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三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结电子结构和光学特性的外场调控

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李根, 廖文虎, 鲍海瑞, 俞棋芮, 张政. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结电子结构和光学特性的外场调控[J]. 物理学报, 2026, 75(11): 110711. doi: 10.7498/aps.75.20260217
引用本文: 李根, 廖文虎, 鲍海瑞, 俞棋芮, 张政. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结电子结构和光学特性的外场调控[J]. 物理学报, 2026, 75(11): 110711. doi: 10.7498/aps.75.20260217
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Gen LI, Wenhu LIAO, Hairui BAO, Qirui YU, Zheng ZHANG. External field controllable electronic structure and optical properties of the three layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctions[J]. Acta Physica Sinica, 2026, 75(11): 110711. doi: 10.7498/aps.75.20260217
Citation: Gen LI, Wenhu LIAO, Hairui BAO, Qirui YU, Zheng ZHANG. External field controllable electronic structure and optical properties of the three layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctions[J]. Acta Physica Sinica, 2026, 75(11): 110711. doi: 10.7498/aps.75.20260217
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三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结电子结构和光学特性的外场调控

  • 1.

    吉首大学物理与机电工程学院, 吉首　416000

  • 2.

    吉首大学矿物清洁生产与绿色功能材料开发湖南省重点实验室, 吉首　416000

    • 通讯作者: E-mail: whliao@jsu.edu.cn.; 

External field controllable electronic structure and optical properties of the three layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctions

  • 1.

    College of Physics, Mechanical and Electrical Engineering, Jishou University, Jishou 416000, China

  • 2.

    Key Laboratory of Mineral Cleaner Production and Exploit of Green Functional Materials in Hunan Province, Jishou University, Jishou 416000, China

    • Corresponding author: E-mail: whliao@jsu.edu.cn.; 

  • 摘要: 基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法, 系统研究InSe半导体单层插入α-Te/γ-Te异质结中形成三层范德瓦耳斯异质结α-Te/InSe/γ-Te的几何结构、界面特性、光学性质及其应变和电场调控. 研究结果表明, InSe半导体插层可以显著减弱α-Te和γ-Te单层之间的杂化相互作用. 基态下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结属于典型的n型肖特基接触, 并形成0.16 eV的势垒. 正向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结可以从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触或欧姆接触; 负向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结可以实现从n型肖特基接触到欧姆接触的转变. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结在双轴压缩应变作用下势垒高度降低, 并可实现从n型肖特基接触向p型肖特基接触转变. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数高达32%并受到双轴应变的有效调控, 在电场作用下最大光吸收系数可达39%. 以上研究结果可为基于三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的新型纳米电子/光电子器件设计与应用提供理论参考.
    Abstract: Vertically stacking two or more two-dimensional single-layer materials has been proven to be one of the most commonly used strategies in constructing van der Waals heterostructures for enhancing the electronic, optical, and photocatalytic properties of the two-dimensional materials. Based on the first-principles calculations within the framework of density functional theory (DFT), this paper systematically investigates the geometric structure, interface characteristics, optical properties, strain- and electric-field-controllable three-layer van der Waals heterojunction α-Te/InSe/γ-Te formed by single-layer insertion of the InSe semiconductor into α-Te/γ-Te heterojunction. The results indicate that the InSe semiconductor intercalation method can significantly reduce the hybridization interaction between the α-Te and γ-Te monolayers. The ground state of the three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction exhibits a typical n-type Schottky contact and forms a potential barrier of 0.16 eV. Under a positive electric field, the three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction may transform from an n-type Schottky contact to a p-type Schottky contact or an ohmic contact. Under a negative electric field, the three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctioncan transit from an n-type Schottky contact to ohmic contact. The three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction transits from an n-type Schottky contact to a p-type Schottky contact under the biaxial compressive strain, and the interface barrier height decreases with biaxial tensile strain. The maximum absorption coefficient of the three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction is as high as 32%, which may be effectively manipulated by external biaxial strain. Under an electric field, the maximum absorption coefficient may reach 39%. The results can provide theoretical references for the design and application of novel nanoelectronic/optoelectronic devices based on three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction.
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  • 图 1  InSe, α-Te/γ-Te的几何构型及其能带结构, 以及三层α-Te/InSe/γ-Te异质结的构建示意图　(a) InSe单层能带结构, 其中红色虚线和蓝色实线分别表示考虑和不考虑SOC; (b) α-Te/γ-Te异质结的俯视图和侧视图; (c) α-Te/γ-Te异质结的投影能带; (d)在α-Te/γ-Te异质结中插入InSe单层示意图

    Figure 1.  Geometric configurations and band structures of InSe and α-Te/γ-Te, as well as the schematic illustration of constructed three-layer α-Te/InSe/γ-Te heterostructure: (a) Band structure of the monolayer InSe, where the red dashed line and blue solid line denotes the cases with and without SOC, respectively; (b) top and side views of the α-Te/γ-Te heterostructure; (c) projected band structure of the α-Te/γ-Te heterostructure; (d) schematic diagram of inserting a monolayer InSe into the α-Te/γ-Te heterostructure.

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    图 2  三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结A1—A3'堆叠构型的俯视图和侧视图

    Figure 2.  The top view and side view of the A1–A3' stacked three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructures.

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    图 3  三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结A1—A3'堆叠构型的投影能带

    Figure 3.  The projected band structure of the A1–A3' stacked three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructure.

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    图 4  三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结能带结构　(a) α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结s和p轨道的投影能带; (b) α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的肖特基势垒示意图; (c) α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结沿z轴方向的三维和平面差分电荷密度, 其中红色和黄色区域分别表示失去和获得电子; (d) α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结沿z轴方向的平面平均静电势分布

    Figure 4.  Band structure of the three layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction: (a) Projection energy bands of s and p orbitals in α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructures; (b) schematic diagram of Schottky barrier of α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction; (c) the three-dimensional and planar differential charge density along the z-axis of the α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction, where the red and yellow regions represent the loss and gain of electrons, respectively; (d) the planar averaged electrostatic potential distribution of α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructures along the z-axis direction.

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    图 5  α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结能带结构的外场调控　(a)—(e) α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结不同外加电场作用的投影能带; (f)外加电场作用下α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的ΦBn和ΦBp变化; (g) 外加电场作用下α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结中的电荷转移规律

    Figure 5.  The external field manipulated band structuresof α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructures: (a)–(e) Projection energy bands of the different applied electric fields in α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctions; (f)changes in ΦBn and ΦBpof α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructures under an external electric field; (g) variation law of the charge transfer in α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctions under an external electric field.

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    图 6  不同双轴应变作用下α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的(a)—(e)投影能带、(f) ΦBn和ΦBp变化规律以及(g)层间距和应变能变化规律

    Figure 6.  (a)–(e) Projected energy bands, (f) variations in ΦBn and ΦBp, and (g) variations in interlayer spacing and strain energy of α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunctions under different biaxial strains.

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    图 7  α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结光学性质的外场调控　(a), (b) α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结在不同外加电场作用下的光吸收系数和透射系数; (c), (d) α-Te/InSe/γ-Te异质结在不同双轴应变作用下的光吸收系数和透射系数

    Figure 7.  The external field controllable optical properties of α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructures: (a), (b) The absorption and transmission coefficients of the α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterojunction under the actions of the different external electric fields; (c), (d) absorption and transmission coefficients of the α-Te/InSe/γ-Te heterostructures under the different biaxial strains.

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    表 1  三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结6种不同堆叠构型的结合能(Eb)、层间距(d)、ΦBn和ΦBp

    Table 1.  The binding energy(Eb), interlayer distance(d), ΦBn and ΦBp of the six different stacked three-layer α-Te/InSe/γ-Te van der Waals heterostructure.

    Configuration A1 A1' A2 A2' A3 A3'
    Eb(meV·Å–2) –21.37 –31.71 –26.81 –32.13 –27.15 –26.69
    d/Å 12.87 11.68 12.33 11.58 12.18 12.21
    $ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $/eV 0.14 0.18 0.12 0.16 0.10 0.19
    $ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $/eV 0.18 0.18 0.27 0.20 0.28 0.15
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  • [1] Liao W G, Huang Y T, Wang H D, Zhang H 2019 Appl. Mater. Today 16 435 doi: 10.1016/j.apmt.2019.07.004
    [2] Liang S J, Cheng B, Cui X Y, Miao F 2019 Adv. Mater. 32 1903800
    [3] Jiang N N, Xie Y, Wang S F, Song Y L, Chen L Y, Han W, Jin X W, Zhou Z X, Yan Z X 2023 Appl. Surf. Sci. 623 157007 doi: 10.1016/j.apsusc.2023.157007
    [4] Bafekry A, Faraji M, Abdollahzadeh Ziabari A, Fadlallah M M, Nguyen C V, Ghergherehchi M, Feghhi S A H 2021 New J. Chem. 45 8291 doi: 10.1039/D1NJ00344E
    [5] Liu X F, Zhang Z C, Lv B, Ding Z, Luo Z J 2020 Nanomaterials 10 1794 doi: 10.3390/nano10091794
    [6] Mohanta M K, De Sarkar A 2020 Appl. Surf. Sci. 526 146749 doi: 10.1016/j.apsusc.2020.146749
    [7] Mohanta M K, De Sarkar A 2021 Appl. Surf. Sci. 540 148389 doi: 10.1016/j.apsusc.2020.148389
    [8] Zhang D B, Hu Y, Zhong H X, Yuan S J, Liu C 2019 Nanoscale 11 13800 doi: 10.1039/C9NR04287C
    [9] Lan Y, Xia L X, Huang T, Xu W P, Huang G F, Hu W Y, Huang W Q 2020 Nanoscale Res. Lett. 15 180 doi: 10.1186/s11671-020-03409-7
    [10] Han F J, Song Z Q, Nawaz M H, Dai M J, Han D F, Han L P, Fan Y Y, Xu J N, Han D X, Niu L 2019 Anal. Chem. 91 10657 doi: 10.1021/acs.analchem.9b01889
    [11] Chen Y, Wang X D, Wu G J, Wang Z, Fang H H, Lin T, Sun S, Shen H, Hu W D, Wang J L, Sun J L, Meng X J, Chu J H 2018 Small 14 1703293 doi: 10.1002/smll.201703293
    [12] Ben Aziza Z, Pierucci D, Henck H, Silly M G, David C, Yoon M, Sirotti F, Xiao K, Eddrief M, Girard J-C, Ouerghi A 2017 Phys. Rev. B 96 035407 doi: 10.1103/PhysRevB.96.035407
    [13] Dean C R, Young A F, Meric I, Lee C, Wang L, Sorgenfrei S, Watanabe K, Taniguchi T, Kim P, Shepard K L, Hone J 2010 Nat. Nanotech. 5 722 doi: 10.1038/nnano.2010.172
    [14] Yang T F, Zheng B Y, Wang Z, Xu T, Pan C, Zou J, Zhang X H, Qi Z Y, Liu H J, Feng Y X, Hu W D, Miao F, Sun L T, Duan X F, Pan A L 2017 Nat. Commun. 8 1906 doi: 10.1038/s41467-017-02093-z
    [15] Li X, Lin M, Lin J, Huang B, Puretzky A A, Ma C, Wang K, Zhou W, Pantelides S T, Chi M, Kravchenko I, Fowlkes J, Rouleau C M, Geohegan D B, Xiao K 2016 Sci. Adv. 2 e1501882 doi: 10.1126/sciadv.1501882
    [16] Shu Y, He K J, Xiong R, Cui Z, Yang X H, Xu C, Zheng J Y, Wen C L, Wu B, Sa B S 2022 Appl. Surf. Sci. 604 154540 doi: 10.1016/j.apsusc.2022.154540
    [17] Nha P H, Nguyen C V, Hieu N N, Phuc H V, Nguyen C Q 2024 Nanoscale Adv. 6 1193 doi: 10.1039/D3NA00852E
    [18] Zhu Z L, Cai X L, Yi S H, Chen J L, Dai Y W, Niu C Y, Guo Z X, Xie M H, Liu F, Cho J H, Jia Y, Zhang Z Y 2017 Phys. Rev. Lett. 119 106101 doi: 10.1103/PhysRevLett.119.106101
    [19] Qiao J S, Pan Y H, Yang F, Wang C, Chai Y, Ji W 2018 Sci. Bull. 63 159 doi: 10.1016/j.scib.2018.01.010
    [20] Gao Q, Li X P, Fang L Z, Wang T X, Wei S Y, Xia C X, Jia Y 2019 Appl. Phys. Lett. 114 092101 doi: 10.1063/1.5057395
    [21] Gao Z B, Tao F, Ren J 2018 Nanoscale 10 12997 doi: 10.1039/C8NR01649F
    [22] Huang X C, Guan J Q, Lin Z J, Liu B, Xing S Y, Wang W H, Guo J D 2017 Nano Lett. 17 4619 doi: 10.1021/acs.nanolett.7b01029
    [23] Chen J L, Dai Y W, Ma Y Q, Dai X Q, Ho W K, Xie M H 2017 Nanoscale 9 15945 doi: 10.1039/C7NR04085G
    [24] Wang Y X, Qiu G, Wang R X, Huang S Y, Wang Q X, Liu Y Y, Du Y C, Goddard W A, Kim M J, Xu X F, Ye P D, Wu W Z 2018 Nat. Electron. 1 228 doi: 10.1038/s41928-018-0058-4
    [25] Cai X L, Jia X T, Liu Y J, Zhang L W, Yu W Y, Wang B J, Yang X F, Wang Q, Jia Y 2020 Phys. Chem. Chem. Phys. 22 6434 doi: 10.1039/D0CP00269K
    [26] Ma Z, Wang Y S, Wei Y T, Li C, Zhang X W, Wang F 2019 Phys. Chem. Chem. Phys. 21 21753 doi: 10.1039/C9CP04234B
    [27] Kresse G, Furthmüller J 1996 Comput. Mater. Sci. 6 15-50 doi: 10.1016/0927-0256(96)00008-0
    [28] Kresse G, Furthmüller J 1996 Phys. Rev. B 54 11169 doi: 10.1103/PhysRevB.54.11169
    [29] Blöchl P E 1994 Phys. Rev. B 50 17953 doi: 10.1103/PhysRevB.50.17953
    [30] Perdew J P, Burke K, Ernzerhof M 1996 Phys. Rev. Lett. 77 3865 doi: 10.1103/PhysRevLett.77.3865
    [31] Grimme S, Ehrlich S, Goerigk L 2011 J. Comput. Chem. 32 1456 doi: 10.1002/jcc.21759
    [32] Wang V, Xu N, Liu J C, Tang G, Geng W T 2021 Comput. Phys. Commun. 267 108033 doi: 10.1016/j.cpc.2021.108033
    [33] Xuan J Z, Luan L J, He J, Chen H X, Zhang Y, Liu J, Tian Y, Wei X, Yang Y, Fan J B, Duan L 2022 J. Lumin. 251 119256 doi: 10.1016/j.jlumin.2022.119256
    [34] Zhuang F F, Hao G Q, Zhou R, Lei W L, Deng Y L, Ye X J, Li H B, Zhang R 2022 Mater. Today Commun. 33 104295 doi: 10.1016/j.mtcomm.2022.104295
    [35] Ma X G, Bo H T, Gong X, Yuan G, Peng Z, Lu J J, Xie Q H 2023 Appl. Surf. Sci. 615 156385 doi: 10.1016/j.apsusc.2023.156385
    [36] Xia J, Gu Y, Mai J, Hu T, Wang Q, Xie C, Wu Y, Wang X 2023 Heliyon 9 e20619 doi: 10.1016/j.heliyon.2023.e20619
    [37] Zhang H, Pei M, Liu B Y, Wang Z L, Zhao X 2022 Phys. Chem. Chem. Phys. 24 19853 doi: 10.1039/D2CP02559K
    [38] Hohenberg P, Kohn W 1964 Phys. Rev. 136 B864 doi: 10.1103/PhysRev.136.B864
    [39] Zhang Z H, Zhang Y, Xie Z F, Wei X, Guo T T, Fan J B, Ni L, Tian Y, Liu J, Duan L 2019 Phys. Chem. Chem. Phys. 21 5627 doi: 10.1039/C8CP07407K
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出版历程
  • 收稿日期:  2026-02-08
  • 刊出日期:  2026-06-05

三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结电子结构和光学特性的外场调控

    通讯作者: E-mail: whliao@jsu.edu.cn.; 
  • 1. 吉首大学物理与机电工程学院, 吉首　416000
  • 2. 吉首大学矿物清洁生产与绿色功能材料开发湖南省重点实验室, 吉首　416000
  • 收稿日期:  2026-02-08

摘要: 基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法, 系统研究InSe半导体单层插入α-Te/γ-Te异质结中形成三层范德瓦耳斯异质结α-Te/InSe/γ-Te的几何结构、界面特性、光学性质及其应变和电场调控. 研究结果表明, InSe半导体插层可以显著减弱α-Te和γ-Te单层之间的杂化相互作用. 基态下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结属于典型的n型肖特基接触, 并形成0.16 eV的势垒. 正向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结可以从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触或欧姆接触; 负向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结可以实现从n型肖特基接触到欧姆接触的转变. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结在双轴压缩应变作用下势垒高度降低, 并可实现从n型肖特基接触向p型肖特基接触转变. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数高达32%并受到双轴应变的有效调控, 在电场作用下最大光吸收系数可达39%. 以上研究结果可为基于三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的新型纳米电子/光电子器件设计与应用提供理论参考.

English Abstract

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    1.   引　言

    • 通过垂直堆叠两种或多种二维单层材料构建范德瓦耳斯异质结已被证明是增强二维材料电子、光学和光催化性能的最常用策略之一, 为提高基于二维材料的纳米电子器件性能提供了新的可能性[1–3]. 范德瓦耳斯异质结对二维材料特性进行组合, 使原二维材料的应用范围得到拓展, 同时也使范德瓦耳斯异质结具有更多有趣的特性[4–9]. 近年来, 越来越多的范德瓦耳斯异质结从理论上被提出来并通过机械剥离和气相沉积等多种实验方法成功制备[10–15]. 通过垂直应变调控可实现石墨烯/GeN3异质结[16]从p型肖特基接触转变为欧姆接触, NbS2/Janus MoSSe异质结的肖特基势垒高度(SBH)和接触类型可以通过施加电场来调控, 外加负向电场可实现该异质结从p型肖特基接触转变为n型肖特基接触, 外加正向电场可使该异质结从肖特基接触转变为欧姆接触[17].

      最近, Zhu等[18]通过分子束外延技术在实验上成功制备碲烯薄膜. 碲烯拥有多个结构相, 其中, α-Te呈半导体性、γ-Te呈金属性. 碲烯[19–21]因其高载流子迁移率、高光吸收系数和低晶格热导而被广泛应用于场效应管、光电探测器和非线性光子器件[22–24]. 在异质结构建方面, α-Te/h-BN异质结载流子迁移率可达到104 cm2/(V·s), 显著高于α-Te单层, 通过B空位可实现该异质结从半导体向半金属的转变[25]. C2N/α-Te异质结具有独特的II型能带排列, 在外加电场调控下可实现由II型转变为I型能带排列, 研究表明该异质结还具有约105 cm–1的光吸收强度和较宽的吸收光谱[26]. 基于碲烯优异的光(电)子特性, 构建α-Te/γ-Te异质结, 该异质结中两个单层间的杂化相互作用很强, 这导致很难准确得到该异质结界面形成的接触类型和势垒高度. 通过插入InSe单层有望得到三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结, 该三层范德瓦耳斯异质结可减弱α-Te和γ-Te单层的杂化相互作用, 研究其物理特性具有重要意义.

      本文基于第一性原理计算方法, 研究发现插入InSe单层可减弱α-Te/γ-Te异质结中α-Te和γ-Te单层的杂化相互作用, 并进一步研究得到三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的界面特性和光学性质及其应变和电场调控. 在平衡态下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的界面处形成n型肖特基接触. 在外加正向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触或欧姆接触; 在外加负向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结由n型肖特基接触转变为欧姆接触. 双轴应变作用可以调控三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结接触类型和势垒高度SBH. 此外, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结还具有优异的光学性质, 其最大光吸收系数达32%, 在外加电场作用下, 其最大光吸收系数增大到39%. 双轴应变调控可在三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结中实现最大光吸收峰的红移和蓝移. 该研究结果可为三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的电子特性提供理论参考, 并为其在纳米电子和光电子领域的应用提供设计思路.

    2.   研究方法

    • 本研究采用基于密度泛函理论(DFT)的VASP软件包进行[27,28]. 采用投影增强波赝势描述离子和电子之间的相互作用[29]. 交换相关泛函采用广义梯度近似下的PBE (Perdew-Burke-Ernzerhof)方法进行描述[30]. 为消除周期性结构之间的相互作用, 在z轴方向添加超过20 Å的真空层. 截断能设置为500 eV, 对第一布里渊区进行采样时选取17×17×1的K点网格. 将能量收敛精度设置为10–5 eV, 作用在每个原子上的力收敛精度设置为10–2 eV/Å. 考虑到范德瓦耳斯异质结中的范德瓦耳斯相互作用, 采用Grimm等[31]提出的DFT-D3方法进行结构优化和自洽计算. 第一原理计算得到的数据采用VASPKIT软件[32]进行处理. 此外, 采用较高的截断能和更密的K点网格, 验证了研究结果的准确性[33–38].

    3.   研究结果与讨论

      3.1.   几何结构和稳定性

    • 为了检验α-Te, γ-Te和InSe单层几何晶格结构和电子结构, 优化得到α-Te, γ-Te和InSe单层体系的晶格常数分别为4.15 Å, 3.95 Å和4.06 Å. 电子结构研究结果表明, 如图1(a)所示, InSe单层为1.51 eV的间接带隙半导体, α-Te单层的带隙为0.76 eV, 为间接带隙半导体, γ-Te单层呈金属性. 考虑自旋轨道耦合的影响后, InSe和α-Te单层保持间接带隙特征, 其带隙分别减小为1.49 eV和0.73 eV, γ-Te单层则始终保持金属性[18,39]. 基于碲烯出色的光(电)子特性, 如图1(b)所示, 构建了具有金属-半导体接触的α-Te/γ-Te异质结. 计算得到的能带结构如图1(c)所示, 可见α-Te/γ-Te异质结中的α-Te和γ-Te单层具有很强的杂化相互作用, 这导致很难准确得到该异质结界面形成的接触类型和势垒高度. 为了减弱层间杂化相互作用, 在α-Te/γ-Te异质结的层间插入InSe单层, 如图1(d)所示. InSe与α-Te, γ-Te单层具有相近的晶格常数, 其晶格失配率分别为2.2%和2.7%, 有望合理地构建范德瓦耳斯异质结[1,2].

      将α-Te, InSe, γ-Te单胞依次垂直堆叠得到三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结, 根据γ-Te的下层原子与α-Te的上、中、下层原子的不同对齐位置, 可得到α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的A1—A3堆叠构型, 其中InSe单层的Se原子与γ-Te的下层原子对齐. 调整A1—A3堆叠构型中InSe单层的In原子与γ-Te的下层原子对齐则得到A1'—A3'堆叠构型, 如图2(a)—(f)所示. 计算得到的三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结不同堆叠构型的结合能(Eb)如表1所示, 并对其结构相对稳定性进行验证. 结合能定义为

      其中, $ {E}_{\alpha \text{-Te/InSe/}\gamma \text{-Te}} $为三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的总能量, $ {E}_{\alpha \text{-Te}} $, $ {E}_{\text{InSe}} $和$ {E}_{\gamma \text{-Te}} $分别表示孤立单层α-Te, InSe和γ-Te的能量, A为异质结单胞的面积. 结果表明, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结所有堆叠构型都具有良好的稳定性. 通过研究不同堆叠构型的投影能带, 对插入InSe单层后的杂化减弱效果进行检验, 如图3(a)—(f)所示, 图中红色、灰色、蓝色分别表示α-Te, γ-Te和InSe单层对三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结能带结构的贡献, 不难发现, 插入InSe单层后, 异质结中α-Te和γ-Te单层的杂化相互作用显著减弱. 在三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的不同堆叠构型中, A2'是最稳定的堆叠构型, 其晶格常数为4.11 Å, 接下来的工作中以A2'堆叠构型为研究对象.

      • 3.2.   三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的电子结构

    • 三层α-Te/InSe/γ-Te具有金属-半导体接触异质结的特点, 其投影能带如图3(d)所示, 该异质结的能带结构中保留了γ-Te的金属性质, α-Te单层具有比InSe单层更靠近费米能级的导带底CBM和价带顶VBM. 为了得到原子轨道对能带结构的贡献, 计算得到的s轨道和p轨道的投影能带如图4(a)所示, 可以发现三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的CBM和VBM均主要由px和py轨道贡献, s轨道主要贡献于InSe单层能带中. 此外, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的能带结构可视为α-Te, γ-Te, InSe单层能带结构的叠加, 这是由于形成异质结后, 各单层间的相互作用由弱范德瓦耳斯相互作用主导, 从而保留了各单层电子结构的固有特征.

      具有金属-半导体接触的异质结在界面上会形成肖特基势垒, 势垒高度SBH定义为[17]

      其中$ {E}_{\text{C}}, {E}_{\text{V}} $和$ {E}_{\text{F}} $分别为半导体α-Te单层的导带底CBM、价带顶VBM和费米能级. 若$ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $或$ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $为负值, 则形成欧姆接触. 由三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的投影能带可知, 该异质结的$ {{\varPhi }}_{\text{Bn}}=0.16 $ eV和$ {{\varPhi }}_{\text{Bp}}=0.20 $ eV, 均为正值, 因此, 异质结在界面上会形成的是肖特基势垒, 示意如图4(b)所示. $ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $小于$ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $, 因而, 在三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结界面处形成n型肖特基接触, 其势垒高度SBH为0.16 eV. 相对较低的势垒高度SBH使得三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的电荷转移更容易, 因此, 该异质结在肖特基二极管中具有潜在的应用价值.

      通过计算差分电荷密度能直观地呈现出异质结界面处的电荷转移现象. 差分电荷密度定义为

      其中, $ {\rho }_{\alpha \text{-Te/InSe/}\gamma \text{-Te}} $, $ {\rho }_{\alpha \text{-Te}} $, $ {\rho }_{\text{InSe}} $和$ {\rho }_{\gamma \text{-Te}} $分别表示α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结、α-Te、InSe和γ-Te单层的电荷密度. 计算得到的三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的三维差分电荷密度如图4(c)插图所示, InSe与α-Te和γ-Te的界面处聚集了较多电荷. 在三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结中, 电子在靠近α-Te和γ-Te单层一侧具有明显的消耗现象(红色区域), 在靠近InSe单层的界面上则有明显的电子积累现象(黄色区域). 由此可知, 电子从α-Te和γ-Te单层向InSe单层转移. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结沿z轴方向的平面差分电荷密度如图4(c)黑色曲线所示, 该曲线的正负值表示电子的得与失. 不难发现, α-Te和γ-Te单层失去电子, InSe单层得到电子, 通过Bader电荷分析得到α-Te和γ-Te单层每个单胞一共转移了0.033e. 此外, 图4(d)给出三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结沿z轴方向的平面平均静电势分布. 由图可见, α-Te和γ-Te单层均具有比InSe单层更深的电势, 从而在InSe与α-Te和γ-Te单层之间分别形成电势降$ {\Delta }V_{1}' $和$ {\Delta }V_{2}' $, 其大小分别为4.29 eV和5.36 eV. 在上述电势降的作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结中的电子由α-Te和γ-Te单层向InSe单层转移. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结中α-Te和γ-Te单层间的转移电荷同时会产生内建电场, 在内建电场的作用下该三层异质结中的电子或空穴达到转移平衡.

      • 3.3.   三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结电子结构及界面特性的外场调控

    • 假设外加电场正方向由α-Te指向γ-Te单层, 图5(a)—(e)给出–0.40, –0.20, 0, 0.20和0.40 V/Å电场作用下的三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的投影能带. 在外加正向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的费米能级向α-Te单层的价带顶VBM方向移动, 当电场强度大于0.30 V/Å时, α-Te单层的价带顶VBM穿过费米能级. 在外加负向电场作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的费米能级向α-Te单层的导带底CBM方向移动, 当电场强度小于–0.10 V/Å时, α-Te单层的导带底CBM越过费米能级. 图5(f)给出不同外加电场作用下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的势垒高度SBH变化规律. 在–0.40—0.40 V/Å的电场强度范围内, 该三层异质结的$ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $逐渐增大、$ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $逐渐减小. 基态下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结界面形成n型肖特基接触, 正向电场强度由0 V/Å逐渐增大时, 由于费米能级的移动, 从而导致该异质结从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触. 当电场强度大于0.30 V/Å时, $ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $变为负值, 导致三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结由p型肖特基接触转变为欧姆接触. 当电场强度小于–0.10 V/Å时, 费米能级的移动将导致$ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $变为负值, 使三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结从n型肖特基接触转变为欧姆接触. 此外, 图5(g)给出外加电场作用下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结中InSe单层得到的电荷量变化规律, 不难发现, 在–0.40—0.40 V/Å的电场强度范围内, 异质结中InSe单层得到的电荷量逐渐减小.

      进一步研究双轴面内应变对α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结界面特性的影响. 双轴面内应变定义为

      其中, $ {a}_{0} $和$ a $分别为α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结基态和应变下的晶格常数. α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结不同应变下的投影能带如图6(a)—(e)所示. 在拉伸应变作用下, α-Te单层的导带底CBM先向靠近费米能级移动, 当应变大于1%时α-Te单层的导带底CBM则逐步远离费米能级. 在压缩应变作用下, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的费米能级向α-Te单层的价带顶VBM移动. 图6(f)所给出不同应变作用下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结势垒高度SBH的变化. 研究表明, 在–4%—4%的双轴应变范围内, $ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $逐渐增大, $ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $先减小后增大. 当拉伸应变为1%时, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的界面形成的势垒高度SBH为0.11 eV最小, 异质结呈n型肖特基接触. 在压缩应变作用下, 原本彼此很接近的$ {{\varPhi }}_{\text{Bn}} $和$ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $大小关系发生转变, 导致三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触, $ {{\varPhi }}_{\text{Bp}} $随着压缩应变的增大不断减小. 此外, 双轴应变下三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的层间距变化如图6(g)红色正方形标记的虚线所示, 由图可见, 在–4%—4%双轴应变范围内, 该异质结的层间距整体上呈逐渐减小的趋势. 双轴应变下的应变能如图6(g)蓝色圆形标记实线所示, 应变能定义为$ {E}_{\text{S}}=\left({E}_{\text{T}}-{E}_{0}\right)/A $, 其中$ {E}_{\text{T}} $和$ {E}_{0} $分别表示三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结有应变和无应变时的能量, A为异质结单胞的面积. 研究表明, 无应变作用时应变能为最小值, 验证了α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结结构优化的准确性; 当存在应变作用时, 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的应变能与应变量呈类抛物线形变化, 即双轴应变在该异质结的弹性限度内, 异质结发生的是弹性形变.

      • 3.4.   三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结光学性质及其外场调控

    • 异质结的光学性质是设计光学器件时考虑的关键因素, 为了拓展所设计的三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结在光学中的应用前景, 进一步探究该异质结的光学性质. 计算得到的三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的光学吸收和透射系数如图7(a), (b)中黑色曲线所示. 三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数约为32%, 其吸收峰位于2.26 eV的可见光区, 对应的光透射系数约为64%. 进一步施加外部电场, 可对三层α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的光学性质进行调控. 研究表明, 在外加正向电场作用下, α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数显著增大, 当电场强度为0.40 V/Å时, 其光吸收系数高达39%, 吸收峰的位置几乎保持不变. 外加负向电场对α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的光学性质影响较小, 最大光吸收系数略微减小并伴随着吸收峰红移. 此外, 进一步研究双轴应变作用下α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的光学性质, 如图7(c), (d)所示. 在拉伸应变作用下, α-Te/InSe/γ-Te的最大光吸收系数逐渐增大, 当应变大小为4%时, 其光吸收系数达到34%并伴随着吸收峰红移. 在压缩应变作用下, α-Te/InSe/γ-Te的最大光吸收系数呈减小趋势并伴随着轻微的吸收峰蓝移. 因而, α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结优异的光学性质具有良好的外场可调控性.

    4.   结　论

    • 本文利用密度泛函理论的第一性原理计算方法, 系统研究了α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的界面特性和光学性质及其外场调控. 研究结果表明, 在基态下, α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的界面形成n型肖特基接触, 其势垒高度为0.16 eV. 在外加正向电场作用下, α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触, 当电场强度大于0.3 V/Å时, 可实现由p型肖特基接触转变为欧姆接触; 当外加电场强度小于–0.1 V/Å时, 可实现从n型肖特基接触到欧姆接触的转变. 在双轴压缩应变作用下, 可实现α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结从n型肖特基接触转变为p型肖特基接触, 在拉伸应变作用下可以减小该异质结界面的势垒高度. α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数为32%, 外加正向电场作用可将α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数增大至39%, 双轴应变作用不仅可以增大α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的最大光吸收系数, 还能实现吸收峰的红移蓝移. 该研究结果可为基于α-Te/InSe/γ-Te范德瓦耳斯异质结的可控肖特基器件和光学器件提供理论依据.

    参考文献 (39)

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