的趋势，并在Ф为1.2～1.3时达到最大值。由于爆炸反应性的增强，(dp/dt)max和KG在更高p0下更大；与此相反，T0对(dp/dt)max和KG的影响较小，特别是在较低压力下。此外，在本研究的实验工况下，C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料的最大(dp/dt)max、最大KG分别为165.61 MPa/s和20.83 MPa·m/s，说明燃料在燃烧容器中的燃烧相对安全。
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爆炸时间tc描述的是爆炸压力达到峰值爆炸压力pmax所经历的时间。在燃烧和爆炸中，tc对于理解冲击波的传播、能量释放至关重要。图15显示了不同当量比Ф、初始压力p0、初始温度T0下的爆炸时间tc。可以看出，在本研究的压力和温度下，tc先随着Ф的增大而减小，在达到最小值后，随着Ф的增大而略有增大。这是因为，在贫燃混合区，随着Ф的增大，火焰层流燃烧速度逐渐增大，反应更迅速。而在富燃区域，随着Ф的增大，氧气含量逐渐降低，火焰燃烧速度变慢，爆炸将持续更长时间。此外，p0的增加导致压力上升缓慢，火焰燃烧速度降低，tc增加，这与T0升高产生的作用相反。然而，当燃料处于富燃混合区时，不同p0下的tc之间的差异减小，这一规律在图16中可以更直观地观察到。
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本研究使用的C2H5OH/CH4/H2三组分燃料化学反应动力学机理整合了GRI-Mech 3.0甲烷燃烧反应机理和Mittal等[34]的乙醇氧化反应机理。然而，由于现有文献暂时缺少C2H5OH/CH4/H2三组分预混燃料层流燃烧速度的相关数据，因此，为了验证整合机理与实验结果的可靠性，对比了H2/CH4预混燃料的层流燃烧速度。本实验中的层流燃烧速度基于定容法（constant volume method, CVM）[35]确定
式中：
$ {S}_{\mathrm{L}} $ 为层流燃烧速度，γ为未燃烧混合物的比热容。图17展示了H2/CH4预混燃料在T0=300 K、p0=0.1 MPa条件下的层流燃烧速度对比情况。结果表明，本研究中的测量数据与文献[36–40]中报道的大多数据基本一致，与某些测量结果的差异可能是由于实验装置和实验数据后处理手段存在差异。因此，本研究整合的机理及得到的结论是可靠的。
为了进一步验证整合机理的准确性，将机理模拟的C2H5OH/CH4/H2预混燃料层流燃烧速度与实验数据进行了比较，如图18所示。其中，模拟结果通过Chemkin-Pro软件中的Premix模块计算得出。从图18可以看出，模拟得到的层流燃烧速度高于实验层流燃烧速度。模拟层流燃烧速度的高估可能是由于H+O2
$\rightleftharpoons $ O+OH和CO+OH$\rightleftharpoons $ CO2+H等基元反应产生的活性自由基促进了燃烧过程并提高了火焰的层流燃烧速度[30, 41]。总体来说，实验结果与模拟的预测趋势基本一致，不同p0下C2H5OH/CH4/H2预混燃料的峰值层流燃烧速度均出现在Φ=1.2时，这为建立或完善C2H5OH/CH4/H2三组分燃料化学反应动力学机理提供了一定的参考。 -
化学动力学分析揭示了反应机理的变化规律，包括中间活性自由基的形成和消耗等。分析燃料的反应机理可以帮助解释燃料爆炸的起始、发展和终止过程。同时，基元反应敏感性分析常被用来评估最具反应性的自由基或燃烧过程中的反应，而爆炸从本质上来说也是一种快速而剧烈的化学反应。因此，基元反应敏感性分析可以用于评估燃料微观层面的爆炸特性[42–44]。
为了进一步分析当量比Φ、初始压力p0和初始温度T0对C2H5OH/CH4/H2预混火焰爆炸特性的影响，从化学动力学角度分析了爆炸反应中活性自由基反应的演变。图19、图20和图21分别显示了Φ、p0和T0对C2H5OH/CH4/H2预混燃料的归一化敏感性系数的影响。敏感性系数为正，表明促进了燃料的爆炸反应；敏感性系数为负，表明抑制了燃料的爆炸反应。敏感性系数的绝对值越大，相应的促进或抑制作用越强。从图20和图21中的变化规律可以判断，链支反应H+O2
$\rightleftharpoons $ O+OH（R1）、CO+OH$\rightleftharpoons $ CO2+H（R24）、H2O+M$\rightleftharpoons $ H+OH+M（R8）以及三体链终止反应CH3+H (+M)$\rightleftharpoons $ CH4 (+M)（R96）是影响爆炸反应最敏感的4个基元反应。其中，链支反应R1涉及H基氧化生成OH基，极大地影响了C2H5OH/CH4/H2的爆炸反应；其次是定速反应R24，将C2H5OH/CH4/H2燃烧产生的CO转化为CO2，抑制了C2H5OH/CH4/H2的氧化速率。相反，链支反应R8和三体链终止反应R96抑制C2H5OH/CH4/H2的爆炸反应。从图19可以看出，Φ从0.8增加到1.2时，链支反应R1得到促进，使得其能够生成更多的OH自由基，同时抑制了R96的H自由基消耗，因此，相比于Φ=0.8，Φ=1.2时的爆炸反应更加剧烈，pmax更高。从图20可以看出，相较于p0=0.1 MPa，p0=0.4 MPa可以促进更多OH自由基生成，并且抑制H自由基的消耗，因此，在更高的p0下，燃料的pmax更大。此外，当T0=370 K时，R1产生的OH基略高于400和450 K时R1产生的OH基，同时R96消耗的H自由基更少，因此，C2H5OH/CH4/H2预混燃料在370 K下的pmax高于400和450 K下。结合图7、图13和图14发现，相较于Φ和T0，p0对C2H5OH/CH4/H2预混燃料爆炸特性的影响更显著。因此，结合燃烧、爆炸过程中关键反应和活性自由基的作用，构建了C2H5OH/CH4/H2预混燃料在不同p0下的爆炸反应路径，如图22所示。对于每条路径，箭头表示反应的方向，线周围给出路径中参与反应的自由基及其对应的转化率。为凸显C2H5OH/CH4/H2主要的反应通道并简化反应路径，图22中只绘制出百分数大于5%的反应路径。燃料的爆炸反应路径涵盖了脱氢反应、分子间的聚合以及氧化过程。可以看出，C2H5OH的主要反应途径为C2H5OH→C2H5O→CH3CHO→CO→CO2，CH4的主要反应途径为CH4→CH3→CH2OH→HO2→H2O。当p0从0.1 MPa增加到0.4 MPa时，在C2H5OH的主要反应路径中，由OH自由基主导的相对转化通量从25.1%降低至22.8%，C2H5OH→C2H5O的总转化通量下降了8.5%；CH4的主要反应路径中，由OH自由基主导的相对转化通量从47.7%降低至41.1%，CH4→CH3的总转化通量下降了11.7%；此外，H2的主反应路径中，由O/OH自由基引发的转化通量相对值从28.9%降低到15.5%，H2→H2O的总转化通量下降了26.8%。这种趋势表明，随着p0的增加，大大减缓了燃烧进程，使得燃烧反应更加缓慢，与图16中爆炸时间tc随初始压力p0的增加而增加的结论相同。此外，压力增加使得燃烧/爆炸过程中消耗的H、OH自由基降低，反应池中H、OH自由基浓度大大增加，从而导致高压下的爆炸反应强度更大。
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利用定容燃烧弹实验平台，探究了当量比Ф（0.8～1.4）、初始压力p0（0.1、0.2和0.4 MPa）和初始温度T0（370、400和450 K）对C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料的爆炸特性的影响。对实验测得的爆炸特性参数和爆炸过程中的化学动力学进行了分析，得到以下主要结论。
(1) 峰值爆炸压力、峰值爆炸压力上升率以及爆燃指数的最大值出现在富燃混合区（Ф为1.2～1.3），此时火焰的燃烧速度较快，爆炸时间最短。
(2) 增大初始压力、降低初始温度均能起到增强C2H5OH/CH4/H2预混燃料爆炸压力的效果。
(3) 敏感性分析表明，链支反应R1和链终止反应R96是影响C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料爆燃反应最主要的基元反应；当初始压力从0.1 MPa升高到0.4 MPa时，R1得到促进，反应能生成更多OH自由基，同时使得R96的抑制效果增强，消耗更少的H自由基，从而加剧了燃料的爆燃反应，这在爆炸反应路径中也能体现；此外，降低初始温度也会达到增强爆炸压力的效果。
(4) 实验工况下评估的C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料的最大KG为20.83 MPa·m/s，说明C2H5OH/CH4/H2三元预混燃料的燃烧处于相对安全水平。
高温高压对三元预混燃料爆炸特性的影响
Effect of High Temperature and High Pressure on the Explosion Characteristics of Ternary Premixed Fuel
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摘要: 乙醇/甲烷/氢气（C2H5OH/CH4/H2）作为一种新型的替代燃料，研究其爆炸特性对于我国新能源的可持续发展具有重要意义。在不同的当量比（0.8～1.4）、初始压力（0.1、0.2和0.4 MPa）和初始温度（370、400和450 K）下，从实验和化学动力学角度分析了其对关键爆炸特性参数，如峰值爆炸压力、峰值爆炸压力上升速率、爆炸时间以及爆燃指数的影响。结果表明，爆炸特性参数在当量比为1.2～1.3之间时出现极值。峰值爆炸压力与初始压力呈线性正相关，而与初始温度呈线性负相关。增大初始压力，火焰锋面裂纹、胞化程度加深，峰值爆炸压力增大。此外，实验工况下评估的最大爆燃指数为20.83 MPa·m/s，表明预混燃料的燃烧处于相对安全水平。基元反应敏感性分析表明：爆燃反应与H和OH自由基密切相关，而R1、R8、R24、R96是影响爆炸反应强度最重要的4个基元反应。研究成果可为C2H5OH/CH4/H2三元混合燃料在实际燃烧装置中的应用、燃料安全性评估以及爆炸事故预防提供参考。Abstract: As a new alternative fuel, ethanol/methane/hydrogen (C2H5OH/CH4/H2) is of great significance for the sustainable development of new energy in China. The effects of different equivalence ratios (0.8−1.4), initial pressures (0.1, 0.2 and 0.4 MPa) and initial temperatures (370, 400 and 450 K) on key explosion characteristics such as peak explosion pressure, peak explosion pressure rise rate, explosion time and deflagration index were analyzed from the experimental and chemical kinetics perspectives. The results show that the explosion characteristic parameters exhibit extreme values when the equivalence ratios between 1.2 and 1.3. The peak explosion pressure is positively correlated with initial pressure and negatively correlated with initial temperature, and this correlation is linear. With the increase in initial pressure, the crack and cytochemical degree of the flame front deepened, and the peak explosion pressure increased. In addition, the maximum deflagration index evaluated under experimental conditions was 20.83 MPa·m/s, indicating that the combustion of premixed fuel/air was at a relatively safe level. The reaction sensitivity analysis of the motives showed that the deflagration reaction was closely related to the H and OH radicals, and R1, R8, R24 and R96 were the top four motif reactions that had the most important impact on the explosion reaction intensity. This work can provide a valuable reference for the application of C2H5OH/CH4/H2 ternary mixed fuel in actual combustion units, the evaluation of fuel safety, and the prevention of explosion accidents.
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图 2 T0=400 K、p0=0.2 MPa、Ф=1.0时的pmax、(dp/dt)max和tc
Figure 2. Values of pmax, (dp/dt)max, and tc obtained at T0=400 K, p0=0.2 MPa, and Φ=1.0
图 3 T0=450 K、p0=0.4 MPa时不同Φ下的C2H5OH/CH4/H2火焰图像
Figure 3. C2H5OH/CH4/H2 flame images at different Φ when T0=450 K and p0=0.4 MPa
图 4 T0=450 K时不同p0和Φ下的C2H5OH/CH4/H2火焰图像
Figure 4. C2H5OH/CH4/H2 flame images at different p0 and Φ when T0=450 K
图 5 p0=0.4 MPa时不同T0和Φ的C2H5OH/CH4/H2火焰图像
Figure 5. C2H5OH/CH4/H2 flame images at different T0 and Φ when p0=0.4 MPa
图 6 当量比、初始压力和温度对爆炸压力的影响
Figure 6. Influence of equivalence ratio, initial pressure and temperature on explosion pressure
图 7 不同初始工况下C2H5OH/CH4/H2预混燃料的峰值爆炸压力
Figure 7. Peak explosion pressure of C2H5OH/CH4/H2 premixed fuel under different initial conditions
图 8 峰值爆炸压力随初始压力的变化规律
Figure 8. Relationship between peak explosion pressure and initial pressure
图 9 峰值爆炸压力随初始温度的变化规律
Figure 9. Relationship between peak explosion pressure and initial temperature
图 10 T0 = 450 K、p0=0.4 MPa时不同当量比下爆炸压力上升率的变化曲线
Figure 10. Time curves of explosion pressure rise rate under different equivalence ratio at T0=450 K, p0=0.4 MPa
图 11 T0=450 K、Ф=1.2时不同初始压力下的爆炸压力上升率的变化曲线
Figure 11. Time curves of explosion pressure rise rate under different initial pressures when T0=450 K and Ф=1.2
图 12 p0=0.4 MPa、Ф=1.2时不同初始温度下的爆炸压力上升率变化曲线
Figure 12. Time curves of explosion pressure rise rate under different initial temperatures when p0=0.4 MPa and Ф=1.2
图 15 爆炸时间与初始温度、初始压力的关系
Figure 15. Relationship between explosion time, initial temperature and initial pressure
图 17 以往研究中H2/CH4预混燃料层流燃烧速度的对比（H2与CH4体积分数之比为1∶4）
Figure 17. Comparison of laminar burning velocity of H2/CH4 premixed fuels from previous studies (The ratio of H2 and CH4 volume fraction is 1∶4)
图 18 C2H5OH/CH4/H2预混燃料实验得到的层流燃烧速度与整合机理模拟数据的对比
Figure 18. Comparison of experimental laminar burning velocity and integration mechanism simulation data of C2H5OH/CH4/H2 premixed fuel
图 19 不同当量比下的基元反应敏感性数据
Figure 19. Reaction sensitivity data of primitives at different equivalence ratios
图 20 不同初始压力下的基元反应敏感性数据
Figure 20. Reaction sensitivity data of primitives at different initial pressures
图 21 不同初始温度下的基元反应敏感性数据
Figure 21. Reaction sensitivity data of the primitives at different initial temperatures
图 22 不同初始压力下C2H5OH/CH4/H2的关键反应路径分析
Figure 22. Analysis of C2H5OH/CH4/H2 critical reaction pathways under different initial pressures
表 1 实验的初始条件
Table 1. Initial conditions of the experiment
Φ p0/MPa T0/K $ {\varphi}_{{\mathrm{C}}_{2}{\mathrm{H}}_{5}\mathrm{O}\mathrm{H}} $ /%$ {\varphi}_{{\mathrm{C}\mathrm{H}}_{4}}$ /%$ {\varphi}_{{\mathrm{H}}_{2}}$ /%0.8−1.4 0.1, 0.2, 0.4 370, 400, 450 50 40 10 
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表 2
$T_0 $ =450 K下峰值爆炸压力与初始压力的相关性系数Table 2. Correlation coefficient between peak explosion pressure and initial pressure at
$T_0 $ =450 KΦ a b 0.8 −0.039 30 4.716 11 0.9 −0.024 41 5.268 32 1.0 −0.006 71 5.439 43 1.1 −0.020 74 5.788 41 1.2 −0.009 14 5.997 85
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表 3
$p_0 $ =0.4 MPa下峰值爆炸压力与初始温度的相关性系数Table 3. Correlation coefficient between peak explosion pressure and initial temperature at
$p_0 $ =0.4 MPaΦ c d 0.8 3.409 94 −0.003 45 0.9 3.588 53 −0.003 33 1.0 4.428 85 −0.004 98 1.1 4.585 72 −0.005 12 1.2 4.551 11 −0.004 68
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