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利用飞秒激光驱动气体高次谐波产生(high-order harmonic generation, HHG)可以获得极紫外到X射线波段的相干光源, 此相干光源同时又具有飞秒到阿秒量级的时间分辨特性, 因此是研究凝聚态物质、材料科学和原子分子超快电子动力学过程的良好光源, 已经在时间分辨角分辨光电子能谱仪(time- and angle-resolved photoemission spectroscopy, Tr-ARPES)[1-4]、阿秒瞬态吸收光谱(attosecond transient absorption spectroscopy, ATAS)[5-7]、X射线相干衍射成像(coherent diffraction imaging, CDI)[8-10]等研究中得到越来越多关注. 但由于高次谐波产生属于高阶非线性过程, 需要高单脉冲能量的飞秒激光来激发, 而且转换效率通常只有10–7—10–8, 导致谐波的重频和功率都比较低, 其重频一般在100 Hz—10 kHz量级, 功率一般只有μW量级[11-13]. 而高重频和高功率高次谐波对于提高泵浦-探测实验效率有极大优势, 例如, 高重频可减少ARPES探测中的空间电荷效应, 提高探测信噪比, 节省采集积分时间.
要获得更高重频和功率的高次谐波, 可以从采用高功率飞秒驱动激光和提高高次谐波的转换效率两方面入手. 例如2021年Klas等[14]使用1 MHz, 1030 nm掺Yb光纤飞秒激光器, 经过倍频获得功率51 W, 脉宽18 fs的515 nm超短脉冲绿光. 采用该光源将高次谐波的整体转换效率提升到4×10–4, 得到10 mW量级的高次谐波输出, 这也是目前高次谐波输出平均功率的世界纪录. 但一旦要提高飞秒驱动激光的功率到100 W以上以期得到更高通量的高次谐波输出, 则可能引起热效应损伤光学元件, 而且还会发生残余驱动激光与高次谐波难以有效分离等技术问题, 给高重频高功率高次谐波产生带来极大挑战.
在气体高次谐波实验中, 通常高次谐波在产生后与红外或可见驱动激光共线传播, 使用合适厚度的金属膜可以基本滤除掉驱动激光[15]. 但当使用数十瓦以上的高功率驱动激光时, 金属膜则会被熔化损坏. 解决的方法包括在金属膜前使用掠入射板(grazing incidence plate, GIP)[16-18]、衍射光栅[19]或者微通道板(microchannel plate, MCP)[20]等元件衰减驱动激光, 不过这些方法也会较大程度损失高次谐波的功率. 一种替代方法是使用一个带孔镜(drilled mirror, DM)对高功率驱动激光进行整形, 得到环形光用于驱动高次谐波产生, 并利用成像原理, 在像面位置放另一个合适孔径的光阑[21-25]或带孔镜[26-28], 用于阻挡或反射共线的环形驱动激光, 只让高次谐波从中心孔完全通过. 该方法对残余驱动激光的衰减比通常能达到10–2, 但因为孔径衍射效应, 使得第二个带孔镜后仍有少量驱动激光. 当入射激光功率只有几十瓦时, 残余驱动激光功率通常在百毫瓦以下, 可以被金属膜轻松过滤; 然而一旦激光功率超过百瓦甚至达到kW量级, 残余功率仍有几瓦, 长期实验仍会将金属膜损坏.
针对上述问题, 本文提出一种利用多个带孔镜组合高效产生并分离高次谐波的方法, 使用中心波长1030 nm、重复频率500 kHz、平均功率208 W、脉冲宽度170 fs的Yb光纤飞秒激光器进行了高重频高功率高次谐波产生实验, 获得了光子能量覆盖27—47 eV的高次谐波输出, 并在理论上模拟分析驱动激光经过多个带孔镜后的光斑演化和功率变化过程. 理论和实验结果均显示多个带孔镜组合对百瓦量级的驱动激光的功率衰减比可以达到10–3量级, 同时能够保证高次谐波无损耗传输. 这有效地解决了高重频高功率飞秒激光驱动产生高次谐波技术中热效应对光学元件损伤影响, 对于高功率激光驱动的高次谐波泵浦-探测实验具有非凡意义.
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一般使用两个带孔镜产生与分离高次谐波的方法如图1(a)所示, 将两个带孔镜DM1与DM2分别置于聚焦镜(focusing mirror, FM)的物面和像面, DM1将驱动激光分为两束, 反射的一路形成环形光用于驱动HHG, 得到探测光(probe); 从DM1中心孔透过的一路则作为泵浦光(pump), 或者用光束收集器(beam dump)阻挡. 根据物像关系选择合适的孔直径, 可以让DM2几乎完全反射驱动激光而只让高次谐波通过, 在DM2后再加一片金属膜(metal filter, MF)就能将残余驱动激光滤除, 得到纯净的高次谐波.
然而, 该方法存在一定的局限性. 一是高功率驱动激光对应的残余驱动激光功率仍然很高. 由于DM1中心钻孔带来的衍射使得其后出现很强的泊松亮斑, 当使用几百瓦量级的驱动激光时, 该衍射光容易损坏金属膜; 并且如果HHG处于高度电离时, 气体靶(gas jet)处产生的等离子体会改变驱动激光的光斑形状[29], 使得在DM2处的驱动激光偏离理想环形光, 会进一步降低DM2的分束效果. 二是光路调整的灵活性不高. 当需要根据实际情况调整聚焦镜参数来优化高次谐波时, 聚焦镜焦距一旦改变, 两个带孔镜的位置就要做出调整, 而XUV传输在真空腔中, 真空腔体尺寸、法兰口及连接管道往往会限制DM2摆放位置, 可能会出现DM2无法放置在像面处的情况; 如果进行泵浦-探测实验, 尤其是泵浦路需要进行脉冲压缩[30]或者添加光参量放大器(optical parametric amplifier, OPA)[31]的实验装置, 还需要考虑泵浦光和探测光两路光程的一致性, 调整光路就更加困难.
针对以上方法在高功率激光驱动的高次谐波泵浦-探测实验中存在的问题, 我们提出一种利用多个带孔镜组合产生及分离高次谐波的改进方法. 光路如图1(b)所示, 驱动激光经过4个带孔镜, 分别记为DM1, DM2, DM3和DM4, 它们的中心孔直径分别为d1, d2, d3和d4; 1个聚焦镜FM, 焦距为f, 及1片金属膜MF. DM1用于将入射的高功率驱动激光进行分束, DM2用于产生环形驱动激光并调节物像关系, DM3用于初步分离环形驱动激光, DM4用于进一步分离残余驱动激光. DM1到DM2距离为z1, DM2到FM距离为z2, FM到DM3距离为z3, DM3到DM4距离为z4, DM4到MF距离为z5. 在光路布局中, 需要将DM2和DM3分别置于FM的物面和像面, 使得
$ \dfrac{1}{{z}_{2}}+\dfrac{1}{{z}_{3}}=\dfrac{1}{f} $ , 孔直径应尽量接近$ \dfrac{{d}_{3}}{{d}_{2}}=\dfrac{{z}_{3}}{{z}_{2}}=M $ , M为FM的放大系数, 且直径d3应足够高次谐波通过; 根据泵浦光的光程, 调节z1长度, 根据泵浦-探测的功率需求, 调节d1大小; z4和z5的距离根据真空腔体的尺寸、法兰口及连接管道等实际位置灵活调整, 直径d4同样应足够高次谐波通过.本文改进的方法通过在聚焦镜前使用2个带孔镜, 将原来由单个带孔镜产生环形光并且实现泵浦-探测分束的功能进行分割, 为泵浦-探测实验提供更灵活的光路设计方案; 同时在聚焦镜后使用另外2个带孔镜, 可以进一步增强驱动激光分离效果. 下面在高重频高功率驱动激光产生高次谐波实验中对这种利用多个带孔镜产生及分离高次谐波的方法进行验证, 并在理论上对驱动激光经过多个带孔镜的光斑形状演化及功率变化进行模拟仿真.
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图2为高重频高功率高次谐波产生实验的装置图, 为了后面时间分辨泵浦-探测应用的需求, 将驱动光分为两路, 一路用于产生高次谐波作为探测光, 另一路留作泵浦光使用. 这里使用的驱动激光中心波长为1030 nm, 重复频率为500 kHz, 平均功率为208 W, 脉宽为170 fs, 光斑直径为10 mm(1/e2强度). 由于高功率下驱动激光指向抖动较大, 因此在驱动激光输出后, 首先使用一套光束指向锁定系统(德国MRC)来稳定激光的指向, 其包含两个压电调节镜EM1, EM2, 两个探测器Det1, Det2, 然后采用多个带孔镜产生及分离高次谐波的方法. 在高次谐波产生与诊断部分使用了三个真空腔, 分别为高次谐波产生腔(HHG)、光束分离腔(beam splitting)与XUV光谱仪腔(XUV spectrometer), 每个腔体各由一台分子泵抽真空, 并通过差分管道连接, 逐级提高真空度. 驱动激光在腔外被DM1分束, 透过部分作为泵浦光继续传播, 此处未展示其后续的光路; 反射的环形光透过窗口片入射到HHG腔内, 经过多个反射镜折叠光路, 延长光程以匹配泵浦光光程, 并由焦距为400 mm的凹面镜聚焦到气体靶处, 焦点处的峰值功率密度约2×1014 W/cm2, 气体靶为喷嘴加抽气口的结构. 随后大部分驱动激光被DM3反射到腔外, 少部分衍射光随产生的高次谐波从DM3中心孔径透过, 传播到光束分离腔. 在第二个腔中, 经过DM4与金属膜(200 nm厚铝膜)的进一步过滤, 高次谐波与驱动激光完全分离, 得到纯净的高次谐波; 在金属膜后使用一块安装在真空电动位移台上的镀金平面镜(Au mirror, AM), 通过移动位移台来选择将高次谐波反射进入XUV光谱仪中分析光谱, 或者直接进入后续单色仪腔体选取某一阶谐波作为探测光使用. 自制的XUV光谱仪采用平场反射光栅, 刻线密度为1500 gr/mm, 可以测量27—135 eV的光谱, 探测器为MCP加荧光屏的结构, 通过可见光波段的CCD4成像.
选择4个合适孔径的带孔镜, 其结构如图2中左上角插图所示, 为中心斜45°且具有一定锥度的通孔, 该通孔由机械钻孔方式加工, 镀膜面的钻孔直径为d. 其中DM2的透过光导入腔外, 经过衰减后由成像CCD1监测光斑指向; DM3和DM4安装在三轴位移台上, 可以精细调节位置, 并在腔外用分束片(beam splitter, BS)将反射光分出少部分, 导入成像CCD2和CCD3中监测光斑形状; 各带孔镜的孔径大小、间距设置如表1所列, 钻孔直径为了便于加工均取整数. 其中DM1孔径d1 = 2 mm, 反射光与透过光的分束比约为12∶1, 大部分功率用于驱动HHG, 少部分作为泵浦光; DM2和DM3的孔径之比为d2∶d3 = 2∶1, FM焦距f = 400 mm, 理论上应该取z2∶z3 = 1200 mm∶600 mm, 但由于HHG腔内面包板尺寸的限制, z3只能取580 mm附近, 对应的z2 = 1289 mm, 实验中沿光传播方向(z轴)移动DM3, 当z3 = 585 mm时, 在其后测量的透过功率最小, 此时DM3孔径限制的HHG发散半角最大为2.7 mrad; DM4孔径d4 = 4 mm, 而z4 = 600 mm, 其孔径限制的HHG发散半角最大为2.5 mrad, 与DM3基本一致.
为了直观地理解驱动激光在产生高次谐波的整个传播路径中的光斑演化过程, 必须使用物理光学的方法进行模拟, 因为几何光学追迹没有考虑孔径引起的衍射效应. 如图3所示, 按照表1中的参数, 计算了驱动激光从DM1反射到被金属膜过滤前的完整演化过程, 同时在图4中展示了各个带孔镜前后光斑的二维光强分布及一维光斑剖面曲线.
光斑传播主要分为5个阶段: 在DM1前, 初始入射光斑为高斯型(图4(a)), 经过DM1反射形成标准的环形光(图4(e)), 由于孔径衍射, 仅传播几厘米的距离, 光斑中心就开始出现泊松亮斑, 并且该亮斑随传播距离不断增强, 在DM2前达到最强(图4(b)). 该处中心亮斑直径约2 mm, 因此使用2 mm的孔径滤波, 得到如图4(f)的环形贝塞尔光斑, 同样由于衍射传播很短距离后, 光斑中心再次出现亮斑. 但这并不影响后续带孔镜的分光效果, 因为通过FM的成像, 在DM3前光斑又变回环形贝塞尔光(图4(c)), 经过1 mm的孔径过滤, 仅有一圈微弱的光斑透过孔径继续传播(图4(g)). 该光斑逐渐演变为贝塞尔光, 并且光斑直径不断变大, 能量分散开来(图4(d)), 被DM4孔径进一步过滤后, 功率足够小(图4(h)), 可以被金属膜轻松阻挡. 此外在低功率下, 用CCD相机实际测量了各带孔镜前后的光斑, 与模拟结果也基本一致.
根据理论模拟的结果, 表2中计算了各处的平均功率, 其中, 初始入射功率记为P0, DM1后各阶段的功率依次记为P1—P5. P2与P1接近, 说明DM2中心挖孔不会损失太多功率; DM3后功率P4仅为0.8 W, 减少了3个数量级, 可见DM3分光效果显著; 而经过DM4进一步分光, 到达金属膜处的平均功率P5仅为0.3 W, 不会损坏金属膜; 同时也可以看出, 虽然DM2与DM3并非严格按照物像关系放置, 也能有效衰减驱动激光, 这一点在Ye等[27]的工作中也得到了论证. 可以预见的是, 如果严格按照物像关系设置DM2和DM3的孔径及位置, 最终的残余驱动激光功率将会更小.
为了与理论计算作对比, 先将DM1前入射激光功率P0降低到10 W, 在大气环境中实际测量了各位置处的功率, 并将测量结果按比例换算(×20.8)成208 W入射激光的状态, 如表2所列, 考虑到实际光斑形状并非完美高斯型及测量误差, 可以认为低功率下测量值与理论结果基本一致. 然而, 当将入射功率提高到208 W时, 测量的P5接近1 W, 是理论值的3倍多. 这是因为满功率下聚焦镜焦点处的峰值功率密度足够高, 将气体介质电离成丝, 使得其后光斑传播形状发生改变, 从而影响了带孔镜的分束效果[22,27]. 但即使如此, 本实验中使用多个带孔镜组合将驱动激光功率从208 W衰减到1 W, 衰减比仍然达到4.8×10–3量级, 该功率的驱动激光并不会损伤金属膜.
最后, 利用该方法在驱动激光输出功率208 W时进行了HHG实验. 实验中的气体靶采用氩气, 背景气压为500 mbar (1 mbar = 100 Pa), 将高次谐波导入XUV平场光谱仪测量光谱信号. 如图5所示, 产生了23—39阶的奇次谐波, 覆盖27—47 eV的极紫外波段, 其中29—37这5阶谐波信号明显强于其他阶次. 根据气体靶到MCP距离估算谐波的发散半角约为1 mrad, 可见在使用带孔镜分离驱动激光时, 高次谐波并没有被DM3和DM4孔径所阻挡, 同时小的发散角也有利于进行时间分辨泵浦-探测实验. 并且在长时间的高功率实验下, 使用的200 nm铝膜未被损坏, 证明多个带孔镜是比较有效的高重频高功率高次谐波产生及分离方法. 后续实验需要进一步测量高次谐波的光通量, 并从理论上分析该方法对高次谐波相位匹配等方面的影响.
需要指出, 以往利用带孔镜产生并分离高次谐波的实验或理论报道, 大多数使用的驱动激光功率和重频并不高. 例如, Klas等[22]使用50 kHz, 5.4 W, 238 fs, 515 nm的驱动激光, 通过带孔镜产生环形光驱动HHG, 并利用光阑分离高次谐波与驱动激光, 测量结果显示对驱动激光的衰减比为5×10–3; Gaumnitz等[23]与Ansari等[25]使用的则是1 kHz且功率更低的钛宝石驱动激光, 同样通过带孔镜+光阑的方式产生及分离高次谐波. 由于驱动激光只有瓦量级, 且不需要考虑泵浦-探测实验, 使得他们可以通过简单切换光路元件, 来研究环形光与高斯光驱动HHG的区别. 根据他们的研究结论, 环形光与高斯光在产生高次谐波的转换效率上比较接近, 并且环形光产生的高次谐波中短轨道电子贡献往往占比更大, 有利于得到更小发散角的谐波, 这在我们的实验结果中也得到了验证.
少数实验报道了百瓦量级的激光直接驱动HHG, 如Ye等[26,27]与Csizmadia等[28]的工作使用了100 kHz, 100 W的高重频高功率驱动激光, 利用类似图1(a)的两个带孔镜组合的方法产生并分离高次谐波, 同时还进行了泵浦-探测实验, 展示了带孔镜组合在大型高次谐波束线中的应用价值. 本文则是进一步改进了他们的方法, 在光路中使用了更多的带孔镜, 并且利用更高重频和更高功率的驱动激光进行了HHG实验, 该方法正在用于后续的Tr-ARPES束线建设.
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本文发展了一种利用多个带孔镜产生及分离高次谐波的方法, 通过物理光学仿真模拟了驱动激光经过带孔镜前后的光斑演化过程及功率变化, 并在实验上利用平均功率高达208 W的高重频1030 nm驱动激光进行了HHG实验. 在不同位置处对功率进行了实际测量, 结果显示带孔镜组合对驱动激光的衰减比达到10–3量级, 同时能够保证高次谐波完全通过, 并且产生的谐波光谱覆盖27—47 eV, 发散角较小, 适合用于时间分辨泵浦-探测应用.
随着高重频高通量极紫外高次谐波以及时间分辨泵浦-探测科学实验越来越多, 飞秒驱动激光平均功率将会逐渐提升到kW量级, 重复频率达到500 kHz—MHz量级[32,33], 因此本文提出的利用多个带孔镜产生及分离高次谐波的方法具有巨大潜力, 有望在未来阿秒设施等大科学装置建设中发挥重大作用.
利用多个带孔镜高效产生和分离高重频高次谐波
Efficient generation and separation of high-repetition-rate high-order harmonics by multiple drilled mirrors
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摘要: 飞秒激光与惰性气体相互作用产生高次谐波是目前获得阿秒激光的重要手段, 同时高次谐波波段覆盖极紫外到X射线, 具有相干时间分辨特性, 是时间分辨角分辨光电子能谱、瞬态吸收光谱、相干衍射成像等研究的重要光源. 本文基于中心波长1030 nm、重复频率500 kHz、平均功率208 W、脉冲宽度170 fs的Yb光纤飞秒激光器, 驱动氩气产生光子能量覆盖27—47 eV的高次谐波. 实验中利用多个带孔镜将高斯型驱动光束转换为环形贝塞尔光束, 产生高次谐波并将其与驱动激光有效分离. 测量结果显示, 该方法对驱动激光的衰减比达到10–3量级, 而对高次谐波无损传输. 同时理论上模拟了驱动激光经过多个带孔镜后的光斑演化及功率变化, 证明这是实现高重频高平均功率飞秒激光驱动高次谐波产生并高效分离的有效手段, 对于时间分辨泵浦-探测实验尤其适用.Abstract:
Based on high-order harmonic generation (HHG), coherent light sources spanning from the extreme ultraviolet to X-ray regions can be produced and applied in techniques such as time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (Tr-ARPES), attosecond transient absorption spectroscopy (ATAS), and coherent diffraction imaging (CDI). As the repetition rate and power of HHG driving lasers continue to increase, effectively separating the generated high-order harmonics from the high-power driving laser has become a critical challenge. Typically, components such as grazing incidence plates (GIP), diffraction gratings, microchannel plates (MCP), and drilled mirrors (DM) are employed to attenuate the high-power driving laser. However, some of these components cause substantial loss of high-order harmonic power or lack sufficient flexibility in optical path design. This paper proposes a method for the efficient generation and the separation of high-order harmonics using multiple drilled mirrors. The setup includes four drilled mirrors (DM1–DM4), one focusing mirror, one gas jet, and one metal filter. DM1 splits the incident high-power driving laser; DM2 shapes it into an annular beam; and DM3 and DM4 are used to separate the residual driving laser. Notably, DM2 and DM3 are positioned at the object plane and the image plane of the focusing mirror, respectively. To validate the proposed method, a Yb fiber femtosecond laser (central wavelength: 1030 nm, repetition rate: 500 kHz, average power: 208 W, pulse duration: 170 fs) is used to drive argon gas, generating high-order harmonics with photon energies spanning 27–47 eV. The experimental results demonstrate that the method achieves an attenuation ratio of the driving laser on the order of 10–3, while maintaining nearly lossless transmission of the high-order harmonics. Furthermore, theoretical simulations of the beam profile evolution and power variation during laser propagation confirm the effectiveness of this approach for high-repetition-rate, high-average-power femtosecond laser-driven HHG and efficient harmonic separation. The method is particularly suitable for time-resolved pump-probe experiments and is expected to play a significant role in the future development of large-scale attosecond laser facilities. -
Key words:
- high-order harmonics /
- extreme ultraviolet light /
- high repetition rate /
- drilled mirror .
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图 1 利用带孔镜产生及分离高次谐波的两种方法 (a)一般方法; (b)本文改进方法
Figure 1. Two methods for generating and separating high-order harmonics using drilled mirrors: (a) General method; (b) the improved method in this work.
图 4 各带孔镜前后光斑模拟结果
Figure 4. Simulation results of beam spot before and after each drilled mirror.
图 5 实验测得的HHG光谱 (a)平场光谱图; (b)空间积分谱线图
Figure 5. Experimental measurement of HHG spectrum: (a) Flat-field spectrum; (b) spatially integrated spectral lineout.
表 1 带孔镜参数设置
Table 1. Parameter settings for drilled mirrors
钻孔直径/mm d1 d2 d3 d4 2 2 1 4 镜面间距/mm z1 z2 z3 z4 z5 2030 1289 585 600 70 
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表 2 各阶段的功率变化
Table 2. Power variation in each stage.
功率 P0 P1 P2 P3 P4 P5 理论值/W 208 192 187 187 0.8 0.3 测量值/W 10 9.39 8.76 8.76 0.035 0.015 换算值/W 208 195.3 182.2 182.2 0.73 0.31
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图( 6) 表( 2)
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