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飞秒光梳又称光学频率综合器, 可以直接对光学频率进行测量, 它的出现推动了光频测量和精密光谱学等领域的迅猛发展[1-3]. 飞秒光梳(简称光梳)概念的提出可以追溯至1978年, Hänsch等[4]将脉冲锁模激光器应用于测量纳原子的跃迁谱线, 但受限于当时激光器的性能, 并未获得高精度测量结果. 最初的光梳主要基于钛宝石激光器, 它具有宽光谱, 低相位噪声, 高重复频率等优良特性, 成为国内外研究组应用的首要选择[5-7]. 然而, 钛宝石光梳同样存在一些不足, 如体积较大, 不易连续长期运行, 并且, 搭建和维护费用较高. 20世纪以来, 受益于超短脉冲激光器发展的逐渐成熟及非线性光谱展宽技术的发明, 基于不同锁模机制的光纤光梳受到广泛关注和研究[8-12]. 光纤光梳具有体积小、成本低等优点, 可以实现光梳系统小型化和集成化, 同时, 选择不同掺杂类型的增益光纤, 光纤光梳的直接输出光谱可以覆盖不同波段, 逐渐成为高精密测量领域应用的宠儿[13-18].
分子光谱是研究分子内部结构以及分子间相互作用的重要途径. 光腔衰荡光谱技术(cavity ring-down spectroscopy, CRDS)是测量分子吸收光谱常见的技术之一, 1988年由O’keefe和Deason提出[19]. 其基本原理是以脉冲激光为光源, 通过光腔衰荡时间与分子吸收系数之间的关系测量分子吸收谱线, 进而选择合适的光谱线型加以分析, 获得高精密的光谱参数. CRDS具有高探测灵敏度、高分辨率、高信噪比等优点, 在探测相关分子谱线结构, 确定基本物理常数(里德伯常数, 精细结构常数以及玻尔兹曼常数等)等方面都有重要作用[20-23]. 通常, 将衰荡光腔腔长锁定在稳定的参考激光上, 由于腔长的稳定性取决于参考激光的稳定性, 从而限制了测量精确度; 或将探测激光相位锁定在稳定的外部参考源如超稳腔或光梳上, 能够实现亚MHz量级的光谱扫描精度[24-28]. 为了提高测量精度, 中国科学技术大学利用锁相技术, 将探测激光和精确控温的衰荡光腔腔长同时锁定在光梳上, 获得了精度为0.5 kHz的CO分子饱和吸收光谱频率[29]. 同样, 利用上述技术也可以实现光谱学研究中常见的多个分子吸收光谱测量, 如H2O及N2O分子等, 在基础研究和痕量气体的探测等领域都具有重要意义[30-32].
在进行CRDS测量时, 光梳需要满足两个必要条件: 一是光梳的频率稳定度满足CRDS百赫兹的测量精度需求; 二是光梳输出光谱覆盖待测分子吸收光谱, 且具有较高的单模功率(>100 nW). 本文介绍用于CRDS的掺铒光纤飞秒光梳系统, 该系统以自主研制的全保偏掺铒光纤飞秒激光器为源, 通过优化参数, 激光器具有“即插即用”的功能; 采用电光调制晶体(electronic optical modulator, EOM)与压电陶瓷驱动器(piezoelectric ceramic transducer, PZT)等频率控制器, 实现光梳系统的长期稳定运行. 采用多支路结构, 利用啁啾放大和高非线性光谱展宽技术, 分别得到了单模功率均大于300 nW的8路光谱扩展应用, 覆盖了光谱学研究中多个常见的分子吸收谱线.
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光梳任意梳齿的频率可以表示为[23]
其中, N为光梳相应梳齿的序数, frep表示光梳的重复频率, fceo表示光梳的载波包络相移频率. 利用锁相环技术, 将这两个频率锁定到稳定的参考频率上, 就可以获得稳定输出的任意梳齿频率.
用于CRDS的光梳系统由掺铒光纤飞秒激光源、频率探测及控制和光谱扩展三部分组成, 系统结构如图1所示. 左半部分为飞秒激光源的结构示意图, 右半部分为光梳光谱扩展单元示意图, 频率探测及控制如图1下半部分所示. 飞秒激光源经波分复用器输出被分为两路, 一路用于探测光梳frep和fceo, 另一路用于8路光谱扩展. 光谱扩展单元将光梳的光谱扩展到待测分子吸收谱线处, 用于实现以外参考频率为标准的CRDS.
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本系统采用基于非线性光纤放大环型镜(nonlinear amplifying loop mirror, NALM)锁模机制的“9”字型激光器作为飞秒激光源, 它由光纤环路和自由空间直线臂组成. 光纤环路中所有光纤和器件均采用保偏结构, 可极大提高系统鲁棒性. 自由空间光路包括非互易相移器(由法拉第旋光器和1/8波片组成), 以及用于频率控制的EOM和PZT. 其中, 非互易相移器增大了光纤环路中相向传输激光脉冲的相位差, 有效降低了激光器的锁模阈值, 从而可以实现激光器自启动锁模. EOM用于高带宽控制光梳frep, PZT用于大范围控制frep. 整个系统光纤长度约90 cm, 自由空间长度约20 cm, 考虑所有元器件色散, 光学腔的净色散量约为4000 fs2.
在泵浦功率650 mW抽运时, 飞秒激光源可以获得稳定的锁模激光输出, 此时, 波分复用器TAP端输出功率为16 mW, 输出光谱如图2(a)所示, 输出光谱中心波长为1554 nm, 半高全宽约为44 nm, 重复频率为204.5 MHz. 图2(b)为飞秒激光源输出脉冲的强度自相关曲线. 可以看出, 激光源输出为单脉冲激光, 按照双曲正割型脉冲形状计算, 脉冲宽度为55 fs.
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利用光电探测器(photodetector, PD)直接探测飞秒激光源输出脉冲的重复频率可以实现frep的探测, 而fceo一般通过f-2f自参考技术得到. 自参考技术要求光梳光谱分布包含一个倍频程, 然后提取低频成分将其倍频后与高频成分拍频得到fceo. 一般的光纤激光源直接输出光谱范围较窄, 无法满足倍频程要求, 需要先利用高非线性光纤(highly nonlinear fiber, HNLF)对飞秒激光进行光谱展宽. 如图1频率探测及控制单元部分实线所示, 波分复用器TAP端输出光经光纤耦合器分光后用于倍频程光谱的产生. 输出脉冲首先经普通单模光纤PM1550对脉冲进行预啁啾管理, 使脉冲在时域上展宽, 以降低激光脉冲的峰值功率, 减小脉冲放大过程中产生的非线性相移引起的脉冲分裂. 经展宽后的脉冲输入到掺铒光纤放大器中. 该放大器为双向泵浦输入的方式, 泵浦光采用两支最大功率为850 mW、中心波长为976 nm的激光管, 经波分复用器进入掺铒光纤中, 可以有效提高放大功率. 经过光纤放大后输出的高功率脉冲光输入到普通单模光纤PM1550中, 进行压缩处理, 同时将增益光纤引入的正啁啾去除. 经过压缩后的脉冲信号输入到HNLF中, 最终获得包含一个倍频程的超连续光谱.
frep和fceo的锁定由图1下虚线框图所示. frep的锁定通过外加电压到PZT和EOM上改变飞秒激光源的光学腔长来实现. 由PD输出的信号滤波后得到frep, 与同频率的参考信号源混频得到误差信号, 最后将得到的误差信号反馈到PZT和EOM的高压放大器上实现frep的锁定. fceo的锁定通过控制飞秒激光源的泵浦电流实现. PD输出信号经中心频率为270 MHz(带宽10 MHz)的带通滤波器滤波得到fceo信号后, 将fceo信号经40分频后与同频率参考信号源混频得到误差信号, 通过环路滤波器反馈控制飞秒激光源的泵浦电流, 从而实现fceo的锁定.
图3(a)为获得的倍频程光谱, 在1050, 2100 nm处的光功率分别为0.59和0.17 mW/nm. 图3(b)为得到的fceo信号, 在分辨率带宽(resolution bandwidth, RBW)为300 kHz时, 其信噪比约为35 dB. 图3(c) 为系统锁定后fceo分频的输出频谱, 可以看出, 增益峰出现在50 kHz附近, 即fceo的锁定带宽约为50 kHz (RBW = 300 Hz). 图3(d)给出了系统锁定后两个频率分量fceo和frep的环内频率稳定度, fceo频率稳定度为4.95 × 10–18/τ1/2, frep频率稳定度为5.85 × 10–13/τ. 环内稳定度优于基准频率信号, 满足CRDS测量百赫兹准确度的需求.
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为了测量氦气23S—23P跃迁频率、甲烷的10F2—9F2跃迁频率及其可能的其他跃迁频率和其他分子的跃迁频率, 光谱扩展单元共包含8路应用端口, 输出的超连续光谱分别覆盖1064, 1083, 1240, 1380, 1500, 1600, 1750和2100 nm. 为了同时获得高单模功率的8路目标光谱, 本系统采用多支路光谱扩展方式, 即单个支路只用于产生单个目标波长. 首先, 飞秒激光器输出的11 mW脉冲光, 经过一级放大, 获得约33.4 mW的功率输出. 一级放大采用单端后向抽运的泵浦方式, 以保持较高抽运效率和降低泵浦光引入噪声. 然后, 将预放大后激光功率平均分为8路, 作为啁啾脉冲放大模块的输入. 经过预啁啾管理后的脉冲, 输入到单级双向泵浦的掺铒光纤放大器中. 经过放大后的脉冲通过调节压缩光纤的长度, 使脉冲宽度均小于60 fs. 经过压缩后的脉冲输入到HNLF中, 实现超连续光谱产生.
在给定泵浦源的情况下, 超连续谱光谱的结构和能量分布与HNLF的参数有关, 特别是与HNLF的零色散波长 (zero dispersion wavelength, ZDW)关系密切[33,34]. 当ZDW距泵浦源波长较远, 处于光纤的反常色散区时, 入射的高功率脉冲在高阶色散和拉曼散射的共同作用下, 在短波和长波处分别形成色散波和不断红移的拉曼峰; 当ZDW在泵浦源波长附近时, 入射脉冲光谱在孤子分裂和色散的共同作用下使距泵浦源波长更近处的光谱能量更充沛. 系统中选用三种HNLF, 通过改变入射脉冲光功率可以使尽量多的光谱能量集中至目标波长处. 覆盖目标波长为1240, 1380, 1500和1600 nm的扩展应用端口中, 采用的HNLF为美国ofs公司生产, 该光纤零色散波长为1550 nm, 使用长度分别为25, 12, 10和10 cm; 覆盖目标波长为1064, 1083和1750 nm的扩展应用端口中, 采用的HNLF为美国ofs公司生产, 该光纤零色散波长为1405 nm, 使用长度分别为30, 30和25 cm; 覆盖目标波长为2100 nm的扩展应用端口中, 采用的HNLF为日本住友公司生产, 使用长度为12 cm, 该光纤零色散波长为1350 nm, 该光纤不仅非线性系数更高, 而且其零色散波长偏离光梳直接输出光谱更远, 使得输出的超连续光谱带宽更大, 在长波处能量更集中.
将8路超连续光分别接入光谱仪观测目标波长处的光谱分布, 并利用光功率计测量超连续光功率, 计算得到目标波长的单模能量. 图4为扩展光谱单元各目标波长附近的光谱分布. 中心波长为1064, 1083, 1240, 1380, 1500, 1600, 1750和2100 nm的光谱宽度分别约为21, 20, 34, 83, 65, 34, 40和77 nm, 各目标波长光谱宽度不同是由于HNLF特性和脉冲参数的不同导致的, 光谱扩展单元输出的光谱宽度可以覆盖CRDS中单频激光的频率范围. 光梳的扩展光谱在上述8个目标波长处的单模功率分别为362, 478, 504, 438, 408, 1311, 667和640 nW. 单模功率均远大于100 nW, 满足后续CRDS中与单频激光拍频所需的功率. 一般来说, 单模功率为100 nW的激光信号拍频后可以产生30 dB的信号(RBW = 300 kHz), 30 dB的拍频信号足以驱动商用锁频电路[35].
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本文介绍了用于CRDS的“9”字腔多支路掺铒光纤飞秒光梳系统的研制. 搭建的光梳系统 fceo信噪比约为35 dB (RBW = 300 kHz), 可满足锁定系统对fceo信噪比的需求. 采用EOM与PZT等频率控制器, 实现了光梳系统的长期稳定运行, frep和fceo的环内稳定度分别为5.85 × 10–13/τ和4.95 × 10–18/τ1/2. 在此基础上, 光谱扩展单元将光梳光谱扩展至8个目标波长处, 获得的8路光谱扩展应用端口的目标波长处的单模功率均大于300 nW. 本文报道的光梳系统可满足多个光谱学研究中常见的分子吸收谱线测量应用.
用于光腔衰荡光谱测量的多支路掺铒光纤飞秒光梳系统
Multi-branch erbium fiber-based femtosecond optical frequency comb for measurement of cavity ring-down spectroscopy
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摘要: 报道了用于光腔衰荡光谱测量的多支路掺铒光纤飞秒光梳系统. 该系统以“9”字型全保偏掺铒飞秒光纤激光器为激光源. 利用自制的锁相环电路, 获得的重复频率和载波包络相移频率秒级稳定度分别为5.85 × 10–13和4.95 × 10–18. 为了满足CO, CH4等分子吸收光谱测量, 利用啁啾放大和非线性光谱展宽技术, 采用多支路结构, 将飞秒光梳直接输出光谱由1500—1600 nm分别扩展至8个目标波长(1064, 1083, 1240, 1380, 1500, 1600, 1750和2100 nm)处, 各目标波长处的单模功率均大于300 nW, 满足光腔衰荡光谱测量实验的需求.Abstract:
In this paper, we demonstrate an optical frequency comb (OFC) based on an erbium-doped-fiber femtosecond laser, for the measurement of cavity ring-down spectroscopy (CRDS) with wavelengths of 1064, 1083, 1240, 1380, 1500, 1600, 1750 and 2100 nm. We adopt a multi-branch structure to produce high power at the specific wavelengths to meet the requirement for application in the spectral measurement. The OFC is developed by using a mode-locked fiber ring laser based on the nonlinear amplifying loop mirror mechanism. The laser is self-starting by introducing a nonreciprocal phase bias in the cavity and insensitive to the environmental perturbation. Using the chirped pulse amplification and highly nonlinear fibers, the broad spectra at the specific wavelengths are obtained. By optimizing the parameters of the pulses, the power of per mode at each target wavelength is greater than 300 nW. The frep is obtained by detecting the output of the femtosecond laser directly, while the fceo is detected by f-2f interference. The signal-to-noise ratio of the fceo is about 35 dB with a 300-kHz resolution bandwidth. By controlling the intra-cavity electro-optic modulator and piezoactuator , the frep is stabilized with high bandwidth and large range (about megahertz bandwidth and 3 kHz range). The fceo is stabilized by using feedback to the pump current of the femtosecond laser dynamically. The in-loop frequency instability degree of the fceo, evaluated by the Allan deviation, is approximately 4.95 × 10–18/τ1/2 at 1 s and integrates down to 10–20 level after 2000 s, while that of the frep is well below 5.85 × 10–13/τ. The all polarization-maintaining erbium fiber-based femtosecond optical frequency comb with multi-application branches we demonstrate in this paper is efficient and reliable for many other applications including optical frequency metrology and optical atomic clocks. -
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图 1 多支路掺铒光纤飞秒光梳结构示意图, CO为准直器; λ/2, λ/8为1/2和1/8波片; FR为法拉第旋光器; PBS为偏振分光棱镜; EOM为电光晶体调制器; PZT为压电陶瓷; TWDM为反射式波分复用器; M为反射镜; HNLF为高非线性光纤; Coupler为光纤耦合器; PD为光电探测器; WDM为带隔离器的波分复用器; SYN为频率综合器; LF为环路滤波器; HVA为高压放大器
Figure 1. Multi-branch Er:fiber based femtosecond optical comb system. CO, collimator; λ/2, 1/2 waveplate; λ/8, 1/8 waveplate; FR, faraday rotator; PBS, polarization beam splitter; EOM, electronic optical modulator; PZT, piezoelectric ceramic transducer; M, mirror; HNLF, highly nonlinear fiber; PD, photodetector; WDM, wavelength division multiplexer; SYN, synthesizer; LF, loop filter; HVA, high voltage amplifier.
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