同核异能素是原子核的长寿命激发态, 广泛存在于宇宙星体、地幔内部和实验室核聚变内爆等温/热稠密物质状态中^[1]. 其半衰期($ T_{1/2} $)覆盖纳秒(ns)至年(a)量级, 激发能范围从8.3 eV ($ ^{229\text{m}} {\rm{Th}}$,$ T_{1/2}=7\ \text{μ}{\rm{s}}$)^[2,3]延伸至13.8 MeV ($ ^{208\text{m}} {\rm{Pb}}$, $ T_{1/2}= 60 $ ns)^[4]. 自1917年Soddy^[5]率先对同核异能现象进行了理论预测, 1921年Hahn^[6]首次发现天然放射性铀的同核异能现象以来, 同核异能素在基础研究和应用开发领域持续受到广泛关注^[7,8]. 近百年来, 研究人员相继发现$ ^{242\text{m}} {\rm{Am}}$和$ ^{53\text{m}} {\rm{Co}}$等一批同核异能素, 有力推动了其在核结构、核反应以及多学科交叉前沿领域的应用.

同核异能素的光核产生截面及其同核异能素比(isomeric ratio, IR)在核天体物理、核结构理论与核反应机制研究中具有不可替代的价值^[9-11]. 其中, IR为高(high)自旋态与低(low)自旋态同核异能素的截面比, 能够揭示核反应中的角动量转移、核能级密度的自旋依赖性等信息. 在实验上, IR由入射粒子能量、靶核与产物核自旋共同决定, 是检验核结构理论与核反应模型的关键物理量^[12]. 与之相应, 通量加权平均截面(flux-weighted average cross-section, FACS)指的是反应截面对入射粒子能谱的加权平均值, 是表征宽能谱光子场与靶核发生光核反应平均概率的重要参数. 通过实验测定FACS可直接获得IR, 为核结构与核反应机制研究提供关键约束^[13]. 在核天体物理领域, 约30—35种丰质子核(p-核)仅能通过p-过程合成^[14,15], 该过程涉及一系列(γ, n)反应. $ ^{152} {\rm{Gd}}$是核天体物理领域备受关注的p-核素, 而$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$通过$ \text{β}^- $衰变生成$ ^{152} {\rm{Gd}}$的分支比高达72%, 是$ ^{152} {\rm{Gd}}$合成路径上的关键中间核素^[16]. 因此, 开展$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的产生及其性质研究, 可助力理解$ ^{152} {\rm{Gd}}$的核合成路径. 然而, 目前对$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的研究仍存在明显不足: 其一, 主要反应通道$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$的反应截面尚无实验数据, 而$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$的现有截面数据稀缺, 且年代久远, 难以满足当前Eu核素的理论模型验证需求^[17]. 其二, 尽管Thiep等^[18,19]与Vishnevsky等^[20,21]已基于传统加速器在12—25 MeV能区测量了$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$和$ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$的IR, 但结果与Talys-1.95理论计算存在显著偏差, 且高能区的实验数据仍然空白. Kolev^[22]的研究进一步指出, 即使结合统计模型与Huizenga–Vandenbosch模型^[10,11], 也仅能解释其实验中约50%的核反应机制, 表明现有核反应理论模型亟需高质量、宽能区的实验数据加以约束.

射频加速器产生的轫致辐射源是产生同核异能素的重要途径, 并可用于系列同核异能素的FACS测量^[13,23]. 近年来, 高功率激光系统的发展为粒子加速与核应用研究开辟了新途径^[24-26]. 激光等离子体加速的电场梯度较传统射频加速器高出3个量级以上, 可产生高亮度、高能电子束, 并通过轫致辐射^[27] 或激光康普顿散射^[28,29] 等方式获得高强度、宽能谱的γ射线. 理论研究表明, 激光驱动γ源的峰值强度有望比传统γ源高出约4个数量级^[28]. 在特定条件下, 其对同核异能素的峰值激发效率较传统方案提升5—6个数量级^[30,31], 为解决短寿命同核异能素截面及IR数据稀缺的问题提供了全新手段. 目前, 激光驱动核反应已在光核反应^[27,30-33]、光致裂变^[34,35]和光核活化分析^[36,37]等方向成为研究热点. 近期, Wu和Lan等^[38,39]基于超短激光驱动电子源, 成功测量了$ ^{197} {\rm{Au}}$(γ, xn; x = 1—7)反应的FACS以及$ ^{196\text{m}, \text{g}} {\rm{Au}}$的IR. Wang等^[40]也利用该电子源实现了$ ^{27} {\rm{Al}}$(γ, x)反应FACS的实验测量. 上述工作充分表明, 激光驱动电子源在光核反应截面及IR测量方面具有良好适用性, 可为Eu核素相关实验研究提供可靠的技术支撑与可行性基础.

本研究采用激光加速电子源, 测量了$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$与$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$反应的FACS以及$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR. 同时, 利用Talys-1.9程序分析了上述三个反应道的FACS及$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR对核模型的敏感性, 并明确了巨共振(giant dipole resonance, GDR)能区(10—30 MeV)和高能区(百MeV)下, 上述反应道的FACS及$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR实验测量值与理论计算值之间的差异. 本文后续结构安排如下: 第2节详细阐述在北京大学紧凑激光等离子体加速器(CLAPA)实验室200 TW中国工程物理研究院激光聚变研究中心XG-III激光装置上开展$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$, $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$光核产生的实验过程; 第3节分别介绍$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$与$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的FACS及$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR的理论计算和实验提取方法, 并对结果进行分析与讨论; 第4节总结全文并展望.

本研究依托CLAPA与XG-III激光装置开展电子加速实验, 分别获得百MeV能区准单能电子束及等效能量在GDR能区的电子束. 本节将详述两套装置的实验设置、电子束参数的诊断方法, 以及在实验参数下通过Geant4程序^[41] 开展的轫致辐射γ射线过程模拟.

CLAPA激光装置能够输出中心波长800 nm、脉冲宽度30 fs、重复频率5 Hz及单脉冲能量约4 J的激光脉冲. 实验中, 激光脉冲通过f/12.5离轴抛物面镜聚焦至4×1 mm超音速气体喷气靶上, 激光强度约为$ 1.5\times10^{19} $ W/cm². 在激光脉冲与5%氮气(N₂)和95%氦气(He)组成的混合气体相互作用时, 可通过激光尾场加速(laser wakefield acceleration, LWFA)机制产生准单能电子束. 该电子束穿过一个薄的铍窗口, 从真空室引出后到达气体喷嘴下游100 cm处的电磁谱仪(electromagnetic spectrometer, EMS). 在EMS中, 偏转的电子束可通过荧光屏与CCD相机进行诊断; 电子的电荷量由安装在铍窗口外的涡轮积分电流互感器测量. 为优化电子束的电荷量、准单色性等关键参数, 在24—33 bar (1 bar = 10⁵ Pa)的气体背压范围内开展不同背压下的电子加速实验. 结果表明, 当背压为27 bar时, 电子束品质最佳. 该条件下获得的电子能谱如图1(a)所示. 电子能谱具有准单能特性, 电子能量为(200 $ \pm $ 28) MeV(能谱峰位能量, 误差为能谱的半高宽^[38,39]). 电子束平均电荷量约为187 pC, 束流发散角小于4 mrad, 且方向稳定性优于5 mrad. 上述电子源性能指标满足在百MeV高能区开展光核反应实验的要求^[38,39].

为研究Eu核素的IR随电子能量的变化规律, 需进一步在GDR能区开展IR实验测量. XG-III激光装置具备零延时输出三种脉宽(ns, ps和fs)、三种波长(527, 1053和800 nm)激光的能力, 峰值功率可达10¹⁵ W量级. 实验采用ps和ns激光联合打靶的方式, 通过直接激光加速(direct laser acceleration, DLA)机制产生了大电荷量、MeV量级的电子束. 调节两束激光间的延迟时间, 实现了电子束关键参数的优化. 结果表明, 当延迟时间为15 ns时, 电子束的电荷量、电子能量以及电子温度等关键参数更优. 图1(b)展示了15 ns延迟时间下EMS测得的电子能谱, 该能谱呈类麦克斯韦-玻尔兹曼(Maxwell-Boltzmann, M-B)分布特征: $ f(E_{{\mathrm{e}}})= [n_{{\mathrm{e}}} (0)/T_{{\mathrm{e}}}] \exp(- E_{{\mathrm{e}}}/T_{{\mathrm{e}}}) $^[37,32]. 其低能段(约8—35 MeV)的斜率温度$ T_1\approx6.24 $ MeV, 高能段(约35—65 MeV)的斜率温度$ T_2\approx17.25 $ MeV. 最大电子能量约为65 MeV. 将图1中CLAPA与XG-III装置的实验电子能谱及发散角等参数导入Geant4程序, 开展轫致辐射产生模拟. 模拟布局与电子加速实验排布保持一致: 电子束被引导至2 mm厚的钽(Ta)转换靶, 通过轫致辐射机制产生光子, 模拟结果如图2所示. 可以看出, 两种装置上获得的轫致辐射能谱均呈现M-B分布特征: $ f(E_{\text{γ}})= [n_{\text{γ}} (0)/T_{\text{γ}}]\exp(- E_{\text{γ}}/T_{\text{γ}}) $^[27], 能谱范围均覆盖$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$反应的GDR能区. 引入图2中的截面权重后, 等效光子能量可以通过下式进行计算: $ \langle E_{\gamma}\rangle= \displaystyle\int E_{\text{γ}} f(E_{\text{γ}})\sigma(E_{\text{γ}})\text{d}E_{\text{γ}} \Big/ \int f(E_{\text{γ}}) \sigma(E_{\text{γ}})\text{d}E_{\text{γ}} $表示^[12]. 对于XG-III装置, 等效光子能量为13.5 MeV; 同理, 考虑截面权重的等效电子能量$ \langle E_{{\mathrm{e}}} \rangle $约为14 MeV. 我们将在下文讲述所开展的$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$, $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的光核产生实验, 并利用3.3节中的方法获得在14 MeV等效电子能量下的FACS和IR实验值.

图2同时给出了利用Talys程序计算的上述三个反应的截面以及Berman等^[17]的截面实验数据. 图中, 在GDR能区内, (γ, n)反应截面占主导, 最大值可达数百毫巴(mb, 1 b = 10^–28 m²); 随着光子能量升高, (γ, 2n)和(γ, 3n)等多粒子发射反应逐渐占据主导, 且最大反应截面随发射粒子数的增加递减; $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$反应道的理论与实验截面存在明显差异, 并且$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$这两个反应道尚无实验数据. 针对上述三个反应道的通量加权截面的实验测量将在3.2节中具体描述.

为测量$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$反应的FACS, 以及$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR, 本实验利用2.1节所述的两种电子源, 分别辐照由1层Ta转换靶(尺寸10 mm × 10 mm × 2 mm)与5层氧化铕(Eu₂O₃)活化靶(尺寸10 mm × 10 mm × 2 mm)构成的堆栈靶. Eu₂O₃靶中$ ^{153} {\rm{Eu}}$的丰度为52.19%, $ ^{151} {\rm{Eu}}$的丰度为47.81%. 沿电子束入射方向第1层为Ta靶, 将电子束转化为高能轫致辐射光子以活化Eu₂O₃样品, 诱发$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)反应. $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)反应的产物存在两种同核异能素: $ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$($ T_{1/2}=9.3 $ h), $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$($ T_{1/2}= 1.6 $ h); $ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)反应产生同核异能素$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$ ($ T_{1/2}=12.8 $ h). 上述核反应及产生的放射性核素衰变信息均来源于NuDat 3数据库^[42], 具体如表1所列.

图3为产物$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$, $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的部分衰变纲图^[42], 展示了各产物的衰变路径及特征γ射线信息. $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$通过39.7, 18.2和89.89 keV特征γ射线级联衰变为$ ^{152\text{g}} {\rm{Eu}}$. 其中, 89.89 keV这条特征γ射线强度($ I_\text{γ}=69.7{\text{%}} $)最高, 通常选取该特征γ射线为$ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$的探测特征峰. $ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$存在两种衰变模式: 1)$ \text{β}^- $衰变(分支比为72%)至$ ^{152} {\rm{Gd}}$, 对应特征γ射线为344.29 keV ($ I_\text{γ} = 2.4{\text{%}} $), 970.33 keV ($ I_\text{γ}=0.6{\text{%}} $)和1314.70 keV ($ I_\text{γ}= 0.9{\text{%}} $); 2)电子俘获(EC)和$ \text{β}^+ $衰变(分支比为28%)至$ ^{152} {\rm{Sm}}$, 对应特征γ射线为963.38 keV ($ I_\text{γ}= 11.6{\text{%}} $), 841.63 keV ($ I_\text{γ}=14.2{\text{%}} $), 562.9 keV ($ I_\text{γ}= 0.2{\text{%}} $)和121.77 keV ($ I_\text{γ}=7.0{\text{%}} $). 通常选取963.3, 841.63及121.77 keV这3条强特征γ射线作为$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$的探测特征峰. $ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$主要通过EC衰变(分支比为11.0%)生成$ ^{150} {\rm{Sm}}$, 可选取333.90 keV ($ I_\text{γ} = 4.0{\text{%}} $)和406.52 keV ($ I_\text{γ}=2.8{\text{%}} $)这2条强特征γ射线作为$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的探测特征峰. 上述强特征γ射线在图3中用红色标识.

光核活化后, 采用两台经$ ^{152} {\rm{Eu}}$和$ ^{60} {\rm{Co}}$等标准源标定探测效率的高纯锗(high-purity germanium, HPGe)探测器, 分别对上述两个实验的Eu₂O₃活化样品进行离线测量, 以获取其特征γ射线能谱. 为了降低堆叠的Eu₂O₃靶对特征γ射线的自吸收效应, 探测时将5层Eu₂O₃箔分散排列在HPGe探测器的铝窗表面.

图4为在CLAPA和XG-III激光装置的同核异能素光核活化产生实验中, 用HPGe探测器对Eu₂O₃活化样品进行离线测量获得的特征γ射线能谱. 从图中可以看出, $ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$的121.77, 841.63和963.38 keV特征峰, $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$的89.89 keV特征峰, 以及$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的333.90与406.52 keV特征峰均可清晰分辨. 基于上述特征峰的计数, 可进一步计算上述同核异能素的产额, 并提取相应的FACS与IR.

由于两种激光装置的运行特性存在显著差异, 本实验采用不同的产额计算方法. CLAPA 200 TW装置为飞秒激光系统, 单发脉冲电荷量为皮库量级, 但具有重复频率运行能力, 可通过连续多发脉冲累积产生同核异能素(实验中累积打靶257发). 而XG-III为百焦量级ps激光装置, 虽不具备重频能力, 但其单发脉冲可产生电荷量为纳库甚至微库量级的电子, 单发实验即可获得高产额的同核异能素(实验中打靶1发). 因此, 计算产额时, 需分别采用多发激光脉冲累积产额与单发激光脉冲产额的不同计算方案.

基于CLAPA重频激光装置产生的同核异能素活度A为

式中, $ Y=N_0\displaystyle\int_{E_{\text{thr}}}^{E_{\text{e}}} \sigma(E) \varphi(E) \mathrm{d}E $为单发激光脉冲的同核异能素产额, f为激光重复频率, $ t_{\text{irr}} $为辐照时间, $ \lambda=\ln 2/T_{1/2} $是衰变常数. 辐照结束后, 用HPGe探测器获取从该靶发射的特征γ射线信息. 考虑一定的冷却时间$ t_\text{c} $和探测时间$ t_\text{m} $, 靶中的同核异能素活度$ A_\text{m} $可写成:

在探测时间$ t_\text{m} $到$ t_\text{m}+t_\text{d} $区间内, 感兴趣的特征峰净计数$ N_{\text{det}} $满足:

式中, ε为HPGe探测器的探测效率, $ I_\text{γ} $为特征γ射线强度(见表1), k为自吸收修正因子. 联立(1)—(3)式可得单发激光脉冲的同核异能素产额:

需要注意的是, 由于89.89 keV这类低能特征γ射线易被靶自吸收, 探测器接收到的信号将低于实际发射值. 若忽略同核异能素在靶内的位置分布, 其产额将被低估. 因此, 需合理预测靶中的产物位置分布, 进而修正特征γ射线的自吸收因子k和源-峰探测效率ε. 本文在利用(4)式计算产额时, 用Geant4模拟预测了产物在靶内的位置分布, 并考虑探测时靶的实际排布, 对探测效率进行了修正.

对于CLAPA装置上的实验, 基于$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$, $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的特征峰净计数$ N_{\text{det}} $, 用(4)式计算得出上述核素的单发产额分别为$ (1.87\pm 0.22) \times10^5 $, $ (8.66\pm0.43)\times10^3 $和$ (1.38\pm0.28)\times 10^5 $. 由(4)式可知, 产额误差主要来源于三部分: 特征峰计数$ N_{\text{det}} $的统计误差$ \text{δ}N_\text{det}/ N_\text{det} $、探测效率ε的误差$ \text{δ}\varepsilon/\varepsilon $以及γ射线强度$ I_{\text{γ}} $的误差$ \delta I_{\text{γ}} $/$ I_{\gamma} $. 因此, 产额Y的相对不确定度$\text{δ} Y/Y$由误差传递公式$ \text{δ} Y/Y=\sqrt{(\text{δ} N_\text{det}/ N_\text{det})^{2}+(\text{δ}\varepsilon/\varepsilon)^{2}+(\text{δ}I_{\text{γ}}/ I_{\text{γ}})^{2}} $ 计算得到. 其中, 统计误差范围为0.43%—4.31%, 探测效率误差 < 3.88%, γ射线强度误差范围为0.72%—21.43%.

对于XG-III激光装置上开展的打靶实验, 由于采用单发激光辐照模式, 无需考虑重复频率和累积辐照时间, 其同核异能素的产额可表示为^[27]

利用实验获得的$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$, $ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$特征峰净计数$ N_\text{det} $, 代入(5)式可得三者的单发产额分别为$ (1.63\pm0.20)\times10^7 $, $ (3.83\pm0.21)\times10^5 $和$ (1.49\pm0.33)\times10^7 $. XG-III装置上的实验产额误差分析方法与CLAPA装置上的实验相似, 同理可得, 其统计误差范围为0.47%—4.55%, 探测效率误差小于5.28%, γ射线强度误差范围为0.72%—21.43%.

在轫致辐射驱动的光核反应测量中, 特定反应道的FACS可由以下公式计算^[38-40]:

其中, $ E_{\text{thr}} $和$ E_{\mathrm{e}} $分别为反应的阈值能量和电子束的最大能量, $ \sigma(E_\text{γ}) $是光子能量$ E_\text{γ}$处的反应截面(采用Talys程序计算), $ \varphi(E_\text{γ}) $为轫致辐射光子通量(通过Geant4模拟获得).

此外, FACS也可通过实验测得的产额Y、靶核的面密度$ N_0 $以及$ \varphi(E_\text{γ}) $表示^[38]:

表2列出了$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$三个反应的$ \sigma_{\text{FA}}\left(E_{\text{e}}\right) $实验值与理论值. 其中, 实验值基于(7)式, 通过3.1节测量的产额Y和用实验电子能谱模拟得到的光子通量$ \varphi(E_\text{γ}) $获得. $ \sigma_{\text{FA}}\left(E_{\text{e}}\right) $的不确定度$ \text{δ} \sigma_{\text{FA}}\left(E_{\text{e}}\right) $由$ \text{δ} Y $和$ \text{δ} \varphi(E_\text{γ}) $两部分构成, 相对误差传递公式为:

在CLAPA装置上, 光子通量不确定度主要源于束流抖动引起的电荷不稳定性. 前期, 已利用Turbo-ICT对连续100发电荷量进行测量, 其不稳定性约为14.8%^[43]. 而XG-III实验为单发打靶实验, 因发次波动引起的通量误差较小, $ \text{δ} \sigma_{\text{FA}}\left(E_{\text{e}}\right) $主要来源于产额误差$ \text{δ}Y $. 理论值通过将Talys-1.9程序中默认模型计算的截面$ \sigma(E_\text{γ}) $代入(6)式获得. 该默认设置中, 伽马强度函数(γ-ray strength function, $ \text{γ} {\rm{SF}}$)、光学模型势(optical model potential, OMP)以及核能级密度(nuclear level density, NLD)分别为$ \text{γ}{\rm{SF1}} $模型、OMP Global模型和NLD1模型.

图5分别展示了理论计算与实验结果: 在GDR能区, (γ, n)反应截面占据主导地位, FACS随电子能量的增加而急剧上升, 最大值可达数百mb. 随着光子能量增加, 多粒子发射反应逐渐占据主导, (γ, n)最大反应截面随发射粒子数增多而降低, FACS呈现缓慢下降趋势, 并在数十到百MeV能量范围内趋于饱和. 对比结果显示: $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$的理论值与高能区的CLAPA实验值在误差范围内基本一致, 但比GDR能区的XG-III实验值低约40%; $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$的理论值比高能区CLAPA的实验值高约45%, 但比GDR能区XG-III的实验值低约54%; $ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的理论值比在高能区CLAPA的实验值大约3倍, 比GDR能区XG-III的实验值高约36%. 尽管上述反应的FACS实验值与理论值存在差异, 但总体变化趋势一致. 并且, 前期研究^[38]推测, 实验值与理论值的偏差可能源于理论模型中NLD, $ \text{γ} {\rm{SF}}$和OMP等核模型尚不完善.

进一步用Talys程序中的8组$ \text{γ} {\rm{SF}}$模型^[44-51]、2组OMP模型^[52,53]及6组NLD模型^[49,54-58]分别计算了$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的反应截面$ \sigma(E_\text{γ}) $, 并代入(6)式, 获得了上述三个反应的FACS值. 对模型敏感性分析表明, $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$三个反应的FACS对OMP模型均不敏感, 但对$ \text{γ} {\rm{SF}}$和NLD模型显示出较强的依赖性. 这表明有必要进行更多的实验测量, 以进一步完善对上述反应的模型约束.

IR可用于分析核反应中的角动量转移规律与核能级密度的自旋依赖性, 其计算公式为^[39]

其中, $ \sigma_{\text{FA}}^{\text{high}}(E_{\rm e}) $与$ \sigma_{\text{FA}}^{\text{low}}(E_{\rm e}) $分别为高、低自旋态同核异能素的FACS.

将(7)式代入(8)式, IR可表示为

$ ^{153}\text{Eu}(\text{γ}, \text{ n})^{152\text{m1}}\text{Eu} $和$ ^{153}\text{Eu}(\text{γ}, \text{ n})^{152\text{m2}}\text{Eu} $反应的阈值能量$ E_{\text{thr}} $分别为8.6 $ \text{MeV} $和8.8 $ \text{MeV} $^[59], 两者非常接近. CLAPA装置和XG-III装置产生的轫致辐射谱端点能量均远高于反应阈值, 且完整覆盖GDR能区(见图2). 分别计算两装置产生的轫致辐射谱在阈值至端点能量范围内的积分比$ \bigg({\displaystyle\int_{E_{\text{thr}}}^{E_{\text{e}}} \varphi^{\text{low}}(E_\text{γ}) \mathrm{d}E_\text{γ}}\bigg)\bigg/\bigg({\displaystyle\int_{E_{\text{thr}}}^{E_{\text{e}}} \varphi^{\text{high}}(E_\text{γ}) \mathrm{d}E_\text{γ}} \bigg)$, 其值分别为1.01和1.04, 均近似为1. 因此, 在相同实验条件且$ ^{153}\text{Eu} $面密度$ N_{0} $一致的前提下, $ ^{152\text{m2}}\text{Eu} $和$ ^{152\text{m1}}\text{Eu} $的$ \mathrm{IR} $可近似表示为两者的产额比:

基于(10)式, 利用3.1节中的XG-III装置测得的$ ^{152\text{m2}}\text{Eu} $和$ ^{152\text{m1}}\text{Eu} $产额数据, 计算得到$ \mathrm{IR}_{^{152\text{m2}}\text{Eu}/^{152\text{m1}}\text{Eu}} = 0.023 \pm 0.003 $@$ E_{{\mathrm{e}}} = 14\ \text{MeV} $, 成功获得了GDR能区的实验数据. 同理, 基于CLAPA装置的$ ^{152\text{m2}}\text{Eu} $和$ ^{152\text{m1}}\text{Eu} $的实验产额, 计算得到 $ \mathrm{IR}_{^{152\text{m2}}\text{Eu}/^{152\text{m1}}\text{Eu}} = 0.046 \pm 0.006 $ @ $ E_{{\mathrm{e}}} = 200 \pm 28\ \text{MeV} $, 补充了$ \mathrm{IR}_{^{152\text{m2}}\text{Eu}/^{152\text{m1}}\text{Eu}} $在高能区的实验数据. 表3列出了IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $的实验值与理论值(用Talys程序中$ \text{γ} {\rm{SF}}3$, OMP Global及NLD3模型组合计算). 为分析核模型对IR的影响, 进一步利用Talys程序计算了8组$ \text{γ} {\rm{SF}}$模型、2组OMP模型及6组NLD模型的IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $, 理论分析了IR对上述三类核模型的敏感性, 结果如图6所示.

结果表明, 随入射电子能量增加, IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $在低能区呈现快速增长趋势; 在电子能量达到数十至百MeV的高能区后, IR逐渐趋于饱和, 且不同核模型的计算结果差异也随之显现; IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $对OMP模型不敏感, 而对$ \text{γ} {\rm{SF}}$和NLD模型显示出较强的依赖性, 表明$ \text{γ}{\rm{SF}}$和NLD是影响Eu核素IR的主要核模型成分. 此外, 在GDR能区, 考虑$ ^{152\text{m}}\text{Eu} $在靶内位置分布导致的γ射线自吸收效应并完成修正后, XG-III装置的实验IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $与 用Talys中$\text{γ}{\rm{SF}}$3, OMP Global及NLD3模型组合的计算值(0.020)基本吻合. 值得一提的是, 该结果比前期未考虑$ ^{152\text{m1}}\text{Eu} $和$ ^{152\text{m2}}\text{Eu} $在靶内的位置分布的结果($ 0.014\pm0.002 $)^[60]高约2倍. 同时, 考虑$ ^{152\text{m1}}\text{Eu} $和$ ^{152\text{m2}}\text{Eu} $在靶内的位置分布后, 基于CLAPA装置获得百MeV高能区的$ ^{152\text{m1}}\text{Eu} $和$ ^{152\text{m2}}\text{Eu} $的IR值与Talys计算理论值(0.042)基本符合(如表3所列). 上述结果表明, 本工作在GDR能区和百MeV高能区的IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $测量结果, 可以用来约束核模型.

本研究基于激光加速的电子源, 分别在巨共振能区和百MeV能区实现了同核异能素$ ^{152\text{m}, 150\text{m}} {\rm{Eu}}$的光核活化产生, 测量了$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$ (γ, n)$ ^{150\text{m}} $反应的FACS和IR. 实验发现, IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $测量值($0.023 \pm 0.003$)$ @ E_{\mathrm{e}}$ = 14 MeV约为未考虑$ ^{152\text{m}}\text{Eu} $在靶内的空间分布的结果^[60]的2倍. 同时, 采用Talys程序计算了相应的FACS与IR理论值, $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1} {\rm{Eu}}$的理论值与在高能区CLAPA的实验值在误差范围内基本一致, 但比在GDR能区XG-III的实验值低约40%; $ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}2} {\rm{Eu}}$的理论值比高能区CLAPA的实验值高约45%, 但比GDR能区XG-III的实验值低约54%; $ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} {\rm{Eu}}$的理论值比在高能区CLAPA的实验值大约3倍, 比GDR能区XG-III的实验值高约36%. 说明现有的γ强度函数和核能级密度模型在合理描述Eu核素方面尚有提升空间. 此外, 研究了$ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR对核模型的敏感性, 发现在高能区, $ ^{152\text{m}} {\rm{Eu}}$的IR对OMPs模型不敏感, 而对$ \text{γ} {\rm{SF}}$s与NLDs模型具有较强依赖性. 在GDR能区, 基于XG-III装置获得的IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $实验值与$ \text{γ} {\rm{SF}}$3模型计算值基本吻合. 在高能区, 基于CLAPA装置测得的IR$ _{^{152\text{m}2}\text{Eu}/^{152\text{m}1}\text{Eu}} $实验值与NLD3模型计算结果也基本一致. 这表明, 对$ ^{153} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{152\text{m}1, \text{m}2} {\rm{Eu}}$和$ ^{151} {\rm{Eu}}$(γ, n)$ ^{150\text{m}} $反应的FACS和IR的进 一步测量, 可为约束相关核模型参数提供重要数据支撑. 然而, 受限于当前高能量激光装置重复频率低、束流稳定性有待加强, 本研究仅获得GDR与高能区两个离散能点的实验数据, 尚不足以对核模型进行系统性的优化; 同时, 研究对象仅聚焦于Eu核素, 未对更多核素的模型依赖性开展系统研究. 未来, 我们将基于激光加速电子源, 在更宽能区开展更多同核异能素的光核活化产生实验及IR测量, 获取更丰富的实验数据, 从而为约束核模型关键参数提供参考依据.

感谢北京大学CLAPA激光装置、中国工程物理研究院激光聚变研究中心XG-III激光装置和西安交通大学理学院的工作人员对本工作实验的大力支持.