束源炉是通过加热从固体或液体源材料中蒸发产生气相分子束流，分子在真空环境中扩散，并在衬底平面物理沉积，分子束流的形成和分布是本文的研究重点。1909年Knudsen M^[10]提出了束源炉的小孔蒸发模型，通过实验和推导将束源炉束流的产生简化为在小孔面积A_e和温度T下，蒸发出的分子通量$ \mathrm{\Gamma}\mathrm{_e} $：

式中，$ p\mathrm{_{eq}} $为源材料饱和蒸汽压强，$ p_{\mathrm{v}} $为出口压强，M为源材料分子质量，k_B为玻尔兹曼常量：1.381×10⁻²³ JK⁻¹，N_A为阿伏伽德罗常量：6.022×10²³ mol⁻¹。在超高真空环境下，$ p\mathrm{_v} $可忽略不计，代入参数可简化为：

上式计算得到了内从束源炉炉口出射的总分子通量，而分子从炉口出射后在空间中的分布是本文研究的重点关注内容，其直接影响分子到达衬底平面的分布均匀性。Knudsen的蒸发模型将束源炉的蒸发逸出简化为从一个封闭空间经过一个极薄的壁和极小直径的孔中逸出，并在孔的外围自由扩散，如图3所示。

对于理想的Knudsen蒸发源，平衡蒸汽压下的气体分子或原子从束流孔出射到真空环境中，被蒸发出的粒子会分布在与小孔轴线同轴的半球内。在与束流孔轴线夹角为θ的区域取立体微元dw，即在图3中θ角与θ+dθ的夹角范围与半径为r半球的相交区域，则单位时间内通过该立体角微元的分子数量为：

式中，$ \mathrm{\Gamma}\mathrm{_e} $为束流小孔出射的总分子通量，$ {\mathrm{d}}w={\mathrm{d}}S/{r}^{2} $为该微元区域对应的立体角。公式（3）也称为余弦出射定律。

在垂直布局分子束外延系统中，衬底平面水平，束源炉轴线与衬底平面中心共线，束源炉轴线与衬底平面法线成一定夹角，束源炉相对衬底在三维空间有如图4所示的关系。

衬底平面中心点A的入射分子通量表示为：

式中，$ {\mathrm{d}}S $为A点处的微元面。

束源炉内源材料蒸发到衬底平面任一点$ P $的分子通量$ \rm{\mathit{N}}\mathit{_P} $可表示为：

式中，$ I\mathit{\mathrm{_{\mathit{A}}}} $为束源炉沿轴线到达衬底中心A点的束流大小，r和$ r_{\mathrm{\mathit{P\mathrm{ }}}} $分别为炉口到达衬底中心和到达衬底平面上一点$ {P} $的距离，$ \theta 、\varphi 、\delta $为以衬底中心为坐标轴束源炉与衬底的夹角关系。

公式（5）为表明到达衬底平面的束流除了与源材料自身性质和加热温度有关，还与束源炉与衬底平面的角度和距离直接相关。以CdTe源材料为例，其他参数如表1所示，以夹角$ \varphi $为单一变量计算到达衬底平面的束流分布情况如图5所示。

由图5可知，随着束源炉轴线与衬底轴线夹角$ \varphi $从0°开始增大，瞬时到达衬底平面的束流分布从对称分布逐渐演变为峰值向束源炉方向偏移的分布，同时瞬间到达衬底平面范围内的束流近似线性上升，意味着到达衬底平面的瞬时分子通量分布不均匀，因此实际薄膜材料生长中衬底按一定速度旋转，以实现外延生长时到达衬底表面各位置分子通量均匀。

然而，Knudsen模型简化了束源炉口径等参数，实际上束源炉在腔体内为倾斜状态，坩埚内的源材料量不一样，坩埚壁吸附或反弹分子等情况，因此，Knudsen理论模型与真实情况存在一定偏差。一些研究者对Knudsen理论模型进行了修正，如对源材料蒸发的平衡蒸汽压^[11]、锥形坩埚蒸发发射^[12]、坩埚反射^[13]、坩埚壁厚讨论^[14]、倾斜液面^[15]、不同液面高度^[16]、不同布局^[17]等进行约束和公式修正。这些公式为简化计算而忽略部分边界条件，导致计算存在一定局限性。为此，通过COMSOL开展仿真计算，更接近真实地模拟束流分布。COMSOL是一种多物理耦合的仿真软件，其提供分子流模块，可模拟分子在超高真空中的物理运动过程^[18]。

束源炉的坩埚可设计为各种形状及不同开口方式，坩埚形状和开口方式决定了束流的分布，考虑到实际生长应用，需要对逸出束流开展仿真分析，计算其到达衬底的束流分布情况，并优化束源炉的设计与布局。针对束源炉束流分布问题，采用COMSOL仿真软件进行模拟分析，其提供的分子流模块通过构建稀薄气体流动模型来模拟超高真空环境下的分子流动情况。采用此模块可以计算边界上的分子通量，模拟薄膜材料生长过程中到达衬底表面的束流分布。

针对垂直型分子束外延设备，为讨论束源炉相对衬底平面的布局对外延薄膜材料生长束流均匀性的影响，本文以适用于8英寸材料生长的设备为基础仿真模型，开展束流分布计算分析，仿真模型如图6所示。在仿真中，设定分子质量、蒸发压和蒸发温度等边界参数，与公式（1）对应，以此计算分子蒸发过程。同时，束流的分布计算，受物理模型结构控制，在模型中分子的出射路径包括直接逸出坩埚、坩埚壁吸附和反弹等，在仿真模型中对坩埚壁设定漫反射边界条件。

以源材料CdTe为例，设定束源炉坩埚为圆柱形尺寸参数如图7（a）所示、装料深度为140 mm、束源炉与衬底平面夹角为35°、衬底尺寸为8英寸、表1中参数为基础条件，在COMSOL中采用分子流模块开展瞬态仿真，可以得到瞬间到达衬底平面的分子通量分布如图8所示。

图8结果显示，分子通量在衬底平面分布不均，右侧区域的分子通量相对更大，对应物理模型中，与束源炉的距离更小。实际分子束外延系统的整个生长过程中衬底匀速旋转，通过旋转抵消静态分布的不均性。本文将衬底平面旋转一周计算在衬底平面的分子通量分布如图9所示。

图9中8英寸范围内衬底平面的分子通量以同心圆的方式分布，模拟了生长过程中实际到达衬底平面的束流分布，以衬底平面直径为坐标范围，其分子通量分布如图10所示。图10显示其平面分子通量以圆心对称分布，非均匀性为8.2%，其不满足材料生长的束流均匀性分布要求，为此需分析束源炉布局对均匀性的影响，进而优化设计。

在分子束外延系统中，束源炉与衬底平面的距离和角度布局关系影响着束流的分布。本文以束源炉与衬底平面的距离和角度分别作为单一变量进行仿真计算，以达到最优均匀性为目的，实现最优布局设计。

以圆柱形坩埚的束源炉为仿真模型，坩埚内径为71.5 mm，深度为174 mm，装料深度为140 mm，表1为边界条件，在以束源炉与衬底夹角为单一变量下，计算不同角度所产生的束流在旋转衬底平面的分布。以8英寸衬底为边界，不同角度下的束流分布范围如图11所示。

在图11中，分别表示在不同角度下到达衬底平面的束流最大值、最小值和平均值，束源炉与衬底在不同角度下，对应其衬底平面束流的极值不同。在夹角为46°时，最大值与最小值最接近，意味着该角度下衬底平面束流的分布变化最小。

同理，以圆柱形束源炉结构为仿真模型，表1为边界条件，束源炉到衬底平面夹角为46°下，以束源炉到衬底平面距离作为单一变量，在8英寸范围内，对旋转衬底平面的束流分布做仿真，有如图12所示结果。

由图12可知，随着距离变大，到达衬底平面的平均束流变小，同时最大值与最小值之间的差距也缩小。结果表明，随着束源炉远离衬底，衬底平面束流的极值差变化有一个极速下降的过程，在远离一定距离后极值差下降速度减缓，图12中在距离大于300 mm时，束流极差比小于1.4%。虽然距离越远衬底平面的束流均匀性越好，但到达衬底平面的平均束流会减小，如图13所示，源材料的利用率会降低造成源材料的浪费。

综合上述角度和距离因素对衬底平面束流的影响，以本文模型为例，在46°夹角和300 mm的距离是一个较优的选择，其到达衬底的束流极差比小于1.5%，意味着非均匀性小于1.5%，同时减小源材料浪费率。

在束源炉设计时，束源炉坩埚的形状直接决定了源材料的容量和出射束流的分布。在分子束外延系统，坩埚形状的设计也直接影响了分子束外延系统中到达衬底平面的束流均匀性。

本文以不同形状的坩埚作为变量，设定束源炉到衬底平面中心距离为350 mm、角度为40°、蒸汽压为2.0×10⁻⁶ Torr、分子量为0.20401 kg/mol、蒸发温度为883.15 K等参数开展仿真实验，比较在衬底平面的分子通量分布。坩埚形状以典型的圆柱形、锥形和缩颈形坩埚为仿真模型，三种坩埚形状及尺寸如图7所示，仿真实验中源材料装料深度为140 mm。在旋转衬底平面的分子通量分布结果如图14所示。

由图14可知，在其他条件相同下，圆柱形、锥形和缩颈形坩埚的束源炉在衬底平面的分子通量分布不同，在旋转后得到的分子通量分布非均匀性分别为：4.36%、1.4%和2.35%。在上述模型中，锥形坩埚其到达衬底平面的分子通量分布均匀性相比其他两种更好。

束源炉坩埚的容量影响分子束外延系统的使用和换源频率，部分使用者为了能够延长换源周期，在系统中配置多个同样源材料的束源炉，提升外延工艺次数。在大尺寸分子束外延系统中，坩埚的容量更大。坩埚内源材料的使用量与出射束流的变化相关，在相同温度下束流的大小会随源材料的使用下降，直接影响薄膜材料生长的组分，因此，需要根据源材料的使用量来调整蒸发温度，保证束流的强度。通过束源炉内不同源材料量对束流的影响仿真，分析束流大小与材料使用量的相关性，在材料生长中更精准控制束流的大小。本文将束源炉内源材料装料量设置在10个不同的高度，仿真中蒸发面为圆柱形坩埚的水平等截面，相邻等截面之间距离相等，示意图如图15所示。

仿真实验中，束源炉坩埚内径为71.5 mm，深度为174 mm，最大装料深度140 mm，相邻等截面之间距离为7.5 mm，束源炉到衬底平面中心距离为400 mm，角度为46°，蒸汽压强为2.0×10⁻⁶ Torr，分子量为0.20401 kg/mol，蒸发温度为883.15 K，以源材料液面高度作为变量进行仿真实验，计算在衬底平面上的分子通量分布，以8英寸衬底平面中心和两端点的束流作比较，其束流变化如图16所示。结果显示，随源材料的使用，束流随之下降，衬底平面上靠近束源炉的一侧束流最大，束流下降速度也最快。在衬底中心位置，束流下降斜率约为−2/3。

本文通过对分子束外延系统中束源炉束流产生原理和出射分布做了理论分析，阐述了束流产生的计算公式和出射到空间中的束流分布计算方法。束源炉中的源材料蒸发到超高真空腔体内是一个复杂的过程，其涉及到分子在坩埚内的吸附和反射等过程，为更真实的反映到达衬底平面束流的分布，本文以实际模型为例，在COMSOL中使用分子流模块开展仿真，并对束源炉的不同布局、不同形状和不同源材料使用量进行仿真分析。在本文模型的不同布局中，束源炉与衬底夹角为46°时，其在衬底平面的束流极差值最小，束流均匀性最好；随束源炉远离衬底平面，束流极差值的减小，束流均匀性变好，在300 mm之后束流极差值变小趋势变缓，到达衬底平面的平均束流也减小，材料利用率降低。在相同条件下坩埚的形状影响着衬底平面的束流均匀性，本文模型中锥形坩埚束流均匀性优于缩颈形和圆柱形。综上可知，束源炉在腔体内与衬底平面通过合理的布局设计可以实现较好的束流均匀性和源材料利用率，本文模型中46°和300 mm是一个较合适的布局。此外，随着源材料的使用，到达衬底平面的束流逐渐减小近似线性下降，斜率约为−2/3。实际中分子束外延系统的设计需要考虑多种材料的束源炉和不同物理属性等问题，通过理论计算和仿真模拟选择一个合适的布局可实现更优的解。本文的研究为分子束外延系统相关设计者和使用者提供理论基础和更直观的设计及使用思路，特别是8英寸及以上的大尺寸分子束外延和特殊材料分子外延系统。