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核数据是核科学与工程应用的基础数据[1]. 从20世纪60年代开始, 许多国家在实验测量数据的基础上, 通过核反应理论模型计算以及合理的内插与外推给出物理上自洽的、全套的评价中子核数据, 并存入自己建立的核数据库中[2,3]. 目前国际上主要有5大评价中子核数据库, 分别是中国CENDL[4]、美国ENDF/B[5]、日本JENDL[6]、欧洲JEFF[7]和俄罗斯BROND[8]. 中子俘获截面数据是核数据的主要组成部分之一, 在核装置与核能系统设计、运行及核物理基础研究中具有重要的参考价值和实际用途[1-3].
中子俘获截面测量一般采用瞬发γ法和活化法两种. 其中, 瞬发γ法探测系统可分为高分辨率γ射线探测系统、γ射线全吸收型探测系统和总能量型探测系统[2]. 高分辨率γ射线探测系统一般采用高纯锗探测器, 主要用于轻核或质子数、中子数接近幻数的原子核中子俘获截面测量. 全吸收型γ射线探测系统一般采用效率较高的NaI(Tl), BGO或 BaF2晶体大型阵列探测器, 可开展样品量少、短寿命放射性核素测量工作. 总能量γ射线探测系统一般采用效率较低的C6D6 闪烁体探测器, 结合脉冲高度权重技术(PHWT)可获得超低中子本底伽玛事件. 以上3种类型的探测系统中, C6D6闪烁体探测系统因其搭建成本相对低、散射中子本底少、电子学与数据获取系统简单、数据分析容易等特点常被用于中子俘获反应截面实验研究.
中国散裂中子源反角白光束线(CSNS Back-n) C6D6探测系统为我国开展包含共振能区的中子俘获反应核数据测量工作提供了非常重要的实验平台[9,10]. 实验中采用较厚的样品能够提高数据统计, 但也增加自吸收效应等问题而降低数据精度. 本工作利用CSNS Back-n C6D6探测系统, 开展了不同厚度的镥(Lu)样品中子俘获反应实验测量, 深入研究了样品厚度对截面数据的影响, 为今后同类实验中选择合适的样品厚度提供参考依据.
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中国散裂中子源(CSNS)于2018年建成, 是我国“十一五”期间重点建设的大科学装置, 属于世界四大脉冲散裂中子源之一[9]. CSNS加速器具有双束团和单束团两种脉冲模式, 质子束流功率为100 kW, 能量为1.6 GeV, 平均流强为64 uA, 脉冲重复频率为25 Hz, 脉冲宽度为41 ns, 中子产额可高达2.0 × 1016 s–1. 反角白光束线(Back-n)是CSNS的重要实验平台之一, 主要用于中子核数据实验测量工作. 反角白光束线位于CSNS质子束流反角(180°)方向, 束线全长80 m, 共有两个实验终端, 分别在距离散裂靶约55 m (实验一厅)和76 m (实验二厅)处. 为降低实验二厅的本底, 在通道与二厅的连接处安装有1 m厚的聚乙烯、铅等材质制作成的屏蔽门. 目前CSNS Back-n能够提供从热中子到200 MeV的连续中子束流, 满足了我国开展包含共振能区和快区的中子俘获反应实验研究的迫切需求[10].
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本实验选择共振能区俘获截面较高的天然镥(natLu)为待测样品, 其两个稳定同位素分别为175Lu(97.41%)和176Lu(2.59%). 175Lu是重要的指示剂核素, 177Lu是医用治疗放射性核素, Lu作为最后一个稀土金属元素在核安全、核装置设计、聚变反应堆第一壁材料改性等方面具有广泛的应用价值.
中国原子能科学研究院提供了厚度分别为1.06和0.207 mm的两个自撑金属natLu样品, 纯度为99% (含1%的181Ta). 选取的标准样品为0.1 mm厚Au, 评估本底样品分别为0.53 mm厚natPb、0.4 mm厚59Co和natAg. 实验样品具体信息如表1所列.
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Eljen Technology公司生产的一款液体闪烁体EJ315, 其主要成份为含碳和氘元素的材料, 密度为0.95 g/cm3. EJ315闪烁体因具有较快的时间响应和低中子灵敏度等优点, 广泛应用于伴有较强中子本底的γ射线探测实验. CSNS Back-n C6D6探测系统的探测器由4个EJ315闪烁体耦合ET9390KB光电倍增管组成[11]. 4个探测器分别固定在铝型材支架的4个顶角, 探测器的中心轴线与中子束流方向均成125°夹角. 支架底部中心位置装有空心铝管样品架, 探测器表面圆心距实验样品中心的距离为144 mm. C6D6探测系统采用全波形数字化采集数据获取方法, 实时记录全部相关物理量, 可按照物理目标需求进行逐事件的离线数据分析. 利用基于欧洲核子研究中心(CERN)开发的ROOT软件包完成了本实验离线数据处理工作.
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有机液体闪烁体对探测粒子的能量响应严重依赖粒子的电离本领, 常用标准伽玛射线源对探测器进行能量刻度. 文献[12, 13]中介绍了多种能量刻度方法. 其中, 最典型的方法是直接用康普顿峰位(或半高宽)来确定康普顿边缘位置进行刻度. 蒙特卡罗方法被认为能够更准确、更方便地确定康普顿边缘位置, 从而进行能量刻度.
采用蒙特卡罗方法对C6D6探测器系统进行能量刻度. 首先, 利用60Co和137Cs两个标准伽玛源在实验上测量光输出谱. 其次, 利用蒙特卡罗程序Geant4模拟得到光输出谱并对其进行高斯展宽. 最后, 比较实验光输出谱与模拟谱, 联系模拟谱的最大康普顿电子能量所对应的实验谱道数得到能量刻度系数, 达到探测系统能量刻度目的. 图1和图2分别给出了C6D6探测器系统光输出谱比较和能量刻度结果.
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脉冲高度权重技术[14] (PHWT)是利用C6D6探测系统研究(n, γ)反应截面的一个关键工作, 其作用是使探测效率
$ {\varepsilon }_{\rm{\gamma }} $ 与入射γ射线能量$ {E}_{\rm{\gamma }} $ 成正比, 如(1)式所示:其中, WF和
$ {R}^{\rm{\gamma }} $ 分别为权重函数和光响应函数, α为常数. 权重函数可近似为4阶多项:为获得精确的权重函数WF, 利用Geant4蒙特卡罗程序模拟得到了27组单能γ射线光输出谱. 单能γ射线从样品上均匀分布发射到达探测器并损失能量, 经过考虑光响应函数和高斯能量展宽, 最终记录准确的光输出谱. 把(2)式代入(1)式, 利用ROOT软件包中的MINUIT程序拟合得到系数
$ {\alpha }_{k} $ . 图3给出了0.1 mm厚Au靶的光输出谱(图3(a))、权重函数(图3(b))、原始探测效率(图3(c))和权重后的探测效率(图3(d)). 由图3(d)可知, 权重后的探测效与入射γ射线能量线性关系非常好. -
实验本底[15]主要是由中子和γ射线引起的本底, 包括束流、样品、探测系统和环境相关的本底. 实验本底也可分为时间相关和无关的本底, 其中时间相关的本底包括: 1. 中子在靶内产生的弹性散射, 散射中子被周围材料俘获所产生的本底; 2. 束内γ射线产生的本底; 3. 中子在周围环境中被俘获产生的本底; 4. 中子在周围环境中产生散射, 散射中子又被俘获产生的本底; 5. 环境活化产生的本底. natPb靶测量可确定时间相关的本底成份1和2. 空靶测量可扣除时间无关的本底和时间相关的本底成份3, 4和5. 总本底可写成:
其中,
$ {B}_{\rm{e}}\left({E}_{\rm{n}}\right), {B}_{\rm{n}}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 和$ {B}_{\rm{\gamma }}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 分别表示空靶、散射中子和束内γ射线本底,$ {f}_{\rm{e}} $ ,$ {f}_{\rm{n}} $ 和$ {f}_{\rm{\gamma }} $ 是对应的归一化系数.图4给出了Au靶和空靶的权重计数谱对比. 实验中在第一个准直器前面放置1 mm厚镉(Cd)吸收片, 用于去掉源中子能谱中小于0.3 eV能区中子[16]. 因此, 图4给出的空靶和Au靶计数谱中0.3 eV以下能区属于活化本底. 空靶实验测量被安排在样品测量后, 导致空靶活化本底计数较高. 通过将空靶归一至小于0.3 eV能区Au靶的权重计数谱就可确定(3)式中的
$ {f}_{\rm{e}} $ 因子.根据散射中子形状与中子速度成反比关系, 利用公式
${B}_{\rm{n}}\left({E}_{\rm{n}}\right) = {a}/{\sqrt{{E}_{\rm{n}}}}$ 拟合Pb靶低能计数谱确定散射中子贡献(如图5(a)所示). γ本底形状是从Pb靶计数谱中扣除散射中子贡献后的能谱形状来估算, 并可用(4)式进行拟合[17], 见图5(a)黑色实线.为确定束内γ和散射中子归一化因子
$ {f}_{\rm{n}} $ 和$ {f}_{\rm{\gamma }} $ , 使用黑色共振法测量了natLu靶加Co和Ag吸收片的计数谱, 如图5(b)所示. 将(4)式归一至5 eV(Ag吸收能点)和132 eV(Co吸收能点)的吸收谷确定了$ {f}_{\rm{n}} $ =$ {f}_{\rm{\gamma }} $ = 0.05. -
中子俘获产额
$ Y\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 可用(5)式进行理论计算[11], 其中N为样品面密度,$ {\sigma }_{\rm{t}}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 为反应总截面,$ {\sigma }_{\rm{\gamma }}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 为俘获截面. 当样品很薄($ N{\sigma }_{\rm{t}}\left({E}_{\rm{n}}\right)\ll 1 $ )时, 中子俘获截面近似于俘获产额, 即$ Y=N{\sigma }_{\rm{\gamma }} $ .本实验测量研究中, 对于中子能量为
$ {E}_{\rm{n}} $ 的可分辨共振区实验俘获产额$ {Y}_{\rm{e}\rm{x}\rm{p}} $ 表示为其中,
$ {f}_{\rm{A}\rm{u}} $ 为通过Au 靶4.9 eV共振峰的俘获产额确定的归一化因子,$ {N}^{\rm{w}}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 为权重后的净计数率($ {N}^{\rm{w}}\left({E}_{\rm{n}}\right)={C}^{\rm{w}}\left({E}_{\rm{n}}\right)-{B}^{\rm{w}}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ ,$ {C}^{\rm{w}}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 和$ {B}^{\rm{w}}\left({E}_{\rm{n}}\right) $ 分别表示样品和本底权重计数谱),$ \Phi \left({E}_{\rm{n}}\right) $ 表示入射到样品上的中子注量率[18,19]. 通过以上权重函数和本底分析, 并利用(6)式得出natLu靶的中子俘获产额. -
共振反应实验研究中常利用R矩阵理论分析产额分布获得共振参数导出截面. 用于研究中子俘获反应的R矩阵理论分析程序主要有SAMMY和REFIT等[20]. 本文选用SAMMY程序进行实验产额数据拟合分析, 选取ENDF/B-VIII.0评价数据为初始值, 并考虑实验误差、多普勒展宽、分辨率展宽和多重散射等多方面修正[21,22].
不同厚度natLu靶的中子俘获产额和SAMMY拟合结果如图6所示, 黑色实心点和蓝色空心点分别表示1.06和0.207 mm厚的结果, 从图6可知厚靶产额相比薄靶多, 而且多个峰位处出现饱和现象.
本文用残差来检验实验数据和SAMMY程序拟合结果之间的可靠性. 图7给出了1.25—1.85 eV能量范围内不同厚度natLu靶中子俘获产额分布, 其中, 黑色实心点为实验数据、红色实线为SAMMY拟合结果、绿色实线为ENDF/ B-VIII.0评价数据的SAMMY计算, 下方小图为对应的残差. 从图7俘获产额谱和残差分析可知, 薄靶实验数据能够很好地再现ENDF/B-VIII.0评价数据库, 厚靶由于测量时间短, 统计误差较大, SAMMY拟合的结果并不是很好.
图8为1.85—6.5 eV范围内不同厚度natLu靶中子俘获产额分布. natLu靶中4.3 eV共振峰主要是181Ta (4.28 eV)和176Lu (4.31 eV)贡献, 其中181Ta占主要部分. 从图8(b)中厚靶的实验结果上不能测到181Ta的共振峰, 但是可以观察到共振结构, 主要是由共振能量间隔太小、共振峰平台叠加所致. 同时厚样品会增加中子在样品中的散射次数, 减少中子的平均自由程, 使俘获的能量产生变化. 在薄靶的实验结果中可以观察到明显的181Ta的共振峰, 这与评价数据是相符合的.
为了进一步检验本实验测量的准确性, 定义了共振因子
$ {R}_{\rm{k}} $ :其中
$ {g}_{\rm{J}} $ 为自旋统计因子,$ {{{\varGamma}} }_{\rm{n}} $ 为中子宽度,$ {{{\varGamma}} }_{\rm{\gamma }} $ 为γ宽度,$ {{\varGamma}} $ 为总辐射宽度($ {{\varGamma}} ={{{\varGamma}} }_{\rm{n}}+{{{\varGamma}} }_{\rm{\gamma }}) $ . 表2列出1.25—6.5 eV范围内6个共振峰的共振因子, 并与ENDF/B-VIII.0数据库及Noguere等[23]的实验结果进行了比较. 比较结果发现, 厚靶的共振因子与ENDF/B-VIII.0数据库的偏差较大, 薄靶的共振因子与Noguere等[23]和ENDF/B-VIII.0数据库的结果符合较好. 在4.28和4.75 eV中子能量的共振因子偏差很大. 这些分歧可能来自于中子和γ射线在较厚样品中的多次散射和自吸收效应等问题.将100 eV范围内提取出不同厚度natLu的共振因子
$ {R}_{\rm{k}} $ 与ENDF/B-VIII.0数据库的共振因子$ {R}_{\rm{k}} $ 进行对比. 在0.6—1.4范围内进行高斯拟合, 其均值μ表示测量数据与数据库之间的准确性, 方差σ表示数据的离散程度, 具体结果如图9所示. 可以看出薄靶的准确性较好, 其方差也比厚靶小. -
通过比较不同厚度的natLu靶(n, γ)反应实验结果发现, 厚靶在大部分强共振峰位置的产额均出现了饱和现象, 薄靶则没有. 厚靶因其自屏蔽效应等问题, 共振能量间隔较小的位置不能明显地给出共振结构, 并且共振曲线也出现了扭曲现象. 利用多级R矩阵SAMMY分析程序从实验俘获产额中提取了共振参数. 对比了实验与ENDF/B-VIII.0数据库的共振因子, 结果发现较薄natLu样品实验结果能够很好地再现ENDF/B-VIII.0评价库和文献数据. 鉴于本实验结果, 建议今后同类实验研究中尽量选择较薄的样品.
不同厚度镥样品中子俘获反应实验研究
Neutron capture cross section measurements for natLu with different thickness
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摘要: C6D6闪烁体探测系统结合脉冲权重技术被广泛应用于中子俘获反应截面测量研究. 实验中采用的样品厚度直接影响中子束流时间, 同时也影响实验数据的可靠性. 本文基于中国散裂中子源反角白光束线(CSNS Back-n) C6D6探测系统, 对比研究了不同厚度的镥(Lu)样品中子俘获反应截面的实验测量. 利用GEANT4蒙特卡罗程序模拟了考虑样品厚度的探测系统光响应, 计算出精确的脉冲权重函数. 实验中, 通过采用较长中子飞行距离和本底测量, 得到了高精度的共振区产额分布. 通过R矩阵理论分析产额分布, 得到了相应的实验共振参数. 结果发现, 较厚Lu样品因其厚度效应导致共振曲线发生变化, 实验共振参数与ENDF/B-VIII.0评价数据库差距较大; 然而, 较薄Lu样品实验结果能够很好地再现ENDF/B-VIII.0评价数据.Abstract: The C6D6 detection system coupling with the pulse height weighting technique is widely used for experimentally measuring the neutron capture cross section. The thickness of sample used in the experiment directly affects the neutron beam time and the reliability of the experimental data. In the present work, we compare the lutetium (Lu) neutron capture reaction cross sections among the samles with different thickness, obtained by the C6D6 detection system of the back-streaming white neutron beam line at China spallation Neutron Source (CSNS back-n). The light response of the detection system is simulated with the consideration of the sample thickness by GEANT4 Monte Carlo simulation code. The 4th order polynomial pulse weight functions for different samples are determined by using the above light response function. In the experiment, the high precision capture yield distributions in the resonance energy region are obtained by measuring the longer flight distance and background. The experimental resonance parameters are deduced by analyzing the capture yield distribution with the R-matrix theory. The comparisons of the results of capture yield and the resonance parameters between the two groups show that the resonance curve of 1.06mm natLu sample changes due to its thickness effect, and there is a large difference between the experimental resonance parameters and ENDF/B-VIII.0 database. However, the experimental results of 0.207mm natLu sample can well accord with the ENDF/B-VIII. 0 data.
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图 1 C6D6 探测器实验光输出谱与模拟谱的比较
Figure 1. Comparison of C6D6 detector light output and Geant4 simulation results.
图 3 (a) γ光输出谱; (b)权重函数; (c)原始探测效率曲线; (d)权重后的探测效率曲线
Figure 3. (a) Light output spectra; (b) weight function; (c) original detection efficiency; (d) weighted detection efficiency.
图 4 权重计数谱对比, 黑线、绿线和红线分别表示Au靶、空靶和空靶归一到小于0.3 eV能区Au靶的权重计数谱
Figure 4. Comparisons of weighted counts spectrum. Black, green and red lines indicate the spectrum of Au target, empty target and normalized empty target as Au target below 0.3 eV energy region, respectively.
图 5 (a)本底形状分析; (b) natLu靶加吸收片的权重计数谱
Figure 5. (a) Background shape analysis; (b) weighted counting spectrum of natLu with filters.
图 6 不同厚度natLu靶的中子俘获产额比较和SAMMY拟合结果
Figure 6. Comparison of capture yield with SAMMY fits of natLu targets with different thicknesses.
图 7 1.25—1.85 eV范围内 natLu中子俘获产额分布, 其中, 黑色实心点为实验数据、红色实线为SAMMY拟合结果、绿色实线为ENDF/ B-VIII.0评价数据的SAMMY计算. 图(a)和(b)分别为0.207和1.06 mm厚的natLu结果
Figure 7. Neutron capture yield of natLu. Black solid circles indicate the experimental data, red and green lines indicate SAMMY fit of experimental data and SAMMY calculations of ENDF/B-VIII.0 evaluation data from 1.25 eV to 1.85 eV. Panel (a) and panel (b) show 0.207 and 1.06 mm thickness of natLu, respectively.
图 8 1.85—6.5 eV范围内natLu中子俘获产额分布, 其中, 黑色实心点为实验数据、红色实线为SAMMY拟合结果、绿色实线为ENDF/ B-VIII.0评价数据的SAMMY计算. 图(a)和(b)分别为0.207和1.06 mm厚的natLu结果. 红色、粉色和蓝色箭头分别表示175Lu, 176Lu和 181Ta的共振能量
Figure 8. Neutron capture yield of natLu. Black solid circles indicate the experimental data, red and green lines indicate SAMMY fit of experimental data and SAMMY calculations of ENDF/B-VIII.0 evaluation data from 1.85 eV to 6.5 eV. Panel (a) and panel (b) show 0.207 and 1.06 mm thickness of natLu, respectively. Red, pink, and blue arrows indicate the energies of the 175Lu, 176Lu, and 181Ta resonances, respective.
图 9 不同厚度natLu靶的共振因子比例及其高斯函数拟合结果
Figure 9. Resonance kernel ratio and its gaussian function fitting of natLu targets with different thicknesses.
表 1 实验样品信息
Table 1. Sample information.
靶 厚度/mm 直径/mm 质量/mg 面密度/(atom·b–1) natLu 1.06 30 7373.11 3.58820 × 10–3 natLu 0.207 30 1439.84 7.00715 × 10–4 197Au 0.1 30 1357.17 5.86721 × 10–4 natPb 0.53 30 4249.75 1.74678 × 10–3 59Co 0.4 80 17894.51 3.63240 × 10–3 natAg 0.4 80 21091.40 2.34173 × 10–3 
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表 2 本实验结果与ENDF/B-VIII.0数据库及Noguere等[23]的共振因子对比
Table 2. Comparisons of resonance kernels of present experiment, ENDF/B-VIII.0 libraries and Noguere et al.[23].
ER/eV Element I J g ENDF/B-III.0 $ {R}_{\rm{k}} $ 
natLu-0.207 mm $ {R}_{\rm{k}} $ 
natLu-1.06 mm $ {R}_{\rm{k}} $ 
Noguere-2019[23] $ {R}_{\rm{k}} $ 
1.56 176Lu 7.0 7.5 0.53 0.252 0.257 ± 0.005 0.242 ± 0.002 — 2.59 175Lu 3.5 4.0 0.56 0.100 0.111 ± 0.004 0.073 ± 0.006 0.117 ± 0.005 4.28 181Ta 3.5 4.0 0.56 2.034 2.821 ± 0.004 0.647 ± 0.003 — 4.75 175Lu 3.5 4.0 0.56 0.145 0.167 ± 0.005 0.104 ± 0.002 0.167 ± 0.006 5.22 175Lu 3.5 3.0 0.44 0.690 0.730 ± 0.004 0.735 ± 0.007 0.732 ± 0.017 6.13 176Lu 7.0 7.5 0.53 0.709 0.792 ± 0.012 0.807 ± 0.016 —
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