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太赫兹(terahertz, THz)波是位于微波与红外之间的电磁波谱区域, 频率范围约为0.1—10 THz(对应波长3 mm—30 μm). 由于其在光谱中所处的特殊位置以及具有宽带性、指纹性、低能性等特点, 太赫兹波在通信、天文学、生物化学、分子分析及无损检测等领域具有重要应用价值[1–4]. 特别是在物质检测与成像等应用领域, 高重复频率太赫兹辐射源能显著缩短样品检测时间, 宽调谐范围太赫兹辐射源可以有效增加物质光谱信息, 拓宽物质检测种类. 因此, 高功率、高重频、宽调谐太赫兹辐射源是当前太赫兹技术研究中的重点关注问题之一.
太赫兹波的产生方法主要分为电子学和光子学两大类. 电子学方法主要包括基于固态电子学技术的肖特基二极管固态倍频器、谐振隧穿二极管; 基于真空电子学的回旋管和返波振荡器[5,6]、太赫兹自由电子激光器等[7]. 基于固态电子学和真空电子学技术可以产生稳定的窄线宽连续太赫兹波输出, 但是需要复杂的高频电路设计, 且调谐范围有限, 难以实现1 THz以上的太赫兹波输出. 自由电子激光器输出的太赫兹波具有高功率、宽带可调谐且线宽窄等优异性质, 但造价昂贵、使用成本高、体积庞大等问题限制了其广泛应用. 光子学方法主要采用光学手段产生太赫兹辐射, 主要包括: 基于CO2激光泵浦的太赫兹气体激光器[8]、基于半导体技术的太赫兹量子级联激光器[9]、基于超短脉冲泵浦的宽带太赫兹辐射源[10,11]、基于非线性光学频率变换技术的太赫兹辐射源[12,13]. CO2激光泵浦的太赫兹气体激光器与太赫兹量子级联激光器可以输出高功率太赫兹波, 但输出频率无法连续调谐; 基于超短脉冲泵浦的太赫兹波辐射源可以实现宽带太赫兹输出, 由于其采用飞秒激光泵浦, 频率分辨率较低, 限制了其对物质精细光谱的测量. 相比之下, 基于非线性光学频率变换技术的太赫兹波参量辐射源具有频率可连续调谐、结构紧凑、可室温运转等优势, 近年来引起人们的广泛关注.
铌酸锂晶体(LiNbO3, LN)是常见的太赫兹参量辐射源晶体之一, 其具有高的二阶和三阶非线性系数, 且最低阶A1对称模频率正处于太赫兹波段, 通常可以产生1—3 THz范围的连续调谐太赫兹波输出[14,15]. 为了拓宽太赫兹参量辐射源的调谐范围且提升太赫兹波的输出功率, 人们采取了很多方法. 例如, 通过采用晶体表面刻光栅、硅棱镜耦合结构实现太赫兹波的高效耦合输出[16], 通过倾斜晶体、表面垂直出射等晶体结构设计[17,18], 有效减小了太赫兹波在LN晶体中的传输距离(LN对太赫兹波的吸收系数
$ {\alpha }_{\text{T}} $ ≈20 cm–1 at 1 THz), 提升了太赫兹波的输出功率. 同时, 通过改变晶体掺杂、工作温度、化学组成等[19,20], 提高晶体损伤阈值, 且有效降低了晶体对太赫兹波的吸收. 2017年, 本团队基于近化学计量比晶体(掺杂摩尔分数为1%的MgO:SLN, SLN)实现了1.16—4.64 THz范围的可调谐输出[21]. 由于SLN晶体的生长工艺不成熟, 大尺寸晶体较难生长且价格昂贵, 限制了其在太赫兹参量源中的广泛应用. 基于脉冲种子注入的MgO:LN太赫兹参量产生器可以有效提升太赫兹波的产生增益, 已实现了1.04—5.15 THz 范围的可调谐输出, 最大平均功率达54.6 μW[22]. 但该结构对泵浦光的能量要求较高, 且需要注入的脉冲种子光与泵浦光的时域很好地重合. 此外, 皮秒激光泵浦可以有效抑制LN晶体受激电磁耦子散射过程中的受激布里渊散射现象, 提升太赫兹波产生增益[23]. 2016年, Murate等[18]采用脉冲宽度390 ps、重复频率10 Hz的皮秒激光器泵浦LN晶体, 同时倾斜LN晶体缩短了太赫兹波在晶体中的传播距离, 将输出频率上限拓展至5 THz, 但是平均功率较低. 考虑到泵浦源的重复频率是高重频太赫兹波输出的关键因素之一, 近年来基于声光调Q内腔泵浦的太赫兹参量振荡源被广泛报道, 通过将非线性晶体置于激光谐振腔内, 泵浦光在非线性晶体中多次通过, 提升能量转化效率. 2017年, Lee等[24]使用重复频率为5 kHz的1342 nm激光器内腔泵浦LN晶体, 有效避免了传统1064 nm泵浦光进入硅棱镜会激发自由载流子而造成对太赫兹波的吸收, 实现了1.05—2.2 THz范围的高重频可调谐太赫兹波输出, 最大平均功率达62.3 μW. 但由于该泵浦脉冲宽度在数百纳秒范围内, 输出的太赫兹波峰值功率相对较低, 为mW量级.本文理论分析了太赫兹参量过程净增益的影响因素, 明确了泵浦能量密度对太赫兹波输出功率与调谐范围的影响. 基于高重频电光调Q 1064 nm激光外腔泵浦MgO:LN晶体实现了高功率、宽调谐太赫兹波输出. 在泵浦功率为28 W, 重复频率为4 kHz时, 获得了1.05—4.96 THz范围的太赫兹波调谐输出, 实验与理论计算能够很好地吻合. 在1.7 THz处, 太赫兹波最大输出功率为120 μW, 能量转化效率为4.3×10–6, 峰值功率约为10.3 W.
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图1为基于电光调Q Nd:YAG激光泵浦的太赫兹参量振荡器(terahertz parametric oscillator, TPO)示意图. 主振荡功率放大(master oscillator power amplifier, MOPA)激光系统由端面泵浦的电光调Q激光振荡级和放大级组成, 其中放大级包含一级放大和二级放大. 振荡级由光纤耦合的885 nm半导体激光器(laser diode, LD)泵浦, 纤芯直径为200 μm, 数值孔径为0.22. LD以脉冲模式运行, 重复频率为4 kHz. 经过1∶4耦合透镜系统聚焦到增益介质中. 增益介质为掺杂原子百分数1%的Nd:YAG晶体, 其尺寸为4 mm×4 mm×40 mm. 晶体两端面镀有885 nm和1064 nm增透膜. M1和M2 分别为凸面镜和平行平面镜, 前者镀885 nm增透膜和1064 nm高反射膜, 后者镀T = 60%的1064 nm增透膜. 激光谐振腔长度为150 mm. 偏振分束器(polarizing beam splitter, PBS)、BBO电光Q开关 (EOQ)与1/4波片(quarter-wave plate, QWP)组合实现调Q 运转. 振荡级输出的1064 nm种子激光经45°二向色镜M3, M4(885 nm高透、 1064 nm 高反)进入放大系统. 一级放大与二级放大均采用与振荡级类似的885 nm LD泵浦源, 通过耦合透镜系统将泵浦光聚焦至放大晶体. 为进一步抑制高功率泵浦下的热效应并优化增益分布, 放大晶体采用梯度掺杂结构的Nd:YAG晶体. MOPA激光系统输出的纳秒脉冲最高平均功率可达28 W.
进一步, 1064 nm泵浦光通过半波片和布儒斯特窗后偏振方向被调节为与MgO:LN 晶体的z轴平行. 在TPO装置前放置T1透镜组调节泵浦光的光斑大小. Stokes光谐振腔由D形镜M7和M8组成, 两者均镀有1064—1090 nm高反膜, 谐振腔腔长约为100 mm. TPO装置整体放置于可旋转平台上, 通过旋转平台可以改变泵浦光与腔内谐振的Stokes光之间的相位匹配角, 从而实现太赫兹波的频率调谐输出. 实验使用的MgO:LN晶体的结构示意图如图1插图所示. 晶体被切割成一个等腰梯形, 其尺寸在x, y和z方向上分别为55 mm, 24 mm和10 mm. 其通光表面经过抛光处理但未镀膜. 晶体的特殊结构设计使得泵浦光和Stokes光在晶体表面发生全反射, 保证太赫兹波近垂直于晶体浅表面出射, 从而减小由于晶体吸收和菲涅耳反射带来的太赫兹波损耗. 实验中使用高莱探测器(Golay cell, TYDEX, Inc: GC-1T)测量太赫兹波能量. 为了消除泵浦光和Stokes光对太赫兹波探测的影响, 在高莱探测器窗口前放置黑色聚乙烯片以滤除近红外光. 此外, 由于高莱探测器的响应速度较慢, 无法响应4 kHz的信号, 因此在TPO装置前放置一个重复频率为10 Hz、占空比为50%的斩波器.
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太赫兹参量振荡器的原理是基于非线性增益介质的受激电磁耦子散射(stimulated polariton scattering, SPS). 在受激电磁耦子散射过程中, 一个泵浦光子转化为一个斯托克斯(Stokes)光子和一个太赫兹光子, 该过程包含二阶和三阶非线性效应, 且满足能量守恒定律和动量守恒定律.
假设泵浦光为有限尺寸的高斯光束, 在小信号增益近似下, 参量过程的增益系数
$ {g}_{\text{s}} $ 的表达式[25]:其中
$ p $ 是晶体对太赫兹波的吸收系数$ {\alpha }_{\text{T}} $ 与有效作用长度$ {L}_{\text{eff}} $ 的乘积, 是无量纲参数;$ {r}_{x} $ 是泵浦光半径;$ \phi $ 是泵浦光与太赫兹波的夹角;$ {I}_{\text{p}} $ 是泵浦光峰值功率密度;$ {\chi }_{\text{eff}} $ 是晶体的有效非线性极化率;$ {\omega }_{\text{s}} $ ,$ {\omega }_{\text{T}} $ 分别是Stokes光和太赫兹波的角频率;$ {n}_{\text{p}} $ ,$ {n}_{\text{s}} $ 和$ {n}_{\text{T}} $ 分别代表泵浦光、Stokes光和太赫兹波在晶体中的折射率;$ c $ 是真空光速.参量过程的增益系数
$ {g}_{\text{s}} $ 体现了SPS过程中泵浦光激发晶体的二阶非线性极化响应产生并放大太赫兹波的能力. 然而, 太赫兹波被泵浦光放大的同时还伴随晶体的吸收, 太赫兹波从晶体出射是增益与损耗的动态竞争过程. 引入净增益系数$ {g}_{\text{net}} $ :净增益系数
$ {g}_{\text{net}} $ 取决于参量过程的增益系数$ {g}_{\text{s}} $ 和晶体对太赫兹波的吸收系数$ {\alpha }_{\text{T}} $ , 体现了参量过程从晶体辐射太赫兹波的能力. 净增益系数为正表明太赫兹波的增益大于损耗, 能克服晶体的吸收损耗从晶体出射. 同时, 净增益系数越大, 参量过程输出的太赫兹波强度越高.为了明确太赫兹参量产生过程中的影响因素, 理论仿真了不同泵浦光斑条件时净增益系数在不同太赫兹频率下的变化曲线, 如图2所示. 计算中设置物理参数为: 泵浦光平均功率为28 W, 重复频率为4 kHz, 脉冲宽度为5 ns, MgO:LN晶体的吸收系数采用文献[26]的实验测定数据. 由图2可知, 在泵浦光平均功率一定的条件下, 当泵浦光斑半径较大(如
$ {r}_{x} $ = 800 μm)时,$ {g}_{\text{net}} $ 从1 THz开始随着频率的增大而增大, 在某一频率处会达到最大值, 随后随着频率的增大而减小, 在3 THz附近几乎为零; 而通过聚焦泵浦光, 如$ {r}_{x} $ = 500 μm, 在同一太赫兹频率下净增益系数$ {g}_{\text{net}} $ 增大, 即有望提升太赫兹波的输出功率; 且太赫兹高频区($ {\omega }_{\text{T}}/2\pi $ >3 THz)的净增益系数明显提升, 即太赫兹波的调谐范围有望拓宽至5.5 THz. 进一步聚焦泵浦光, 如$ {r}_{x} $ = 300 μm, 在频率较低处净增益系数反而下降, 净增益系数最大值向频率更高处偏移, 而高频区的净增益系数进一步提升. 这是因为在1—1.9 THz区间,$ {\alpha }_{\text{T}} $ 相对较小,$ {g}_{\text{s}} $ 与泵浦光的峰值功率密度、有效作用长度共同相关; 而在高频区,$ {\alpha }_{\text{T}} $ 较大, 太赫兹波参量产生与吸收会迅速平衡, 此时$ {g}_{\text{s}} $ 与有效作用长度近似无关, 只正比于泵浦峰值功率密度, 缩小光斑可以大幅提升泵浦功率密度, 有助于高频太赫兹波的产生. 此外, 由于晶体本身存在的缺陷, 其在3.15 THz处对太赫兹波的吸收较强, 且$ {\alpha }_{\text{T}} $ 在高频区的4 THz处达到极小值, 随后随着频率的增大而增大. 因此,$ {g}_{\text{net}} $ 会在3.15 THz附近达到最小值, 随后在4 THz附近达到极大值. -
首先, 对MgO:LN TPO的太赫兹频率调谐输出特性进行实验研究. 当泵浦功率为24 W, 束腰半径为425 μm时, 改变相位匹配角度并测量TPO中输出的Stokes光波长, 结果如图3所示. Stokes光的波长在1068.4—1083.5 nm范围调谐. 根据能量守恒定律
$ {\omega }_{\text{p}}={\omega }_{\text{s}}+{\omega }_{\text{T}} $ 可知, 该系统输出的太赫兹波频率调谐范围为1.05—4.96 THz.进一步, 更换透镜组T1的焦距比例将1064 nm泵浦光半径调整为500 μm. 此时, 考虑到泵浦光峰值功率密度降低, 1064 nm泵浦光功率最高可调节为28 W. 图4为不同泵浦光斑大小下太赫兹波的输出调谐曲线. 当泵浦光半径为425 μm, 泵浦功率为24 W时(泵浦峰值功率密度为235 MW/cm2), 在1.8 THz处获得最大输出平均功率为94 μW. 随后, 太赫兹功率随着频率的增大而减小, 在3.2 THz处太赫兹波平均功率开始继续增大, 且在4 THz处出现输出波峰, 太赫兹波连续调谐范围为1.05—4.96 THz. 当泵浦光半径为500 μm, 功率为24 W时, 在1.7 THz处获得最大输出平均功率为83 μW, 太赫兹波输出平均功率相比于泵浦光半径为425 μm的条件下略微下降. 进一步将泵浦光功率提升至28 W(泵浦峰值功率密度200 MW/cm2), 在1.7 THz处得最大输出, 平均功率为120 μW, 太赫兹波连续调谐范围为1.05—4.96 THz. 在泵浦光半径为500 μm时, 频率调谐曲线趋势没有发生显著变化, 主要是不同频点处的太赫兹波功率发生改变. 进一步, 虽然扩束后可以提高泵浦能量以获得更强的太赫兹波, 但是在半径为425 μm, 能量为24 W的泵浦条件下, 太赫兹波在3—5 THz区间输出功率更高. 这是因为MgO:LN晶体在频率高于3 THz处吸收系数更高, 产生太赫兹波时需要更大的增益, 即更高的泵浦峰值功率密度, 该实验结果与理论计算很好的吻合.
图5是太赫兹频率为1.75 THz时不同泵浦光斑条件下太赫兹波输出功率随 1064 nm 泵浦功率的变化. 由图5可知, 当泵浦光半径分别为425 μm和500 μm时对应的泵浦功率阈值分别为7.5 W和8 W. 随着1064 nm泵浦功率的增大, 太赫兹波输出功率近似线性增大, 没有出现饱和现象. 当泵浦半径为500 μm, 泵浦光功率为28 W时, 太赫兹波最高输出功率为120 μW, 对应的能量转化效率为4.3×10–6. 但在固定泵浦功率下, 泵浦光半径为425 μm时的太赫兹波输出功率和能量转换效率均高于泵浦光束半径为500 μm的情况. 这是由于泵浦一定时更小的泵浦光束半径对应的峰值功率密度更高, 在此频率下的参量过程的增益系数
$ {g}_{\text{s}} $ 更大, 因此净增益系数$ {g}_{\text{net}} $ 更大. 尽管小光斑泵浦可以获得更高的峰值功率密度, 但是更容易造成晶体损伤. 因此, 在功率密度一定的情况下, 可以适当地扩大泵浦光斑以增大太赫兹波的输出功率.最后, 采用快速响应的光电二极管测量了1.7 THz时泵浦光和Stokes光的时域脉冲波形, 如图6所示. 1064 nm泵浦光和Stokes光的半高全宽分别为5.23 ns和3.49 ns. 根据
$ \tau _{\text{T}}^{2}=1/(1/\tau _{\text{s}}^{2}+ 1/\tau _{\text{p}}^{2}) $ [27](其中$ {\tau }_{\text{p}} $ ,$ {\tau }_{\text{s}} $ ,$ {\tau }_{\text{T}} $ 分别代表泵浦光、Stokes光和太赫兹波的脉冲半高全宽), 太赫兹波的脉冲宽度可估算为2.9 ns. 因此, 太赫兹波脉冲的峰值功率在1.7 THz处约为10.3 W. -
本文理论研究了太赫兹参量过程净增益的影响因素, 明确了泵浦能量密度对太赫兹波输出功率和调谐范围的影响. 实验方面基于电光调Q高重频1064 nm激光器泵浦MgO:LN晶体产生高重频宽调谐的太赫兹波. 当泵浦平均功率为28 W, 重复频率为4 kHz时, 太赫兹波频率调谐范围为1.05—4.96 THz, 最大输出功率在1.7 THz处为120 μW, 对应的峰值功率为10.34 W, 能量转化效率为4.3×10–6. 该太赫兹辐射源具有平均功率高、连续调谐输出、峰值功率高等优势, 在太赫兹快速扫描成像与物质检测领域具有较高的应用潜能.
高重频宽调谐太赫兹参量振荡器
High-repetition-rate widely tunable terahertz parametric oscillator
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摘要: 高重频宽调谐太赫兹辐射源在物质光谱检测、快速成像等领域有着迫切需求. 本文理论分析了太赫兹参量过程净增益的影响因素, 明确了泵浦光能量密度对太赫兹波输出功率与调谐范围的影响. 实验中, 基于高重频电光调Q 1064 nm激光器泵浦氧化镁掺杂的铌酸锂晶体(MgO:LiNbO3, MgO:LN), 实现了重复频率4 kHz、调谐范围为1.05—4.96 THz的太赫兹波输出, 实验与理论计算能够很好地吻合. 且当泵浦功率为28 W时, 在1.7 THz处获得的太赫兹波最大平均功率为120 μW, 对应的能量转换效率为4.3×10–6, 峰值功率约为10.3 W.Abstract: High-repetition-rate, widely tunable terahertz radiation sources are in urgent demand for applications such as material spectroscopy and rapid imaging. In this paper, the factors influencing the net gain coefficient in the THz parametric process have been theoretically analyzed. The effects of pump energy density on the THz output power and tuning range have been clarified. In experimental, THz wave with a repetition rate of 4 kHz has been achieved with the tuning range of 1.05–4.96 THz by using a magnesium oxide-doped lithium niobate crystal (MgO:LN), which was pumped by a high-repetition-rate electro-optically Q-switched 1064 nm laser. The results indicated that a higher pump energy density is beneficial for overcoming the absorption losses induced by MgO:LN crystal, thereby enhancing the output power of high-frequency terahertz waves. The experimental results are in good agreement with the theoretical calculations. Furthermore, the maximum terahertz wave average power of 120 μW was obtained at 1.7 THz at pump power of 28 W, corresponding to the energy conversion efficiency of 4.3×10–6 and a peak power of approximately 10.3 W. This THz source offers the advantages of high average power, high peak power and widely tunable output, which shows significant potential for applications in fast THz scanning imaging and material detection.
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图 1 基于电光调Q Nd:YAG激光器泵浦的太赫兹参量振荡器示意图(插图为MgO:LN晶体的结构示意图)
Figure 1. Schematic diagram of the MgO:LN-TPO pumped by an electro-optic Q-switched Nd:YAG laser (Insert is schematic of MgO:LN crystal structure).
图 2 泵浦光功率一定时, 不同泵浦光斑半径时的太赫兹净增益系数
Figure 2. Net gain coefficient of THz generation as a function of pump beam radius at a fixed pump power.
图 3 不同相位匹配角时测量的Stokes光谱
Figure 3. Stokes light spectra measured under different phase-matching angles.
图 4 不同泵浦半径下TPO的调谐曲线
Figure 4. Tuning curves of the TPO for different beam spot radius.
图 5 在1.75 THz处不同泵浦光半径时的输入输出曲线
Figure 5. Input-output curves of the TPO at 1.75 THz for different beam spot radius.
图 6 1064 nm泵浦脉冲与Stokes脉冲的时域图
Figure 6. Temporal profiles of the 1064 nm pump and Stokes pulses.
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