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基于分子动力学模拟与机器学习的Janus纳米流体导热特性分析

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冯毅波, 齐凯, 王军, 夏国栋. 基于分子动力学模拟与机器学习的Janus纳米流体导热特性分析[J]. 物理学报, 2026, 75(11): 110001. doi: 10.7498/aps.75.20251743
引用本文: 冯毅波, 齐凯, 王军, 夏国栋. 基于分子动力学模拟与机器学习的Janus纳米流体导热特性分析[J]. 物理学报, 2026, 75(11): 110001. doi: 10.7498/aps.75.20251743
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Yibo FENG, Kai QI, Jun WANG, Guodong XIA. Predicting the thermal conductivity of Janus nanofluids based on molecular dynamics simulation and machine learning[J]. Acta Physica Sinica, 2026, 75(11): 110001. doi: 10.7498/aps.75.20251743
Citation: Yibo FENG, Kai QI, Jun WANG, Guodong XIA. Predicting the thermal conductivity of Janus nanofluids based on molecular dynamics simulation and machine learning[J]. Acta Physica Sinica, 2026, 75(11): 110001. doi: 10.7498/aps.75.20251743
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基于分子动力学模拟与机器学习的Janus纳米流体导热特性分析

  • 北京工业大学机械与能源工程学院, 传热与能源利用北京重点实验室, 北京　100124

    • 通讯作者: E-mail: jwang@bjut.edu.cn.; 

Predicting the thermal conductivity of Janus nanofluids based on molecular dynamics simulation and machine learning

  • Beijing Key Laboratory of Heat Transfer and Energy Conservation, College of Mechanical and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China

    • Corresponding author: E-mail: jwang@bjut.edu.cn.; 

  • 摘要: 在悬浮液中添加纳米尺寸的金属、金属氧化物或非金属颗粒, 可制备具有较高导热性能的纳米流体. Janus纳米流体是将表面性质经不对称修饰的Janus纳米颗粒添加到基础流体中所形成的纳米流体. 相较于普通纳米流体, Janus纳米流体具有更高的热导率. 本文将平衡分子动力学模拟方法与机器学习方法相结合, 计算并分析了银、铜或铁的Janus纳米流体热导率. 基于分子动力学模拟计算所得Janus纳米流体热导率数据, 分别采用反向传播神经网络、支持向量回归、数据分组处理方法以及随机森林4种机器学习模型, 用于预测Janus纳米流体的热导率. 机器学习模型的输入参数包括纳米颗粒粒径、体积分数、Janus纳米颗粒差异性参数、纳米流体密度、纳米颗粒质量以及颗粒材料的热导率. 通过对比各机器学习模型的预测结果与误差, 验证了机器学习预测Janus纳米流体热导率的可行性. 综合分析表明, 数据分组处理方法在预测Janus纳米流体的热导率中表现最优, 均方根误差为0.0058 W/(m·K), 决定系数为0.9844, 具有较高的预测精度. 分析表明, 各参数对Janus纳米流体热导率的正向影响规律与已有研究结论相符合, 并得到了各影响参数的重要性排序.
    Abstract: Janus nanofluids are formed by dispersing Janus nanoparticles (particles with asymmetrically modified surface properties) into a base fluid, which is reported to have a high thermal conductivity owing to excellent diffusion properties of the Janus particles. The thermal conductivity of nanofluids can be influenced by multiple parameters, including nanoparticle size, density, volume fraction, and others. It is a significant challenge to analyze the influence of these parameters on the thermal conductivity of nanofluids using traditional experimental and simulation approaches. Machine learning offers a powerful approach to handling nonlinear relationships and high-dimensional data. In this work, equilibrium molecular dynamics simulations are employed to calculate the thermal conductivity of Janus nanofluids containing silver, copper, or iron Janus nanoparticles. Based on the molecular dynamics simulation results, four machine learning models—Backpropagation Neural Network, Support Vector Regression, Group Method of Data Handling, and Random Forest—are applied to predict and analyze the thermal conductivity of Janus nanofluids. The input parameters for the machine learning models include nanoparticle size, nanofluid density, volume fraction, Janus nanoparticle asymmetry parameter, nanoparticle mass, and the thermal conductivity of the bulk nanoparticle material. It is found that the machine learning methods can effectively predict the thermal conductivity of Janus nanofluids. Among these machine learning models, Group Method of Data Handling has the most accurate predictions, with a root mean square error of 0.0058 W/(m·K) and a coefficient of determination of 0.9844. Feature importance analysis using SHAP for different input parameters indicates that the positive effects of each parameter are consistent with existing findings in open literature. This work validates the feasibility and robustness of the machine learning approach for predicting the thermal conductivity of Janus nanofluids and provides a valuable methodology for investigating and rapidly assessing Janus nanofluid thermal conductivity.
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  • 图 1  Janus纳米流体系统模型

    Figure 1.  Simulation system of Janus nanofluids.

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    图 2  随时间变化的热流自相关函数图和瞬时热导率图　(a), (b)纯氩; (c), (d)纳米流体

    Figure 2.  Heat flux autocorrelation function diagram and running thermal conductivity diagram with correlation time: (a), (b) Pure argon; (c), (d) nanofluids.

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    图 3  Janus纳米流体热导率随差异性参数δ的变化　(a)银纳米颗粒; (b)铜纳米颗粒; (c)铁纳米颗粒

    Figure 3.  Variation of thermal conductivity of Janus nanofluids with the asymmetry parameter δ: (a) Silver nanoparticles; (b) copper nanoparticles; (c) iron nanoparticles.

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    图 4  Janus纳米流体中径向分布函数　(a)氩-氩; (b)银-氩

    Figure 4.  Radial distribution function for different types of Janus nanofluids: (a) Argon-argon atoms; (b) silver-argon atoms.

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    图 5  在不同训练集比例下BP预测结果的回归分析图与残差分布图　(a), (b) 50%; (c), (d) 60%; (e), (f) 75%

    Figure 5.  Regression analysis plots and residual distribution plots of BP predicted result under different proportions of training sets: (a), (b) 50%; (c), (d) 60%; (e), (f) 75%.

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    图 6  在不同超参数下各机器学习算法在训练集与测试集上的R2值　(a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF

    Figure 6.  The R2 values of each machine learning algorithm on the training set and test set under different hyperparameters: (a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF.

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    图 7  在不同超参数下各机器学习算法在所有集上的RMSE值　(a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF

    Figure 7.  The RMSE values of each machine learning algorithm on all sets under different hyperparameters: (a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF.

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    图 8  模拟计算结果与预测结果的数据对比　(a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF

    Figure 8.  Comparison of simulation calculation results and predicted results: (a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF.

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    图 9  模拟计算结果与预测热导率的回归分析图　(a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF

    Figure 9.  Regression analysis plots between simulated calculation results and predicted thermal conductivity: (a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF.

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    图 10  预测热导率的残差分布图　(a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF

    Figure 10.  Residual distribution plots of predicted thermal conductivity: (a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF.

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    图 11  模拟计算结果与预测值的相对误差　(a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF

    Figure 11.  Relative error between simulated calculation results and predicted values: (a) BP; (b) SVR; (c) GMDH; (d) RF.

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    图 12  各机器学习算法的验证结果以及评价指标　(a) 银Janus纳米流体热导率真实值与预测值; (b) 铜Janus纳米流体热导率真实值与预测值; (c) 铁Janus纳米流体热导率真实值与预测值; (d)机器学习在验证集上R2值与RMSE值

    Figure 12.  Validation results and evaluation metrics for each machine learning algorithm: (a) True vs. predicted thermal conductivity values for Ag Janus nanofluid; (b) true vs. predicted thermal conductivity values for Cu Janus nanofluid; (c) true vs. predicted thermal conductivity values for Fe Janus nanofluid; (d) R2 values and RMSE values of each machine learning models on the validation.

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    图 13  采用SHAP框架对不同输入参数在热导率预测中的重要性与影响方向分析　(a)不同输入参数对应的SHAP绝对值均值; (b)不同输入参数对应的SHAP均值

    Figure 13.  Analysis of the importance and direction of influence of different input parameters in thermal conductivity prediction using the SHAP framework: (a) Mean absolute SHAP values corresponding to different input parameters; (b) mean SHAP values corresponding to different input parameters.

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    表 1  L-J势函数的具体参数[16]

    Table 1.  The specific parameters of Lennard-Jones potential function[16].

    原子类型σ/nmε/(kcal·mol–1)
    Ar-Ar0.34050.238
    Cu-Ar0.28711.499
    Ag-Ar0.30251.376
    Fe-Ar0.28631.710
    Cu-Cu0.23389.438
    Ag-Ag0.26447.954
    Fe-Fe0.232112.14
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    表 2  Janus纳米流体参数[22]

    Table 2.  The parameters for Janus nanofluids[22].

    TypeⅠⅡⅢⅣⅤ
    cleft10.80.60.40.2
    cright11.21.41.61.8
    δ00.20.40.60.8
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    表 3  在不同训练集比例下BP统计误差分析

    Table 3.  Statistical error analysis of BP under different proportion of training sets.

    比例RMSEAARD/%MAER2
    train0.01394.36890.00970.9287
    50%test0.01214.49550.00890.9044
    all0.01304.43270.00930.9218
    train0.01024.04020.00830.9492
    60%test0.01455.79410.01100.9095
    all0.01214.74170.00940.9321
    train0.01013.85700.00780.9510
    75%test0.01354.46460.00970.9215
    all0.01114.01000.00830.9431
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    表 4  机器学习的模型参数

    Table 4.  Model parameters for machine learning.

    BPSVRGMDHRF
    类型参数类型参数类型参数类型参数
    隐藏层结构[10 7]惩罚因子500每层最大神经元数60决策树数目100
    激活函数tansig核参数2.2最大层数8最小叶子数1
    训练函数trainlm不敏感损失参数0.005选择压力0.1
    学习函数learngdm核函数RBF正则化参数1
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    表 5  模型统计误差分析

    Table 5.  Statistical error analysis of models.

    ModelRMSEAARD/%MAER2
    train0.01013.85700.00780.9510
    BPtest0.01354.46460.00970.9215
    all0.01114.01000.00830.9431
    train0.00391.80700.00360.9937
    SVRtest0.00411.58970.00310.9866
    all0.00401.75230.00350.9926
    train0.00511.96810.00400.9895
    GMDHtest0.00762.94810.00610.9551
    all0.00582.21490.00450.9844
    train0.00762.06450.00460.9724
    RFtest0.00812.63250.00560.9716
    all0.00772.20750.00490.9722
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出版历程
  • 收稿日期:  2025-12-19
  • 刊出日期:  2026-06-05

基于分子动力学模拟与机器学习的Janus纳米流体导热特性分析

    通讯作者: E-mail: jwang@bjut.edu.cn.; 
  • 北京工业大学机械与能源工程学院, 传热与能源利用北京重点实验室, 北京　100124
  • 收稿日期:  2025-12-19

摘要: 在悬浮液中添加纳米尺寸的金属、金属氧化物或非金属颗粒, 可制备具有较高导热性能的纳米流体. Janus纳米流体是将表面性质经不对称修饰的Janus纳米颗粒添加到基础流体中所形成的纳米流体. 相较于普通纳米流体, Janus纳米流体具有更高的热导率. 本文将平衡分子动力学模拟方法与机器学习方法相结合, 计算并分析了银、铜或铁的Janus纳米流体热导率. 基于分子动力学模拟计算所得Janus纳米流体热导率数据, 分别采用反向传播神经网络、支持向量回归、数据分组处理方法以及随机森林4种机器学习模型, 用于预测Janus纳米流体的热导率. 机器学习模型的输入参数包括纳米颗粒粒径、体积分数、Janus纳米颗粒差异性参数、纳米流体密度、纳米颗粒质量以及颗粒材料的热导率. 通过对比各机器学习模型的预测结果与误差, 验证了机器学习预测Janus纳米流体热导率的可行性. 综合分析表明, 数据分组处理方法在预测Janus纳米流体的热导率中表现最优, 均方根误差为0.0058 W/(m·K), 决定系数为0.9844, 具有较高的预测精度. 分析表明, 各参数对Janus纳米流体热导率的正向影响规律与已有研究结论相符合, 并得到了各影响参数的重要性排序.

English Abstract

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    1.   引　言

    • 通过在基液中添加0—100 nm的非金属、金属或金属氧化物颗粒, 可制备出具有较高热导率的纳米流体[1–5]. 即便在较低的体积分数下纳米流体也能实现较高的热导率提升, 在水基中添加粒径分别为21 nm的TiO2颗粒或120 nm的Al2O3颗粒, 当体积分数为8%时纳米流体的热导率较纯水可分别提升30%和20%[6]. 向乙二醇中添加体积分数为1%的SiC纳米颗粒, 在20 ℃条件下其热导率较基液乙二醇提升了16.21%[7]. 由于具备较高的热导率, 纳米流体在太阳能系统、微通道冷却、电子设备冷却以及工业余热回收等多个领域都具有广阔的应用前景[8–13].

      影响纳米流体热物性的因素主要包括纳米颗粒的粒径、体积分数以及纳米颗粒与基液本身的热物性等[14–16]. 纳米流体的热导率随体积分数的增加而显著提高. 这是因为更高比例的纳米颗粒增强了颗粒与基液以及颗粒与颗粒之间的传热, 从而促进了热量传递[17]. 此外, 当纳米颗粒的比表面积(表面积与体积之比)增大, 颗粒与基液之间的接触面积也对应增大, 增强了固-液界面的相互作用并形成更有序、更密集的界面层, 从而进一步提高纳米流体的热导率[18–20]. 另一方面, 选用本身具有较高热导率的纳米颗粒, 也是制备具有优良导热性能纳米流体的有效途径之一[21].

      传统纳米流体中所使用的纳米颗粒通常为对称的球形结构. 若使纳米颗粒在形状或表面性质上呈现不对称性, 可构成Janus纳米颗粒. 由于这种非对称表面特性, 在基液中Janus颗粒展现出更优异的扩散性能, 增强了颗粒的布朗运动, 进而显著提高纳米流体的热导率. 随着颗粒形状或表面性质的不对称性增强, Janus纳米流体的热导率提高更显著[22–24]. 研究表明, 在相同体积分数条件下, 采用锥形或球形Janus纳米颗粒的纳米流体, 其热导率较基础液体分别提高43.4%和33.7%[25].

      纳米流体的热物性受到多种因素的复杂影响, 传统的实验与模拟方法难以高效地分析多参数大范围的耦合作用及其对纳米流体导热性能的影响机制, 从而限制了新材料的设计与优化过程. 机器学习算法凭借其强大的非线性拟合与高维数据处理能力, 已在材料发现、性能预测及结构分析等领域得到广泛应用[26–35]. 近年来, 越来越多的研究采用不同的机器学习算法对金属及金属氧化物纳米流体的热物性进行预测, 常用的输入参数包括温度、纳米颗粒粒径、体积分数以及基液性质等, 这些研究验证了机器学习算法在该类问题中的可行性与准确性[27–30]. 有研究以普朗特数、纳米颗粒粒径和温度作为输入参数, 可以精确预测螺旋管换热器中CNT/水纳米流体的努塞尔数[31]. 此外, 也有研究将基于多种纳米流体热物性数据训练的人工神经网络与商业仿真软件集成, 用于设计和评估以纳米流体为工质的板式换热器性能[32].

      鉴于机器学习方法在预测纳米流体热物性方面展现出良好的准确性, 本文结合分子动力学与机器学习对Janus纳米流体的热导率进行预测与分析研究. 首先, 基于平衡分子动力学模拟方法, 模拟计算了在不同粒径和体积分数条件下银、铜或铁的Janus纳米流体热导率. 随后, 将模拟计算结果作为机器学习的数据集, 选取纳米颗粒粒径(d)、体积分数(φ)、Janus纳米颗粒差异性参数(δ)、纳米流体密度(ρ)、纳米颗粒质量(mp)以及颗粒热导率(κp)作为输入参数, 分别采用反向传播神经网络(back propagation neural network, BP)、支持向量回归(support vector regression, SVR)、数据分组处理方法(group method of data handling, GMDH)以及随机森林(random forest, RF) 4种机器学习模型. 通过对比各模型对Janus纳米流体热导率的预测结果, 验证了机器学习方法在预测Janus纳米流体热导率的可行性与准确性, 筛选出性能最优的预测模型, 并对不同输入参数在预测Janus纳米流体热导率的重要性和影响方向进行分析.

    2.   原　理

      2.1.   分子动力学模拟

    • 本文基于LAMMPS(large-scale atomic/molecular massively parallel simulator)软件, 建立了如图1所示的纳米流体分子动力学(molecular dynamics, MD)模拟系统. 该MD系统以纯氩作为基液, 中间悬浮一个球形Janus纳米颗粒. 纯氩的密度设定为1418 kg/m3. 研究中分别选用银、铜或铁3种材质构建Janus纳米颗粒. 在MD系统中, Janus纳米颗粒的半径(r)分别设置为1 nm, 1.3 nm和1.5 nm. 通过调整液体体积可以实现纳米流体的不同体积分数. 当r为1 nm时, 在φ分别为1%, 2%和5%的条件下, 模拟盒子在x, y和z方向的长度尺寸L分别为7.482 nm, 5.938 nm和4.375 nm, 系统中氩原子数量分别为8944, 4471和1788个. 当r为1.3 nm时, 在φ分别为2%, 3.5%和5%的条件下, 模拟盒子的长度尺寸L分别为7.72 nm, 6.406 nm和5.688 nm, 氩原子数量分别为9825, 5613和3929个. 当r增至1.5 nm时, 在φ分别为2%, 3.5%和5%的条件下, 模拟盒子的长度尺寸L分别为8.908 nm, 7.392 nm和6.563 nm, 氩原子数量分别为15095, 8626和6037个.

      在上述MD模拟系统中, 原子间的相互作用力由L-J (Lennard-Jones)势能函数进行描述[36]:

      式中, Uij为势函数, rij为原子i和j之间的距离, 参数ε和σ分别代表相互作用势阱深度和势能为零时的距离. 固-液原子之间的势能参数σ和ε的选取遵循L-B(Lorentz-Berthelot)原则[36]:

      液体与液体、固体与固体和固体与液体所用到的势能参数如表1所示.

      球形Janus纳米颗粒是由两个具有不同固液相互作用强度的半球体合成. 氩原子与Janus颗粒两侧球体的结合强度分别用εsl, left = cleftεsl和εsl, right = crightεsl来表示. 本文借鉴参考文献[22]中Janus纳米流体模型以确保本文模型的可靠性以及热导率计算结果的可对比性. 在满足颗粒表面的平均固液结合强度不变的情况下, 通过改变参数cleft和cright的大小, 即可构造出不同类型的Janus颗粒. 本文引入差异性参数δ来表示Janus颗粒的左右半球体与氩原子结合强度的差异. 其中, δ = (cright–cleft)/(cright+cleft). 随着差异性参数的增大, 氩原子与Janus颗粒两侧半球体的结合强度差异更加明显, 结构的不对称性也随之增强. 本文考虑了如表2所示的5种类型Janus颗粒. 对于类型Ⅰ, Janus颗粒的差异性参数δ为0, 即该纳米颗粒是一个各向同性的颗粒[22].

      本文采用平衡分子动力学(equilibrium molecular dynamics, EMD)方法, 通过统计原子之间的微观热流来计算Janus纳米流体的宏观热导率, 可由Green-Kubo公式计算:

      式中, κ是热导率, $\langle\;\rangle $表示系综平均, kB是玻尔兹曼常数, T是系统温度, V是系统盒子的体积, Jq是微观热流矢量.

      该模型在x, y和z三个方向均采用周期性边界条件, 时间步长设置为4 fs截断半径Rc设置为2.8σ. 首先初始系统采用NVT系综运行0.4 ns, 使用Nose-Hoover热浴使得系统的温度保持在86 K, 从而使纯氩基液处于稳定的液态. 然后采用NVE系综运行4 ns进行数据采集, 通过长时间的平均来得到纳米流体的物性参数. 为提高模拟计算结果的准确性, 对同一数据点进行多次独立计算并对结果取算术平均值, 每一次运行之前改变系统中原子的初始速度. 在模拟计算Janus纳米流体的热导率之前, 为对本文所采用的模拟方法进行验证, 建立了一个具有2048个原子的纯氩流体, 使用方程(4)计算纯氩流体的热导率. 热流自相关函数和瞬时热导率如图2(a), (b)所示, 通过MD模拟计算的纯氩流体的热导率为0.1341 W/(m·K), 这与实验值(0.1320 W/(m·K))[37]和已有MD模拟结果(0.1302 W/(m·K))[22]非常一致. 图2(c), (d)是采用分子动力学模拟计算具有普通铜纳米颗粒的纳米流体的热流自相关函数和瞬时热导率. 计算结果为0.1436 W/(m·K), 该结果与已有分子动力学模拟结果(0.1440 W/(m·K))[38]非常符合. 因此, 该模拟模型可以用于计算Janus纳米流体的热导率.

      • 2.2.   机器学习模型

      2.2.1.   反向传播神经网络

    • 反向传播神经网络是一种基于误差反向传播算法训练的多层前馈神经网络, 其结构由输入层、隐藏层以及输出层组成[39]. 输入层接收外部输入数据, 其神经元数量由输入参数的特征维度决定. 隐藏层可由单层或多层组成, 其位于输入层与输出层之间, 负责对输入数据进行特征提取和变换. 每个隐藏层包含一个非线性激活函数, 其输入为前一层所有神经元输出的加权并加上阈值项, 输出为该神经元的激活值. 输出层负责输出神经网络的最终结果, 其神经元数量取决于预测目标的维度. 在训练过程中, 首先初始化神经网络结构、权值与阈值, 随后基于训练样本数据从第1层向后逐层计算各层神经元的输出. 网络通过将误差从输出层反向传播至输入层, 逐层计算各权值与阈值对总体误差的贡献, 并据此采用梯度下降等方法对权值和阈值进行迭代修正, 以逐步降低预测误差.

      • 2.2.2.   支持向量回归

    • 支持向量机是一种基于结构风险最小化原则的监督学习模型[40], 而支持向量回归是支持向量机在回归问题中的扩展形式. SVR的核心思想是: 通过某种非线性映射将输入向量从低维空间映射到高维特征空间, 使得原本在低维空间中难以用线性模型拟合的复杂关系, 在高维空间中能够通过一个最优的线性回归超平面进行表达. 这种非线性映射通常是通过定义适当的内积函数(核函数)来实现的, 而常见的核函数有线性核、多项式核以及径向基核等[41]. 因此, SVR不仅在处理小样本、高维数据方面具有优势, 而且通过引入核函数和不敏感带参数, 使得SVR在回归任务中表现出良好的拟合能力和泛化性能.

      • 2.2.3.   数据分组处理方法

    • 数据分组处理方法是一种面向复杂系统建模和预测的自组织算法, 其核心思想源于对生物神经元自组织机制的模拟, 该算法通过生成、筛选和组合多个简单初始模型, 逐步演化出结构更优的复杂模型[42,43]. 与传统的神经网络相比, GMDH具备自调节能力, 无需预先设定隐藏层和神经元数量, 从而降低了模型结构设计的主观性. GMDH网络由多个层级组成, 每层包含若干个神经元, 每个神经元接收两个输入, 并通过二阶多项式传递函数建立输入变量之间的局部关系. 通过逐层组合前一层的输出作为新层的输入, GMDH实现了对变量间复杂全局关系的自动化挖掘与建模.

      • 2.2.4.   随机森林

    • 随机森林是由Leo Breiman提出的一种集成学习算法, 通过构建多棵决策树并集成它们的预测结果, 从而显著提升模型的泛化能力和预测鲁棒性[44,45]. 基于原始数据集, RF有放回地抽取样本并生成多个不同的训练子集, 每棵决策树随机选取一个子集进行训练. 未被抽样的样本构成袋外数据集, 用于提供模型性能的无偏估计. 在决策树的节点分裂过程中, RF随机抽取一个特征子集, 并按照方差最小化原则确定该子集的最佳分裂点. 该机制不仅增强了模型多样性, 也降低了模型过拟合的风险. 对于回归任务, RF的最终输出为所有决策树预测值的算术平均值, 使模型在保持较低偏差的同时显著降低方差, 从而获得优异的泛化性能.

      • 2.3.   误差评估指标

    • 为系统评估各机器学习模型在Janus纳米流体热导率预测的准确性, 本文采用决定系数(R2)、均方根误差(RMSE)、平均绝对值偏差(AARD, %)、平均绝对误差(MAE)作为预测模型的评价指标. 各项评价指标公式如下:

      式中, n是样本量, yexp,i是真实值, ypre,i是预测值, $ \overline{y} $是所有真实值的平均值.

    3.   结果与讨论

    • 基于MD模拟方法, 本文分别对银、铜或铁的Janus纳米流体热导率进行模拟计算, 结果如图3所示. 为方便与Janus纳米流体的热导率进行比较, 在图3中用虚线表示了纯氩基液的热导率参考值. 在固定纳米颗粒粒径的条件下, 纳米流体的热导率随体积分数的增大而逐渐增大, 该趋势与已有研究结论一致[36]. 在给定纳米颗粒粒径和体积分数条件下, 随着差异性参数δ的增大, 三种Janus纳米流体的热导率均呈现增大趋势. 结果表明, 将Janus纳米颗粒引入纳米流体可以显著增强纳米流体的导热性能, 且增强效应与颗粒材料种类无关. 同时, 研究结果也证实, 较高热导率的纳米颗粒更有利于提升纳米流体的传热性能. 与普通纳米流体(δ = 0)相比, 在r = 1 nm, φ = 1%的条件下, 银、铜或铁的Janus纳米流体热导率最大分别提高39.37%, 27.89%和23.49%.

      径向分布函数(RDF)描述了粒子密度随距离的变化, 图4分别展示不同类型的Janus纳米流体中液体原子间(Ar-Ar)以及银纳米颗粒周围液体原子(Ag-Ar)的径向分布函数. 对图4分析可知, Ar-Ar原子对与Ag-Ar原子对径向分布函数的第一个峰值分别位于0.36 nm和0.33 nm处, 且Ar-Ar的径向分布函数随着距离增大逐渐趋近于1. 同时, 随着参数δ的增大, Ag-Ar径向分布函数的第1个峰值略有下降, 这是由于Janus颗粒中固液结合强度较弱的一侧会削弱了其对颗粒周围液体的吸附作用. 因此, Janus颗粒的不对称表面性质对径向分布函数的影响可以忽略不计.

      本文以图3的模拟计算结果为基础构建数据集, 并按不同比例划分为训练集与测试集, 分析训练集比例对BP预测性能的影响. 图5(a), (c), (e)分别是训练集比例在50%, 60%和75%时BP预测结果的回归分析图. 在回归分析图中, 数据拟合直线越贴近y = x(理想回归线), 表明模型的预测精确度越高. 若数据点分布于回归线上方或下方, 则说明模型在相应数值区间存在高估或低估的偏差. 图5(b), (d), (f)分别是训练集比例分别在50%, 60%和75%时预测结果的残差分布图. 在残差分布图中, 数据拟合直线越接近y = 0(理想残差线), 且拟合直线的决定系数R2值越接近0时, 则表明该模型拟合状态良好. 对残差分布图分析可知, 随着训练集比例的增大, 拟合直线的斜率与截距均逐渐趋近于0, 表明预测偏差逐渐减小. 表3汇总了在3种训练集比例下BP预测结果的各项评价指标. 综合考虑预测准确性与模型拟合状态, 为保证预测结果可靠且避免过拟合, 本文选取以数据集的75%作为训练集, 其余25%作为测试集, 用以评估模型的预测精度与拟合状态.

      机器学习预测精度与稳定性也受其超参数设置影响. 为确定各模型在预测Janus纳米流体热导率时的最佳超参数设置值, 本文采用R2和RMSE作为评估指标, 综合分析在不同超参数组合下各模型的预测性能. 针对不同模型, 本文在不同超参数组合条件下分别独立运行300次预测, 从中筛选出在所有数据集上R2最高的20次结果, 分别计算其在训练集和测试集上的R2值, 并取算术平均值作为该模型性能的综合表征. 同时, 基于全部数据的预测结果计算RMSE, 并取其算术平均值, 以全面评估模型的预测准确性. 图6和图7分别展示了各模型在不同超参数下的R2值和RMSE值. 需要说明的是, 对于BP神经网络, 图中标注“[m]”表示网络结构为单隐藏层, 隐藏层神经元的数量为m; “[p q]”表示双隐藏层, 其中第1隐藏层和第2隐藏层的神经元数量分别为p和q [46]. 而对于GMDH, 标注“[w e]”中的w与e分别代表选择压力与正则化参数两个关键超参数. 通过对在不同超参数组合下4种模型的预测结果进行对比分析, 发现超参数取以下组合时, 各模型达到最佳预测精度与性能: BP神经网络采用双隐藏层结构, 且神经元数量分别为10和7; SVR惩罚因子设置值为500; GMDH的选择压力与正则化参数分别为0.1和1; RF包含有100颗决策树. 本文所构建的4种机器学习算法的具体模型参数设置值如表4所示.

      图8展示了4种模型在训练集与测试集上的最佳预测结果, 并与MD模拟计算结果进行对比. 图9进一步给出了模拟计算结果与各模型预测值之间的回归分析图. 结合图8与图9的综合分析可知, 4种预测模型在训练集和测试集的预测结果与模拟值较为接近, 表现出良好的预测准确性. 为进一步评估各模型是否存在过拟合或欠拟合状态, 本文计算了真实值与预测值之间的残差, 结果如图10所示. 综合图9和图10分析可知, BP, SVR和GMDH在预测Janus纳米流体热导率时未表现出明显的过拟合或欠拟合状态, 而RF模型有可能存在轻微过拟合状态.

      图11展示了4种模型在训练集和测试集上预测热导率与模拟计算结果的相对误差分布. BP, SVR, GMDH和RF预测结果的最大相对误差分别为21.49%, 6.34%, 8.70%和12.55%. 表5进一步统计了各模型在训练集、测试集及全部数据集上的误差指标.

      为进一步评估机器学习算法预测Janus纳米流体热导率的准确性与泛化能力, 采用4种预测模型分别对银、铜和铁的Janus纳米流体在r = 1 nm, φ = 3%以及r = 1 nm, φ = 6%的条件下的热导率进行预测, 并将预测结果与MD模拟计算结果进行对比. 机器学习预测与模拟计算的对比图和评价指标如图12所示. 对比结果显示, GMDH在验证集中表现出良好的预测稳定性. 综合分析表明, 在预测Janus纳米流体热导率中GMDH表现出良好的预测准确性.

      在机器学习模型中, 预测目标参数的准确性不仅取决于模型结构及其超参数设置, 输入参数的选择也对预测精度具有重要影响. 为分析在机器学习预测Janus纳米流体热导率中不同输入参数的影响机制, 本文采用基于合作博弈论Shapley值的SHAP(SHapley Additive exPlanations)框架进行可解释性分析, 以量化各输入参数对预测结果的贡献程度. SHAP框架能够在保持可加性与一致性的基础上, 从全局与局部两个层面为模型预测提供可解释的特征重要性度量[47]. 经300次独立模拟, 各输入参数的SHAP计算结果如图13所示, 分析表明各输入参数对Janus纳米流体热导率预测的影响在重要性上存在差异. 由图13(a)中各输入参数的SHAP绝对值均值分析可知, 在机器学习预测Janus纳米流体热导率中输入参数特征重要性的排序依次为: φ > d > κp > δ > ρ > mp. 同时, 各参数SHAP均值分布表明, 机器学习在预测Janus纳米流体热导率时各参数均呈现正向促进作用. 其中, 纳米颗粒体积分数、颗粒粒径以及纳米颗粒材料热导率等参数对纳米流体导热性能的促进作用比较明显. 提高纳米流体的体积分数能够增强颗粒与基液以及颗粒与颗粒之间的传热作用, 促进热量在体系内的传递[36]; 在一定尺寸范围内, 增大金属纳米颗粒的尺寸有助于其本征导热性能, 并减弱界面散射效应, 从而对纳米流体热导率产生正向影响[48]; 高热导率纳米颗粒通过增强纳米颗粒的布朗运动及促进固液界面吸附层形成, 在基液中形成有效导热网络, 从而显著提高纳米流体热导率[21]; Janus纳米颗粒差异性参数的增加会强化其非对称表面特性, 进一步增强布朗运动并提高颗粒与基液分子的碰撞频率, 进而增强热传导性能[22,25]. 本研究通过SHAP分析所揭示的各参数对Janus纳米流体热导率的正向影响规律, 与上述多物理参数影响的已有研究结论一致.

    4.   结　论

    • 本文基于平衡分子动力学模拟方法, 模拟了Janus纳米流体在不同粒径和体积分数条件下的热导率. 以分子动力学模拟计算结果作为数据集, 分别采用反向传播神经网络、支持向量回归、分组数据处理方法和随机森林4种机器学习模型, 用于预测Janus纳米流体的热导率. 对比在不同训练集比例下反向传播神经网络的预测性能, 选取以数据集的75%作为训练集, 以确保预测结果的准确性以及模型拟合状态良好. 综合分析4种预测模型的预测效果, 发现GMDH模型表现出最优的预测性能, 其R2值和RMSE值分别为0.9844和0.0058 W/(m·K), 在误差允许范围内表现出优异的精度与泛化能力. 最后, 本文采用SHAP框架对不同输入参数的特征重要性进行分析, 结果表明各参数对Janus纳米流体热导率的正向影响规律与已有研究结论相符合, 并得到了各影响参数的重要性排序. 本研究不仅验证了机器学习方法在Janus纳米流体热导率预测中的可行性与稳定性, 也为复杂结构纳米流体材料的性能建模与快速评估提供了思路和方法支持.

    参考文献 (48)

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