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光学手性是指纳米结构对左旋圆偏振(left-handed circular polarization, LCP)与右旋圆偏振(right-handed circular polarization, RCP)光的差异化响应[1,2]. 作为现代纳米光子学中的核心物理机制之一, 其响应强度通常采用圆二色(circular dichroism, CD)进行量化表征[3–5]. 然而, 天然材料与传统纳米结构的手性光学响应普遍较弱, 受结构尺寸与激发波长之间的失谐的影响, 其CD信号十分有限[6,7]. 尽管通过打破面内对称性, 如引入结构各向异性或采用倾斜入射等方式, 能在平面系统中实现较强的CD, 但此类手性源于特殊的照射与探测几何配置, 属于外在手性(假手性)[8–10], 而非结构的本征属性, 因而其在手性发光、手性传感和偏振光电探测等实际应用中受到诸多限制.
为实现与激发条件无关的本征手性(真手性), 早期工作主要依托复杂的三维手性超构材料, 如螺旋结构[11–13]、“L”型立体单元[14]或球冠状结构[15]等. 这类结构虽能产生强手性响应, 但其制备工艺繁琐, 难以与标准平面工艺兼容以及实现大规模应用. 近年来, 连续谱束缚态(bound state in the continuum, BIC)作为一种存在于辐射连续谱中的理想局域态, 因其理论上无限大的品质因子(quality factor, Q因子)与无限长的光子寿命[16–20], 在纳米光子学领域展现出重要研究价值与应用潜力. 通过引入可控的对称性破缺, BIC可转化为具有有限辐射损耗的准BIC (quasi-BIC, QBIC), QBIC继承了BIC的高Q特性, 能够将光场强烈局域于亚波长尺度, 从而显著增强光与物质的相互作用[21–23]. 基于QBIC实现强本征手性光学响应, 已成为当前纳米光子学领域的重要研究方向. 目前主流实现方案主要依赖于对称性破缺的几何设计, 例如采用具有倾斜侧壁的“等高”超表面单元[24–26], 或构筑“不等高”的超表面结构同时破缺面内与面外对称性[27–29], 从而在动量空间Γ点激发高Q的手性QBIC模式. 另一方面, 近期研究表明, 基于BIC超表面的模式耦合体系可以催生一系列新颖光学现象与应用. 例如, 借助硅基二聚体中两个相邻QBIC明模之间的强耦合, 可以实现波长稳定且带宽可调的电磁诱导透明[30]; 利用硅基纳米孔中环形偶极明模与两种BIC暗模之间的耦合, 可以实现双通道高Q电磁诱导透明[31]. 此外, 超表面中共振模式的强耦合效应还可用于实现高纯度手性激光发射[32]. 然而, 尽管强耦合体系在光场调控方面展现出了巨大潜力, 但如何利用该机制在BIC超表面中实现兼具高Q因子与高效率的本征CD, 仍是一个有待深入探索的重要方向.
基于此, 本文提出一种借助BIC超表面强耦合效应实现兼具高Q因子与高效率本征CD的创新方案. 该方案中所提出的超表面采用具有C4对称性的硅基十字形纳米孔结构设计, 可在通信波段同时支持类TM的BIC模式与类TE的GMR (guided-mode resonance, GMR)模式. 通过欠刻蚀打破结构面外对称性, 并精准调控面内不对称参数, 构建起QBIC与GMR模式的强耦合体系, 最终实现近完美的高Q本征CD响应. 研究结果表明, 在强耦合区域内, QBIC#1与GMR模式的共振波长呈现显著反交叉特征, 本征频率虚部发生交叉重合, 对应的拉比分裂 (Rabi splitting)能量谷值为3.16 meV. 在此条件下, QBIC#1模式在1653.9 nm波长处实现CD高达0.995的近完美本征手性, 同时保持1083的高Q因子. 远场偏振奇点演化特性显示, 强耦合效应可驱动左旋圆偏振奇点(circular polarization singularities, C点)精准定位至动量空间Γ点. 此外, 该强耦合诱导的本征CD具有优异的结构鲁棒性, 即使核心结构参数发生较大偏差, 该CD响应仍能稳定维持高Q与高效率.
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图1(a)为基于强耦合效应实现高Q本征CD的硅基BIC超表面结构示意图. 该结构由周期为P、厚度为h的硅纳米孔阵列构成, 置于熔融态二氧化硅 (silica, SiO2) 衬底上. 针对本文研究的通信波段, Si和SiO2的折射率分别取3.48和1.47. 图1(b)为非手性硅超表面单个元胞示意图, 在未引入扰动时, 该十字形结构可视为由5个尺寸完全一致的边长为w的正方形纳米孔单元构成. 具体结构参数为: 周期P = 800 nm、厚度h = 470 nm、边长w = 160 nm. 图1(c)为手性硅超表面单个元胞示意图, 在x-y平面内, 沿x方向将位于上方的正方形孔长度缩短为w-δ, 下方的正方形孔长度延长为w+δ, 从而打破结构的面内镜像与C4对称性, 面内非对称参数定义为α = δ/w; 厚度为d的欠刻蚀用于破缺面外镜像对称性, 面外非对称参数定义为β = d/h. 因此, 当α和β均不为零时, 结构的面内和面外镜像对称性同时被打破. 所有数值模拟均采用基于有限元方法(finite element method, FEM) 的商用软件COMSOL Multiphysics完成. 仿真计算区域限定于单个元胞, 沿x和y方向施加周期性边界条件. 在Si纳米结构上方空气侧与下方SiO2衬底侧的z方向均设置完美匹配层(perfectly matched layers, PML)以模拟无反射的无限扩展区域.
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为了探究超表面的模式特征, 首先计算了未引入扰动即(α, β) = (0, 0)时的能带结构, Q因子及模场分布. 图2(a)为该对称条件下Si超表面的能带结构, 在本文所研究的频域范围内, 超表面支持表示为TM1, TM2和TE能带的布洛赫模式. 图2(b)为动量空间内模式的Q因子分布, 可以看出, TM1和TM2能带在Γ点与两个对称保护的BIC模式相关联, 其Q因子理论上趋向于无穷[33–35], 随着波矢偏离Γ点, Q因子迅速下降; 而TE能带则与GMR模式相关联, 其Q因子在整个波矢范围内均呈现有限值. 图2(c)展示了超表面在(α, β) = (0, 0)时不同能带在Γ点的x-y平面模式电磁场分布. 其中TM1与TM2模式的主要特征均表现为面内磁场与Ez分量占主导, 而Ex, Ey和Hz分量可忽略, 证明二者均为类TM模, 且其电场分布均具有C4对称性; TE模式则主要表现为面内电场与Hz分量占主导, 而Hx, Hy和Ez分量均可忽略, 这是类TE模的典型特征[36]. 上述结果证实, 该结构可同时支持类TM的BIC与类TE的GMR模式.
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图3展示了超表面在透射条件下的光学响应, 其结构参数与图1保持一致. 此处CD定义为正入射条件下, RCP与LCP光在透射率上的相对差异:
其中T表示透射率, 且TRCP = TRR+TLR, TLCP = TLL+TRL (Tij表示输出偏振i由输入偏振j转换得到; i = R, L; j = R, L; R代表RCP, L代表LCP). 图3(a)—(c)为固定β = 0.28时, 各透射分量随α变化的二维光谱. 在TM1, TM2和TE能带分别对应的QBIC#1, QBIC#2与GMR模式的共振波长处, 共偏振分量TRR与TLL表现出显著差异, 而交叉偏振分量TRL与TLR则完全一致, 即CD来源于共偏振的差异, 表明该结构的手性属于本征手性[37,38]. 并且随着α的增加, GMR与QBIC#1共振位置会逐渐靠近, 在α = 0.75附近出现明显反交叉特征, 表明二者存在相互作用; 而QBIC#2模式虽也具备手性, 但其在整个研究参数范围内CD响应始终较弱 (|CD| < 0.7), 未出现符号反转或显著增强, 表明该模式未与GMR模式产生有效的耦合作用, 即在此参数范围内始终保持相对独立的演化, 因此本文后续将重点研究QBIC#1与GMR模式所构成的作用体系及其手性调控特性. 图3(d)为CD响应随α的变化关系, 可见随着α的增加, 在反交叉区域附近QBIC#1的共振位置处本征CD显著增强, 当α = 0.91时在1653.9 nm处达到近完美CD; 当α = 0.81时在GMR的共振位置处出现CD符号反转. 值得指出的是, QBIC#1与GMR共振的演化趋势及其CD响应的显著差异, 预示了二者之间存在强耦合作用. 关于该耦合的明确证据及其演化规律, 将在3.2节展开详细的分析.
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为了揭示强耦合对超表面手性响应的调控机制, 系统地研究了类TM的QBIC#1与类TE的GMR模式的耦合特性. 在周期性超表面中, TE与TM模式具有正交偏振本征属性, 当二者共振频率高度趋近(ωTE ≈ ωTM)且辐射损耗近似匹配(γTE ≈ γTM)时, 模场交叠将诱发耦合, 这是实现模式间最优能量交换与干涉效应的前提[39]. 图4展示了在固定参数β = 0.28时, GMR(TE)与QBIC#1(TM1)的模式演化特征随参数α的变化. 在α = 0.75附近, 两模式发生显著耦合: 在图4(a)中, 模式共振波长随α变化呈现典型的反交叉特征, 并且两个模式的共振波长在此处趋于交汇(λGMR ≈ λQBIC#1); 图4(b)中模式本征频率的虚部(对应辐射损耗γ)出现交叉, 即γGMR = γQBIC#1, 这两个特征均为模式发生强耦合的关键标志[32]. 进一步, 图4(c)展示了QBIC#1与GMR模式在耦合过程中CD的演化规律. 随着α增加, 两模式的CD响应发生显著不同的变化: 在远离强耦合的区域 (α < 0.5) 时, QBIC#1模式的CD值极低, 近乎为0, 而GMR模式已呈现正的CD; 当α增大至0.75附近时, 两模式演化至强耦合区域, CD开始剧烈演化: 在α = 0.81附近, GMR模式的CD发生符号反转, 由正值变为负值; 而QBIC#1模式的CD则持续增强, 最终在α = 0.91时达到0.995的近完美CD. 这一演化过程表明, 强耦合不仅能显著增强模式的手性响应, 还能诱导手性模式的反转重构. 与此同时, 图4(d)中两个模式的Q因子也随α表现出明显不同的演化趋势: 源自对称保护型BIC的QBIC#1模式, 其Q因子呈现出随着α增大而逐渐减小的变化规律, 并且当α = 0.91时, 模式的CD值仍保持1083的高Q因子; 而GMR模式的Q因子始终为有限值. 值得注意的是, 在强耦合特征点α = 0.75处, 两个模式的Q因子相等, 这与图4(b)中模式辐射损耗的匹配完全对应.
拉比分裂(Rabi splitting), 即零失谐条件下高频与低频杂化模式的频率差, 是强耦合体系的标志性现象. 其源于两共振模式间的能量交换与相干干涉, 核心特征为光谱中的反交叉行为与能量分裂[40,41]. 因此, 对于QBIC#1与GMR构成的耦合体系, 其能量本征值可通过耦合态方程求解[42], 考虑模式间的能量交换与损耗, 本征方程表达式为
其中EQBIC#1和EGMR分别为QBIC#1与GMR模式在未耦合时的共振能量; ΓQBIC#1和ΓGMR为对应模式的辐射损耗能量; g为两模式间的耦合强度; 系统的本征矢量由系数αQBIC#1和αGMR表示, 二者确定了两个模式的杂化权重, 并满足归一化条件
$ {\left| {\alpha }_{\text{QBIC}\#1}\right| }^{2}+{\left| {\alpha }_{\text{GMR}}\right| }^{2}=1 $ ; E为杂化模式的本征能量, 能量计算公式由E = ħΩ给出, ħ为约化普朗克常量, Ω表示共振频率. 对(2)式进行求解, 可得耦合后上和下两支杂化模式的能量:拉比分裂能定义为上下两支杂化模式共振能量的差值, 是表征强耦合强度的核心物理量, 其表达式为
其中, ΩR表示拉比频率. 当两模式满足共振能量简并(EQBIC#1 = EGMR)且辐射损耗能量匹配(ΓQBIC#1 = ΓGMR)时, 公式简化为ΔE = 2g, 此时分裂能仅由耦合强度g决定, 对应最佳强耦合状态.
图5(a)为固定β = 0.28时不同α值下的CD光谱堆积图. 由图5可见在QBIC#1与GMR的共振位置处, 二者的CD响应随α的变化呈现显著差异: α = 0.63时两模式CD信号较弱且无符号差异; α = 0.75时, QBIC#1的CD值已显著提升至0.8以上; α = 0.81时GMR的CD响应开始出现符号变化; α = 0.91时, QBIC#1在1653.9 nm处达到0.995的近完美CD, 而GMR模式的CD已完全反转至负值区间, 该现象直观地反映了强耦合对不同模式手性响应的差异化调控. 图5(b)为二维CD光谱及拉比分裂分析结果. 二维光谱清晰呈现了QBIC#1与GMR模式共振波长在α = 0.75附近呈现明显反交叉, 与拉比分裂特征演化曲线完全吻合. 拉比分裂演化规律与CD响应定量关联的一致性表明, QBIC#1与GMR模式之间的强耦合是实现高Q高效率本征CD的关键机制. 如图5(b)所示, 在α = 0.75时, 强耦合的中心波长位于1642.5 nm, 对应3.16 meV的拉比分裂能谷值. 当α偏离0.75时, 模式失谐度|EGMR – EQBIC#1|与|ΓGMR – ΓQBIC#1|增加, 分裂能略有上升, 与拉比分裂能公式推导的物理规律一致. 计算结果表明, 在不同α取值下, 该体系最大拉比分裂能接近7 meV.
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为了阐明强耦合机制下超表面偏振奇点在动量空间中的拓扑演化, 引入了x-y平面上的远场偏振矢量
$ \boldsymbol{d}({\boldsymbol{k}}_{/ /})={d}_{x}({\boldsymbol{k}}_{/ /})\hat{x}+{d}_{y}({\boldsymbol{k}}_{/ /})\hat{y} $ , 涡旋偏振奇点(vortex polarization singularity, V点)或C点携带的拓扑电荷q定义为[43,44]其中L是k//空间中环绕BIC的一条逆时针闭合回路;
$\phi ({\boldsymbol{k}}_{/ /}) $ 是偏振矢量的角度, 且$ \phi ({\boldsymbol{k}}_{/ /}) = \dfrac{1}{2}\arg [S{}_{1}({\boldsymbol{k}}_{/ /})+ \text{i}S{}_{2}({\boldsymbol{k}}_{/ /})] $ , 其中S1(k//)是d(k//)的斯托克斯参数.图6(a)—(c)展示了通过调控参数α和β, TM1能带的C点在动量空间中的演化过程. 如图6(a)所示, 对于未加扰动的超表面即(α, β) = (0, 0)时, BIC在Γ点表现为一个拓扑电荷q = +1的V点. 引入面内扰动α后, 该V点分裂为一对拓扑电荷均为+1/2的右旋(right-handed, RH)与左旋(left-handed, LH) C点, 满足整体拓扑电荷守恒定律, 如图6(b)所示. 此外, 通过欠刻蚀引入的面外扰动β为调控该C点对提供了额外自由度. 通过同时调节α与β, 可以精确调控它们在动量空间中的位置. 值得注意的是, 如图6(c)所示, 当 (α, β) = (0.91, 0.28) 时, LH C点被精准调控至Γ点, 这标志着本征手性QBIC的实现. 强耦合的介入从根本上改变了偏振拓扑的演化轨迹. 当QBIC#1与GMR模式满足强耦合条件时, 两模式的模场发生深度叠加, 偏振矢量的空间分布被重构, 拉比分裂引发的能量简并推动LH C点逐步迁移至动量空间中心Γ点. 为了直观地展示偏振态的变化, 图6(d)—(f)进一步给出了不同(α, β)条件下超表面的椭圆率角χ分布. 椭圆率角χ定义为χ = arctan(n/m), 其中m和n分别为偏振椭圆半长轴与半短轴的长度[45]. 椭圆率角χ的取值范围为–45°至+45°: χ = 0°对应线偏振态, χ = +45°(–45°)对应RH(LH)圆偏振态, 其余χ值则代表RH或LH椭圆偏振态. 如图6(d)所示, 在(α, β) = (0, 0)时, 远场辐射在动量空间中呈现χ = 0°的线偏振态. 引入面内不对称性(α = 0.91)后, 该偏振态受到扰动, 产生了RH与LH圆偏振及椭圆偏振态, 如图6(e)所示. 最后, 由图6(f)可见, 进一步引入面外不对称性(β = 0.28)后, 在Γ点处形成了LH圆偏振态 (χ = –45°). 上述结果表明, 借助强耦合可将LH C点精准调控至Γ点, 进而实现兼具高Q因子与高效率本征CD.
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图7展示了核心结构参数元胞周期P、硅层厚度h、欠刻蚀深度d、刻槽宽度w的变化对超表面透射CD谱的影响. 结果表明, 即使这些参数在较宽范围内发生改变, 超表面仍能稳定保持高Q高效率CD响应, 表明基于强耦合机制的本征手性态具有良好的参数鲁棒性. 同时从图7(a)—(c)中可以看出, 随着P, h和d的增大, 手性QBIC共振峰发生明显的红移, 这是由于结构尺寸的增加使得超表面整体有效折射率上升, 进而导致了共振频率的降低. 相反, 当w增大时, 共振峰呈现蓝移趋势, 这主要归因于单元胞内高折射率硅介质占比减小, 整体有效折射率随之下降, 如图7(d)所示. 此外, 在整个参数变化过程中, CD峰值始终维持在高水平(CD > 0.92) 且共振线宽未出现明显展宽(Q > 1000). 这表明该手性超表面的性能对制备工艺中常见的尺寸波动具有较强适应性, 为其实际制备与工程化应用提供了重要前提.
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本文围绕BIC超表面的手性调控, 构建了基于模式强耦合效应的本征CD 增强体系. 设计了具有C4对称性的硅基十字形纳米孔阵列结构, 该结构同时支持通信波段范围内的类TM的BIC模式与类TE的GMR模式. 利用欠刻蚀打破结构面外对称性, 并结合面内不对称参数的系统调控, 成功诱导两模式实现强耦合作用. 仿真结果证实, 在强耦合区域附近, QBIC#1与GMR模式呈现共振波长反交叉、本征频率虚部交叉的标志性特征, 对应的拉比分裂能量谷值为3.16 meV. 其中QBIC#1模式在1653.9 nm处实现Q因子高达1083的近完美本征CD (CD = 0.995), 而GMR模式在强耦合区间发生明显的CD符号反转, 验证了强耦合机制对模式手性的差异化调控作用. 偏振奇点拓扑演化表明, 强耦合效应可驱动LH C点精准定位于动量空间Γ点, 形成χ = –45°的左旋圆偏振态. 结构参数鲁棒性分析显示, 超表面对元胞周期P、硅层厚度h、欠刻蚀深度d及刻槽宽度w的显著变化具有良好适应性, CD峰值始终维持在0.92以上, Q因子保持在1000以上, 展现出优异的制备工艺兼容性. 本研究不仅深化了对BIC超表面模式耦合机制与手性调控的认识, 同时也为高精度手性光学检测、高性能手性光源等手性器件的应用提供了可行的设计思路与理论支撑.
硅基连续谱束缚态超表面中强耦合诱导的高Q本征圆二色
High-quality intrinsic circular dichroism in silicon-based bound states in the continuum metasurfaces via strong coupling
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摘要: 连续谱束缚态(bound state in the continuum, BIC)可以显著地增强自旋选择的光与物质相互作用. 然而, 当前BIC超表面普遍依赖单个或多个手性BIC模式增强圆二色(circular dichroism, CD), 因而限制了其在功能化集成器件中的应用. 本文提出了一种利用BIC超表面中强耦合效应, 实现兼具高品质因子(quality factor, Q因子)和高效率本征CD的方法. 该超表面采用硅基十字形纳米孔阵列设计, 可在通信波段同时支持类TM的BIC与类TE的导模共振(guided-mode resonance, GMR)模式. 通过欠刻蚀打破结构的面外对称性并协同面内不对称参数调控, 可诱导准BIC (quasi-BIC, QBIC)与GMR模式产生强耦合, 进而实现近完美的高Q本征CD. 强耦合区域附近, QBIC#1模式和GMR模式共振波长反交叉, 本征频率虚部交叉, 对应拉比分裂能量的谷值为3.16 meV, 本征手性的Q因子和CD最大值分别为1083和0.995. 远场偏振奇点演化表明, 强耦合条件下Γ点对应左旋圆偏振奇点. 此外, 强耦合诱导的CD具有良好鲁棒性, 即使结构参数发生显著变化, 仍能保持其高Q高效率CD响应. 该方法为集成化手性光子器件提供了一种新的设计思路, 并有望应用于手性传感、手性激光及非线性手性光学等领域.Abstract: Bound states in the continuum (BICs) can significantly enhance spin-selective light-matter interactions. However, current BIC metasurfaces generally rely on single or multiple chiral BIC modes to enhance circular dichroism (CD), limiting their application in functional integrated devices. This paper proposes a method that utilizes the strong coupling effect in BIC metasurfaces to achieve intrinsic CD with both a high quality factor (Q-factor) and high efficiency. The metasurface is designed as a silicon-based cross-shaped nanohole array, which can simultaneously support a TM-like BIC mode and a TE-like guided-mode resonance (GMR) mode. By introducing under-etching to break the out-of-plane symmetry and tuning the in-plane asymmetry parameter, strong coupling between the quasi-BIC (QBIC) mode and the GMR mode can be induced, thereby achieving near-perfect intrinsic CD with a high Q-factor. In the strong-coupling region, the resonant wavelengths of the QBIC and GMR modes exhibit anti-crossing behavior, while the imaginary parts of the eigenfrequency cross; the corresponding Rabi splitting energy reaches a minimum of 3.16 meV, and the induced intrinsic CD achieves a maximum of 0.995 at a wavelength of 1653.9 nm, with a high Q-factor of 1083. The evolution of far-field polarization singularities shows that, under strong coupling, the Γ point corresponds to a left-handed circular polarization singularity (C-point). Furthermore, the strong-coupling-induced CD exhibits good robustness. Even under considerable variations in structural parameters, the high-Q and high-efficiency CD response is maintained. This method offers a novel design strategy for integrated chiral photonic devices and holds promise for applications in areas such as chiral sensing, chiral lasers, and nonlinear chiral optics.
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Key words:
- intrinsic chirality /
- bound states in the continuum /
- circular dichroism /
- strong coupling .
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图 3 (a) 透射LCP光的共偏振分量TLL与 (b) 透射RCP光的共偏振分量TRR随α的变化关系 (β = 0.28); (c) 透射LCP光的交叉偏振分量TRL与透射RCP光的交叉偏振分量TLR随α的变化关系 (β = 0.28); (d) CD响应随α的变化关系 (β = 0.28)
Figure 3. (a) Co-polarized TLL of transmitted LCP light and (b) co-polarized TRR of transmitted RCP light as functions of α with β = 0.28; (c) cross-polarized TRL of transmitted LCP light and cross-polarized TLR of transmitted RCP light as functions of α with β = 0.28; (d) CD responses as functions of α with β = 0.28.
图 6 (a) (α, β) = (0, 0), (b) (α, β) = (0.91, 0)与(c) (α, β) = (0.91, 0.28) 时TM1能带C点在动量空间中的分布图; (d) (α, β) = (0, 0), (e) (α, β) = (0.91, 0)与(f) (α, β) = (0.91, 0.28) 时超表面椭圆率角χ的分布图
Figure 6. Distribution maps of C points of the TM1 band in momentum space for (a) (α, β) = (0, 0), (b) (α, β) = (0.91, 0) and (c) (α, β) = (0.91, 0.28); distribution maps of the ellipticity angle χ of the metasurface for (d) (α, β) = (0, 0), (e) (α, β) = (0.91, 0) and (f) (α, β) = (0.91, 0.28).
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