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由铈掺杂激活的Cs2LiYCl6（CLYC）探测器是一款兼具中子-伽马射线双模探测能力的新型探测器，常用于复杂辐射背景下的辐射测量，CLYC属于钾冰晶石类闪烁晶体，其具备以下几个优点：光产额高、能量分辨率较好、非比例响应低、中子-光子甄别能力优异等[1-3]。CLYC探测器的能量分辨率在0.662 MeV处一般为5%，略优于碘化钠，但与高纯锗、碲锌镉一类的半导体探测器相比仍存在不足，在目前的核辐射测量中，核素的种类丰富、特征能量多，在能谱中出现重峰的概率较大，对能谱的测量和分析带来了一定的困难，尤其是在核素的准确识别和活度分析方面影响更加明显[4-6]。采用合适的解谱方法可以弥补这一缺陷，常见的解谱方法有最小二乘法、剥谱法、Gravel法、神经网络方法、遗传算法、迭代法等[7-12]。本文使用蒙特卡罗方法模拟计算CLYC探测器的γ射线能量响应函数，并通过插值算法获得探测器的能量响应矩阵，结合MLEM极大似然期望最大化算法，实现对226Ra能谱、60Co - 137Cs混合能谱及152Eu复杂能谱的解析，对特征能量峰位和特征峰面积进行了准确识别与计算，基本验证了响应矩阵的准确性和解谱方法的可靠性。
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CLYC探测器测量γ能谱，可以理解为源发射的所有γ光子中，有一部分能够在探测器中引起能量响应，进入探测器的γ光子能够在γ能谱的每一个道址位置上存在一定概率产生计数。在一段时间内，所有进入探测器的γ光子在每一道址上引起的计数总和，即为该时间段探测器测得的一个γ能谱。在该过程中，探测器输出的γ能谱是源发射的γ光子与探测器能量响应的卷积，即，
式中：
$ y(i) $ 为探测器输出γ能谱；i为输出γ能谱的道址序号；$ r(i,j){\mkern 1mu} $ 为探测器的能量响应，即为道址j处对应能量的1个入射γ光子在道址i处引起的计数概率；$ g(j) $ 为原始γ光子，j为入射γ能谱的道址序号；N为能谱道址总数，$ 1\leqslant i\leqslant N $ ，$ 1\leqslant j\leqslant N $ 。上式可改为矩阵形式式中：
$ {\boldsymbol{Y}}=[y(1),y(2),\cdots ,y(N)] $ ，Y为探测器的输出γ能谱矩阵；$ {\boldsymbol{R}}=[{r}_{1}(1,1),{r}_{1}(1,2),\cdots ,{r}_{N}(N,N)] $ ，R为响应矩阵；$ {\boldsymbol{G}}=[g(1),g(2),\cdots ,g(N)] $ ，G为原始γ光子的矩阵。 -
针对能谱解析方程，需要采用合适的反卷积迭代算法进行求解，即可获得源发射的原始γ光子矩阵G，实现γ能谱解析。本文采用极大似然期望最大化算法对能谱进行反卷积迭代。
MLEM算法是迭代法中性能比较优异的算法之一，该算法是一种基于泊松统计模型的求解最大似然估计的迭代算法，相较于最小二乘法、逆矩阵法等传统能谱分析方法，其能够有效适应核辐射测量中的统计涨落[13]，且由于算法的迭代形式，在提高信噪比的同时能够避免非负解，有效减弱了探测器的展宽效应，提升了重峰的分辨能力，弥补了探测器自身分辨率不足的缺陷。
MLEM算法的迭代格式为
式中：k为迭代次数；
$ G_{j}^{(k)} $ 为经过k次迭代后的第j道道址的计数；$ Y(i) $ 为测量伽马谱中第i道址的计数；$ {R}_{ij} $ 为响应矩阵元素；N为γ能谱道址的总数。 -
响应函数是描述探测器对某单能入射γ射线的单个粒子在每一个道址上引起计数的概率分布函数。响应函数是计算响应矩阵的基础。在构建响应矩阵的过程中，结合蒙特卡罗模拟和插值算法能够在加快速度的同时保证构建精度，使用MCNP每间隔0.05 MeV模拟一个响应函数，通过插值算法可在两个响应函数之间计算出另一个响应函数。如图1所示，首先假设有两个响应函数分别是
$ {R}_{1}({E}_{1},e) $ 和$ {R}_{2}({E}_{2},e) $ ，将当前响应函数切分为四个部分。一般将假定插值段分为n个部分。然后可以分类计算得到每个插值响应函数$ {R}_{i}({E}_{i},e) $ 对应的点[14]。对于每部分k和每个
$ {e}_{i} $ ，找出匹配的一对点$ {e}_{1}({j}_{k}) $ 、${e}_{2}({j}_{k}) $ ，分别为从响应函数
$ {R}_{1}$ 、${R}_{2} $ 中，读出其值然后，响应函数
$ {R}_{i} $ 中对应能量$ {e}_{i} $ 的值由插值给出用上述插值方法可以生成所有的响应函数，通过该算法填充未模拟计算的间隔区域，可以获取能量范围内整个响应矩阵R。
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基于上述γ能谱解析方程、MLEM迭代算法以及响应矩阵插值方法，本文提出的CLYC探测器γ能谱解析方法工作流程如图2所示，主要分为响应矩阵构建和能谱解析两个阶段。
首先通过MCNP建立探测器物理模型，计算不同特征能量下的响应函数，随后根据插值算法构建高精度探测器响应矩阵，最后将实测γ能谱与响应矩阵代入MLEM迭代方程进行统计迭代求解，最终得到入射γ射线的真实能谱，从而实现对CLYC探测器的γ能谱解析。
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为了使模拟谱反映出统计涨落、电子学噪声等因素对能谱的影响，需要将模拟计算的γ能谱做高斯展宽，使特征峰呈现高斯分布的状态。在MCNP中可以通过FT8 GEB卡输入高斯展宽系数实现对能量沉积谱的高斯展宽，在MCNP中，高斯展宽的3个系数
$ a、b、c $ 满足[15-16]式中：
$ a、b、c $ 为高斯展宽系数；$ \sigma_ {\mathrm{FWHM}} $ 为能谱半高宽；E为入射光子能量。根据实验测得的相关参数，根据式（9），代入60Co和137Cs的3组半高宽与能量的数据，两边平方整理得到一个非线性方程组，使用Matlab求解该方程组得到a、b、c分别为0.072895 、0.009079 、0.000669 。本文使用的探测器为直径6.5 cm、高25 cm的圆柱体，晶体为直径、高度都为3.18 cm的圆柱体，晶体密度为3.31 g/cm3，探测器外部为铝壳，数字化谱仪为CAEN公司的DT5725S。源设置为距离探测器正前方5 cm的各向同性点源，图5为根据上述参数建立的MCNP计算模型。
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根据所建立的CLYC探测器MCNP模型计算响应函数，选取0～3 MeV的能量区间，每间隔0.05 MeV计算一个响应函数，计算得到CLYC探测器对伽马射线的能量响应如图6所示。根据式（4）～式（8），可以在能量范围内插值计算所有响应函数，通过填补未模拟计算的间隔区域，从而获得CLYC探测器对伽马射线的整个响应矩阵R，如图7所示。
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利用结合蒙特卡罗模拟和插值算法计算得到的能量响应矩阵，采用MLEM算法对226Ra能谱进行解谱，分别计算了迭代次数50次、100次、
1000 次、3000 次下的解析谱，不同迭代次数下的226Ra解析谱与实验谱的对比如图8所示。同时对实验测得的60Co−137Cs混合源γ能谱使用
3000 次迭代解谱，实验谱与解析谱的对比如图9所示，特征峰更加尖锐，60Co核素的两个特征能量分布更为独立。该方法在实验所测得三种放射源的能谱上均取得了较好的效果，为了评价该方法的复杂能谱分辨能力，需要引入具有重峰场景的能谱，由于实验室缺乏符合条件的放射源，于是采用MCNP模拟152Eu的复杂能谱，参考核素152Eu衰变发射γ能量的信息，选取了0.122 MeV、0.244 MeV、0.344 MeV、0.778 MeV、0.867 MeV、0.964 MeV、1.112 MeV、1.408 MeV等8个特征能量，它们的能量发射率分支比分别为28%、7.4%、26.2%、12.7%、4.09%、14.23%、13.35%、20.57%，总活度为3.7×105 Bq，放置于探测器正前方5 cm处，测量时间10 min，与实验测量条件一致，由于探测器能量分辨率较差，如0.778 MeV、0.867 MeV、0.964 MeV等能量相近的特征峰有相互重叠部分，特征峰位不明显，但经过MLEM迭代解析后，各相近特征能量峰位明显，可清晰辨别，解谱效果如图10所示。
根据解谱结果，随着迭代次数的增加，226Ra核素γ能谱的解析效果越来越好，原始能谱中不明显的特征峰在迭代次数较低时不能完全解出，在迭代次数
1000 次时，基本能实现能谱解析，特征峰位明显，在迭代次数3000 次时，解谱效果基本稳定，能够清晰分辨0.196 MeV、0.295 MeV、0.386 MeV、0.647 MeV四个特征能量；对于混合源能谱解谱效果也较为良好，0.662 MeV、1.173 MeV、1.332 MeV三个特征峰分辨较原谱更加清晰，152Eu复杂能谱的重峰区域得到了有效分离，将3000 次迭代次数下的解谱效果列于表1中。解谱后实验谱与解析谱的特征峰位道址误差在2道以内，精度较高，解析谱半高宽显著减小，能量分辨能力显著提高，解谱结果呈现良好的能量单色性，一定程度上提升了核素识别精度。
除定性分析以外，计算特征峰面积从而实现对核素活度计算的定量分析也是核辐射探测领域中的重要工作，分别计算了50次迭代、100次迭代、500次迭代、
1000 次迭代、2000 次迭代、3000 次迭代及4000 次迭代时的特征峰面积如表2和图11所示。226Ra与137Cs两类核素特征能量的峰面积随迭代次数的增加变化不明显，仅在500次迭代以下有小幅波动，整体变化趋势比较稳定，60Co的特征峰面积在迭代次数小于
2000 次时震荡比较明显，随着迭代次数的增加渐趋稳定。当迭代次数达到3000 次以后，各核素特征能量的峰面积计算结果均已平稳，峰面积数据与真实值误差较小，满足活度定量分析对峰面积计算误差的要求。 -
本研究基于蒙特卡罗方法和插值算法构建了CLYC探测器0 MeV～3 MeV能区的能量响应矩阵，并通过MLEM算法进行了伽马能谱的反卷积迭代，完成了对226Ra和60Co−137Cs及152Eu的能谱解析，并进行了定性、定量分析，结果表明，该解谱方法准确度较高，峰位道址误差在2%以内，有效提高了峰谷比和探测器的能量分辨能力，随着迭代次数的增加，特征峰面积均逐渐趋于稳定，能够为辐射测量工作提供准确的强度信息，验证了MLEM算法在定性定量分析工作上的可靠性。本文的工作为核素识别和活度计算提供了更高精度的数据处理基础，对γ能谱分析工作具有一定的参考意义。
基于蒙卡模拟能量响应的CLYC探测器γ能谱解析方法
Gamma spectrum analysis method for CLYC detectors based on Monte Carlo-simulated energy response
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摘要: 对于能量分辨能力不足的探测器，能谱解析工作能够提高核素识别和活度计算的准确度。CLYC探测器以其能够同时探测中子和γ光子的优点被广泛应用于中子-光子双模探测领域中，其能量分辨能力与高纯锗、碲锌镉等半导体探测器相比相对较差，在复杂的辐射环境中难以保证对γ能谱的分析精度。采用蒙特卡罗方法计算CLYC探测器的γ能量响应函数，并通过插值法构建探测器的能量响应矩阵，利用极大似然期望最大化算法（MLEM）进行γ能谱解析。选取0～3 MeV的能量区间，每间隔0.05 MeV计算一个响应函数，利用插值算法构建了CLYC探测器对γ射线的高精度响应矩阵，并结合MLEM算法对226Ra能谱、60Co−137Cs混合能谱及152Eu复杂能谱进行解谱验证，对特征峰面积进行了定量计算。结果表明：该方法能够有效克服探测器能量分辨率的限制，解谱后特征峰位清晰，复杂能谱中的重峰区域实现了有效分离，特征峰面积计算结果稳定，清晰反映了入射γ射线的能量和强度信息，提高了能谱分析的精度。Abstract:
BackgroundPrecise γ-ray spectrum analysis is essential for nuclide identification and activity quantification, but faces significant challenges when using low-resolution detectors such as CLYC scintillators in complex radiation fields. The limited energy resolution of these detectors often leads to overlapping peaks and obscured characteristic spectral features, which complicates accurate spectrum interpretation. PurposeThis study aims to overcome the inherent energy resolution limitations of CLYC detectors by developing a spectrum deconvolution method that can recover clear spectral information and separate overlapping peaks in complex γ-ray spectra. MethodsA detector energy response matrix was constructed by combining Monte Carlo simulations to calculate γ-ray energy response functions with an interpolation method. Response functions were derived across the 0−3 MeV energy range at intervals of 0.05 MeV to ensure high precision. Spectrum deconvolution was then performed using the Maximum Likelihood Expectation Maximization (MLEM) algorithm, which was then applied to analyze the original complex spectrum. ResultsThe method was validated by unfolding the spectra of a 226Ra source, a mixed 60Co−137Cs source, and the complex spectrum of 152Eu. The unfolded spectrum exhibited well-resolved characteristic peaks, effective separation of severely overlapping spectral regions, and stable quantitative results for characteristic peak areas. ConclusionsThe proposed approach significantly enhances the precision of γ-ray spectrum analysis with CLYC detectors. It successfully reveals the energy and intensity information of incident γ-ray, mitigates the detector’s resolution limitations, and provides a reliable method for analyzing spectra in complex radiation environments. -
Key words:
- spectrum unfolding /
- MLEM algorithm /
- CLYC detector /
- response function .
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图 1 两个模拟响应函数之间的插值方法
Figure 1. Interpolation method between two simulated response functions
图 4 60Co−137Cs混合源及226Ra能谱图
Figure 4. Gamma-ray spectra of 60Co−137Cs mixed source and 226Ra source
图 7 CLYC探测器对γ射线的响应矩阵R
Figure 7. Energy response matrix of CLYC detectors to gamma rays
图 8 不同迭代次数下的解谱对比
Figure 8. Comparison of spectrum unfolding results under different iteration counts
图 9 60Co−137Cs混合源
3000 次迭代解谱对比Figure 9. Spectrum unfolding at
3000 iterations of 60Co−137Cs mixed source
图 11 特征峰面积随迭代次数的变化曲线
Figure 11. Variation of characteristic peak area with the number of iterations
表 1 解谱结果
Table 1. Results of energy spectrum interpretation
energy/
MeVexperimental
FWHM/MeVanalytical
FWHM/MeVexperimental
channelanalytical
channelexperimental
resolution/%analytical
resolution/%relative
improvement/%0.196 0.02387 0.00581 66 65 12.17 2.97 75.60 0.295 0.02855 0.01565 93 95 9.68 5.31 45.18 0.386 0.03912 0.00965 124 122 10.13 2.50 75.33 0.647 0.06931 0.01098 213 212 10.71 1.70 83.25 0.662 0.07012 0.01525 223 224 10.59 2.30 78.25 1.173 0.07939 0.05184 390 390 6.77 4.42 34.70 1.332 0.08402 0.05149 446 445 6.31 3.87 38.72 
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表 2 不同迭代次数下的峰面积计算结果
Table 2. Calculation results of peak areas at different numbers of iterations
iterations peak areas for different energy/MeV 0.196 0.295 0.386 0.647 0.662 1.173 1.332 50 14056 / 34385 26088 128649 473261 478623 100 13397 11399 24484 25572 143790 479086 493475 500 12312 13905 23123 25062 146766 476543 508245 1000 12227 14195 23157 24976 145330 478110 506116 2000 12128 14052 23225 24891 144097 480865 497697 3000 12114 14005 23282 24857 143585 491375 490585 4000 12103 13982 23314 24835 143322 491351 491791
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图( 11) 表( 2)
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