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热裂解原子氢源在材料表面处理、纳米制造及半导体工艺等领域[1-5]发挥着关键作用，其核心机制是通过对氢分子（H2）实施高温裂解，从而获取高纯度的原子氢（H）。在热裂解原子氢源中，气体从细长管路进入裂解腔时，由于空间尺度和压力条件的变化，分子平均自由程显著增大，导致气体流态发生转变，气体的克努森数（Kn）从连续流（Kn≤0.01）区域转变为过渡流（0.1≤Kn≤10）或分子流（Kn>10）区域。在这些流态下，分子间的碰撞频率显著降低，而气体分子与壁面的碰撞频率相对增加。气体的行为不再符合连续介质假设，而是更接近于粒子间的独立相互作用。传统基于连续介质假设的纳维-斯托克斯方程在这种情况下不再适用，因为它无法准确描述稀薄气体中的非平衡效应和壁面相互作用。而直接模拟蒙特卡罗方法（DSMC，Direct Simulation Monte Carlo） [6-10]作为一种粒子模拟技术，通过模拟大量分子的随机运动和碰撞，能够有效捕捉过渡流和分子流条件下的气体动力学行为。因此，针对裂解源内部的特殊流态特性，DSMC方法成为一种较为适合的解决方案。实际应用中氢分子裂解效率的精确预测和优化面临挑战，尤其是微观表面反应机理与宏观气体传输特性的耦合影响尚未充分阐明。
Tschersich K G和von Bonin V[11]通过电子轰击2600 K钨毛细管实现氢分子高效解离，建立透明流模型精准预测原子氢束角分布特征，证实低馈压下束准直性提升。Wicks G W等[12]使用四极质谱仪测量了商用原子氢源的裂解效率，其最高效率约达30%，且在分子束外延（MBE，Molecular Beam Epitaxy）工艺腔室内原子氢复合可忽略，裂解过程符合平衡模型。Ugur D等[13]设计了无辐射屏蔽的等温氢原子传感器，测量了商用原子氢源的氢原子通量与灯丝温度和氢气流速的关系。Mankelevich YA等[14]研究了双原子分子（H2, N2, O2）在金属热丝（HF，Hot Filament）表面上的解离过程，并提出了一个统一的两步反应机制。Plotnikov M等[15]依据Mankelevich YA等[14]提出的模型，提出了一种新的DSMC算法，并用无限长钽丝置于氢气的二维模型进行了模拟计算以验证算法。
传统研究多基于实验测量，难以准确描述实际复杂体系的分子碰撞、能量传递与反应空间分布。对于商用裂解源的DSMC模拟研究较少。
为此本文在 OpenFOAM 平台耦合微观反应概率公式与 Cercignani–Lampis–Lord （CLL）壁面散射模型，构建热裂解原子氢源的DSMC催化裂解壁面模型，突破实验方法在源内部流动测量的局限性；明确裂解效率主要由切向容纳系数调控，量化“流量−温度−裂解效率”非线性规律，填补微观反应与宏观流场耦合机制空白；同时通过流场仿真揭示氢分子与氢原子的速度、密度分布差异，为原子氢源结构优化及半导体 MBE 工艺应用提供定量依据。
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商用热裂解原子氢源前连接着细长的进气管路以适用低压环境。当气体经由细长管路进入裂解腔体时，由于空间环境变化，分子平均自由程显著增大，分子间几乎不发生碰撞。同时，裂解腔壁为金属钨，且维持较高温度，最大限度避免了复合反应的发生。基于以上特性，本研究将重点聚焦于氢分子的裂解行为，排除其他干扰因素的影响。
与再入飞行器在高空中氢气的分解不同[16-18]，裂解源内氢气分子的运动速度相对较慢，未达到量子动力学（Q-K，Quantum Kinetic） 模型[19-20]所定义的振动裂解温度。而气相反应需要第三体的参与，在分子流条件下气相复合反应可以合理地被忽略。
在使用DSMC方法模拟氢气裂解时，首先需要计算氢分子在热钨丝表面分解的微观反应概率。本方法采用Choquet I [21]提出的微观概率计算模型，用宏观参数来表达氢分子裂解的微观反应概率。
氢分子的宏观分解概率为表面分解的氢分子子与表面发生碰撞的氢分子总数之比，分子通量可以用式（1）表示：
其中pi为气体压强，k为玻尔兹曼常数。则宏观分解概率
$ P\left(T_{\mathrm{gas}}\right) $ 可以用式（2）表示为：式中
${n}_{{{\mathrm{H}}}_{2}} $ 为氢分子密度，F为表面粒子通量，$\tilde F$ 为氢原子生成速率。假设微观反应概率$ P\left(v_n\right) $ 取决于粒子沿表面法向的速度。然后将反应的宏观概率表示为微观概率的平均值，如式（3）：其中
$ f(v_n，T\mathrm{_{gas}}) $ 为麦克斯韦速度分布，如式（4）：其中气体温度
$ T\mathrm{_{gas}}=m_{\mathrm{H}_2}/2k\varepsilon $ ，分子速度vn=ϕ1/2，则P(Tgas)可以用式（5）表示为：进行拉普拉斯变换，得到关系如式（6）：
对于裂解反应，分子与壁面相互作用发生反应的前提是发生碰撞，但并不是所有的碰撞都是有效的。只有少数能量较高的分子碰撞后才能起作用。热能若不大于活化能，反应就不能进行，活化分子在反应物分子中所占的比例决定了反应速率的快慢。反应速率系数可以表示为式（7）：
式中Tw为表面温度，A为指前因子。对于氢分子的裂解反应，b=1/2。恒流状态下氢分子裂解处于平衡状态，根据文献[22]E=2.25±0.05 eV/molecule。
通过拉普拉斯逆变换得到使用宏观参数表达的微观反应概率如式（8）所示：
式（8）中，氢分子单次碰撞热丝的分解概率与气体压力无关。这与文献[22]的结论一致。
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DSMC方法是一种通过概率统计手段模拟气体分子运动与碰撞过程、进而求解稀薄气体流动问题的数值技术，其核心在于从微观分子行为出发，通过统计平均获得宏观流动特性，突破了传统连续介质流体力学在稀薄气体领域的适用局限。该方法的理论基础是玻尔兹曼方程，该方程描述了气体分子速度分布函数随时间和空间的演化规律，适用于克努森数在0.01至100之间的流动场景，涵盖了从近连续流到高度稀薄流的广泛范围。当气体稀薄化导致分子间碰撞频率降低时，基于连续介质假设的纳维-斯托克斯方程不再适用，而DSMC通过 “直接模拟”分子运动绕过了求解复杂偏微分方程的困难。
具体而言，DSMC 方法首先将流场划分为多个微小控制体，在每个控制体内跟踪大量虚拟分子的位置、速度等微观状态。这些虚拟分子并非真实分子，而是通过统计抽样原理生成的 “代表性分子”，其数量远少于实际分子，但足以通过统计规律反映真实流场特性。分子间的碰撞过程通过 “硬球模型”或更精确的势能模型进行模拟，以硬球模型为例：假设分子为刚性球体，根据相对速度和数密度计算碰撞概率，通过随机抽样判断碰撞是否发生，并依据动量和能量守恒定律更新碰撞后分子的速度。对于分子与壁面的相互作用，则通过定义反射模型（如镜面反射、漫反射或部分漫反射）来处理边界条件，模拟分子在壁面处的动量和能量交换。
在模拟过程中，DSMC 通过 “时步分离” 原则将分子运动和碰撞过程解耦：在一个时间步长内，先让所有分子以当前速度运动，更新位置；再基于更新后的分子分布计算碰撞事件，确保碰撞仅发生在同一时间步内进入同一单元的分子之间。这种处理方式既保证了计算效率，又避免了对分子运动轨迹的精确追踪。随着模拟的推进，通过对海量分子的位置、速度等微观信息进行统计平均，即可导出密度、速度、温度等宏观流动参数。例如，某区域内分子速度的矢量平均对应宏观流动速度，动能的统计平均对应温度，分子数密度则直接关联气体密度。
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热裂解原子氢源的入口采用特征尺寸极小的狭缝结构，如图1所示。气体经狭缝进入低压裂解腔时，因腔内压强显著降低，分子平均自由程较狭缝入口处大幅增大。这种设计使得分子从狭缝到裂解腔内壁的运动时间极短，且能减少分子间的碰撞次数，有效减少了传输过程中的能量损耗。在高温裂解环境下，长平均自由程避免了裂解产物因频繁碰撞而重新结合，显著提升了裂解反应的选择性与效率。狭缝的几何限流作用与两端的压强差相配合，促使气体流动状态从狭缝入口端的高压连续流（粘滞流）逐步过渡到裂解腔内的低压分子流。这一过程通过精准控制平均自由程与流态转变，确保气体分子以可控速率均匀进入高温低压环境，同时维持裂解腔的真空度与温度均匀性，为高效、可重复的裂解反应提供了关键条件。
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本文使用开源软件OpenFOAM中的dsmcFO-AM+模块，并根据式（8）的微观裂解概率建立催化裂解壁面，分子碰撞模式为劳森伯格那克可变硬球模型（LS-VSS，Larsen Borgnakke Variable Soft Sphere）钨壁面采用Cercignani–Lampis–Lord（CLL）模型进行热裂解原子氢源的DSMC模拟，仿真的工艺参数如表1。
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CLL 模型是满足归一化条件和互异性原理、恒为正的散射模型[23-24]，含两个独立参数（法向容纳系数 αn，切向容纳系数σt）以反映不同方向的散射特性。图2展示了流量Q=0.176 sccm及灯丝温度T=2500 K时，法向容纳系数与切向容纳系数对裂解效率的影响。法向影响系数对裂解效率的影响较小，仅在αn与σt同时为0时（镜面反射）会降低裂解效率；而切向调节系数的增大会显著提升裂解效率。
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氢气等效背景压强（Beam Equivalent Pressure，BEP）为1×10−6 mTorr 和6×10−6 mTorr的实验数据组[12]与数值实验结果进行对比，裂解率趋势一致性较好，如图3所示。原子氢裂解源的裂解反应起始于1800 K，随着温度升高具备足够活化能的氢气分子比例增加，裂解效率呈指数式提升。当灯丝温度为2500 K 时，0.176 sccm（BEPs=1×10−6 mTorr）的氢气裂解效率可达28%；而当流量增大至1.056 sccm（BEPs=6×10−6 mTorr）时，裂解效率降至约12%。
这种流量-裂解效率负相关特性，本质源于气体分子与壁面切向调节系数的变化：提高氢气流量会增加裂解腔内氢分子的运动速度（图4），导致切向容纳系数减小。本工作中，氢气流量0.176 sccm下切向调节系数为0.5；1.056 sccm下切向调节系数为0.01。这与文献[25]中切向速度对光滑表面切向容纳系数影响的研究结果一致。当切向容纳系数减少时，分子保留较多碰撞前的切向速度。分子流线与热丝平行，不易与热丝发生碰撞。
氢分子在传输狭缝内的速度较低，进入裂解腔后迅速增大。氢气流量Q=0.176 sccm时，氢分子在近出口处速度较大，腔内流速约1200 m/s；而Q=1.056 sccm时，氢分子腔内整体流速大，超过2000 m/s。
氢原子流线及速度云图如图5所示，流线轨迹较为复杂。Q=0.176 sccm时，氢原子的速度分布与氢分子有明显差异，氢原子在Al2O3支撑及热丝附近速度较大；Q=1.056 sccm时，氢原子腔内速度分布较为均匀，低于氢分子的速度，约为1000 m/s。
氢分子密度分布云图如图6所示，氢分子在0.176 sccm下，热丝附近的氢分子密度向出口递减，在出口的分布也较为均匀；在1.056 sccm下，氢分子集中在热丝附近，热丝表面和壁面的氢分子密度低，出口处氢原子呈环状分布。
氢原子的密度分布云图如图7所示，0.176 sccm下氢原子的出口处密度均匀性优于氢分子，低压力下氢原子自热丝向两端扩散，在整个腔内均匀分布，但由于入口狭缝的作用，不存在反流；1.056 sccm氢原子腔内分布集中在热丝附近，出口处集中在中心。
对MBE工艺中热裂解原子氢源常用工作温度2173/2273/2373 K下各个流量进行预测，结果如图8。
当进气流量增大时，分子裂解率呈现 “先陡峭下降、后趋缓并趋近稳定值”的非线性变化特征。这一衰减趋势随温度升高而显著加剧，高温工况下，流量对裂解率的抑制效应显著加剧。流量大于1 sccm时氢气的裂解效率趋于稳定，这源于切向系数已足够小，趋近于0（镜面反射）。这一结果与金刚石氢活化工艺模拟[26-27]中使用清洁表面的Baule公式一致。
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本研究针对热裂解原子氢源内部流态与催化裂解过程，基于DSMC方法开展模拟工作，揭示了微观反应机制与宏观传输特性的耦合规律，主要结论如下：
（1）结合微观反应概率公式（式9），采用 OpenFOAM平台自主开发的壁面催化裂解模型，成功表征了热钨丝表面氢分子的催化裂解行为。模拟结果表明，当灯丝温度为2500 K、氢气流量0.176 sccm时，裂解效率可达28%，与实验数据趋势一致，验证了 DSMC 方法在热裂解氢原子源的适用性与模型的有效性。
（2）CLL模型下法向调节系数对于裂解率影响小，裂解效率主要由切向系数调节。
（3）裂解效率随灯丝温度升高呈指数增长，随流量增大显著下降。高温下分子单次碰撞分解概率提升，但流量增加会导致壁面切向系数降低，氢分子难以与钨丝碰撞裂解。
（4）氢分子与氢原子的速度分布具有显著差异，氢分子的流线更加平滑。入口狭缝的限流作用有效抑制了氢原子返流，使其集中在热丝；氢分子数密度在裂解腔入口急剧衰减。出口区域氢原子集中于中心，而氢分子分布相对均匀。
本研究针对CLL模型完成了裂解源的数值模拟实验。后续研究可拓展至更复杂的化学反应模型，例如自动识别粒子速度确定切向容纳系数；可依据出口区域分子与原子的分布特征，在原子氢源出口位置增设扩散板结构，通过调控引出流场均匀性提升裂解产物利用率；同时，针对氢原子在裂解源前端的集中分布特性，可进一步优化腔体几何参数，设计适配的导流结构以增强氢原子引出效率。
基于DSMC方法的热裂解原子氢源数值仿真
DSMC-simulation of the Thermal Hydrogen Atom Source
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摘要: 热裂解原子氢源在材料处理与半导体工艺中至关重要，其核心是通过高温催化裂解氢分子（H2）生成原子氢（H）。针对裂解腔内过渡流/分子流态下连续介质假设不再适用的情况下，研究基于直接模拟蒙特卡罗方法，结合微观反应概率公式，在OpenFOAM平台构建催化裂解壁面反应模型，揭示热钨丝表面氢分子裂解机制及流场分布特性。仿真结果显示，当灯丝温度为 2500 K、氢气流量0.176 sccm时，裂解效率可达28%，而流量增至1.056 sccm时裂解效率降至约12%；且裂解效率随灯丝温度升高呈指数增长，随流量增大显著下降。同时，通Cercignani–Lampis–Lord （CLL）模型分析发现，裂解效率主要由切向容纳系数调控，法向容纳系数影响极小；氢分子与氢原子在速度、密度分布上存在显著差异，入口狭缝可有效抑制氢原子返流。上述结果验证了Direct Simulation Monte Carlo （DSMC）方法在热裂解氢原子源模拟中的适用性与模型有效性，为原子氢源裂解工艺优化及结构设计提供关键参考。
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关键词:
- 直接模拟蒙特卡洛法(DSMC) /
- 热裂解原子氢源 /
- 仿真
Abstract: The thermal hydrogen atom source is crucial in material processing and semiconductor technology. Its core principle is to generate atomic hydrogen (H) through the catalytic cracking of hydrogen molecules (H2) at high temperatures. Considering that the continuum hypothesis is no longer applicable under the transitional flow or molecular flow regime in the cracking chamber, this study constructs a catalytic cracking wall reaction model on the OpenFOAM platform. By integrating the Direct Simulation Monte Carlo (DSMC) method with the microscopic reaction probability formula, we reveal the cracking mechanism of hydrogen molecules on the surface of the hot tungsten filament and the characteristics of the flow-field distribution. The simulation results show that at a filament temperature of 2500 K and hydrogen flow rate of 0.176 sccm, the cracking efficiency reaches 28%, which drops to about 12% when the flow rate increases to 1.056 sccm. The cracking efficiency grows exponentially with higher filament temperature but decreases significantly with increased flow rate. Cercignani–Lampis–Lord (CLL) model analysis reveals it is mainly regulated by the tangential accommodation coefficient (negligible impact from the normal one). H2 and H atoms differ notably in velocity and density distribution, and the inlet slit effectively suppresses H atom backflow.These results confirm the DSMC method applicability and the model effectiveness, providing key references for optimizing hydrogen atom source cracking processes and structure. -
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图 1 热裂解原子氢源的结构模型：1.气体入口，2.钨壁面，3.Al2O3支撑，4.钨热丝，5.出口
Figure 1. Structure of the thermal hydrogen atom source: 1. Gas inlet, 2. Tungsten wall, 3. Al2O3 support, 4. Tungsten hot filament, 5. Outlet
图 2 法向、切向容纳系数与裂解效率的关系
Figure 2. Relationship between normal/tangential accommodation coefficients and cracking efficiency
图 4 氢分子流线及速度云图。（a）氢气流量Q=0.176 sccm，（b）氢气流量Q=1.056 sccm
Figure 4. Hydrogen molecule streamline and velocity cloud map. (a) Hydrogen flow rate Q=0.176 sccm, (b) Hydrogen flow rate Q=1.056 sccm
图 5 氢原子流线及速度云图。（a）氢气流量Q=0.176 sccm，（b）氢气流量Q=1.056 sccm
Figure 5. Hydrogen atomic streamline and velocity cloud map. (a) Hydrogen flow rate Q=0.176 sccm, (b) Hydrogen flow rate Q=1.056 sccm
图 6 热丝端及出口氢分子密度分布云图。（a）氢气流量Q=0.176 sccm，（b）氢气流量Q=1.056 sccm
Figure 6. Cloud map of hydrogen molecule density distribution at the filament and outlet. (a) Hydrogen flow rate Q=0.176 sccm, (b) Hydrogen flow rate Q=1.056 sccm
图 7 热丝端及出口氢分子密度分布云图。（a）氢气流量Q=0.176 sccm，（b）氢气流量Q=1.056 sccm
Figure 7. Cloud map of hydrogen atomic density distribution at the filament and outlet. (a) Hydrogen flow rate Q=0.176 sccm, (b) Hydrogen flow rate Q=1.056 sccm
图 8 不同温度下氢气流量与裂解率的关系
Figure 8. The relationship between hydrogen flow rate and cracking efficiency at different temperatures
表 1 用于模拟的工艺参数
Table 1. List of process parameters for simulation
组件 值 灯丝温度 1200−2500 K 钨壁面温度 800−1200 K 氢气流量 0.176/1.056 sccm 泵速 2200 L/s DSMC时间步长 1×10−6 s DSMC粒子数量 4~8×106 总模拟时间 0.02 s 
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