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非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结的强垂直各向异性及高效自旋-轨道力矩研究

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胡超群, 朱照照, 李关松, 毕林竹, 柯锦涛, 王鹏举, 何聪丽, 申世鹏, 蔡建旺, 王守国. 非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结的强垂直各向异性及高效自旋-轨道力矩研究[J]. 物理学报, 2026, 75(18): 180702. doi: 10.7498/aps.75.20260496
引用本文: 胡超群, 朱照照, 李关松, 毕林竹, 柯锦涛, 王鹏举, 何聪丽, 申世鹏, 蔡建旺, 王守国. 非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结的强垂直各向异性及高效自旋-轨道力矩研究[J]. 物理学报, 2026, 75(18): 180702. doi: 10.7498/aps.75.20260496
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Chaoqun HU, Zhaozhao ZHU, Guansong LI, Linzhu BI, Jintao KE, Pengju WANG, Congli HE, Shipeng SHEN, Jianwang CAI, Shouguo WANG. Large perpendicular magnetic anisotropy and efficient spin-orbit torque driven magnetization switching in amorphous WTaB/CoFeB/MgO heterostructures[J]. Acta Physica Sinica, 2026, 75(18): 180702. doi: 10.7498/aps.75.20260496
Citation: Chaoqun HU, Zhaozhao ZHU, Guansong LI, Linzhu BI, Jintao KE, Pengju WANG, Congli HE, Shipeng SHEN, Jianwang CAI, Shouguo WANG. Large perpendicular magnetic anisotropy and efficient spin-orbit torque driven magnetization switching in amorphous WTaB/CoFeB/MgO heterostructures[J]. Acta Physica Sinica, 2026, 75(18): 180702. doi: 10.7498/aps.75.20260496
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非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结的强垂直各向异性及高效自旋-轨道力矩研究

  • 1.

    北京师范大学物理与天文学院, 北京　100875

  • 2.

    中国科学院物理研究所, 应用物理中心, 北京　100190

  • 3.

    太原理工大学物理与光电工程学院, 太原　030024

  • 4.

    安徽大学材料科学与工程学院, 安徽省磁性功能材料与器件重点实验室, 合肥　230601

    • 作者简介: 胡超群: chaoqunhu@mail.bnu.edu.cn .
    通讯作者: E-mail: sgwang@ahu.edu.cn.

  • 中图分类号: 75.30.Gw,75.50.Kj,75.70.-i,85.75.-d

Large perpendicular magnetic anisotropy and efficient spin-orbit torque driven magnetization switching in amorphous WTaB/CoFeB/MgO heterostructures

  • 1.

    School of Physics and Astronomy, Beijing Normal University, Beijing 100875, China

  • 2.

    Applied Physics Center, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China

  • 3.

    School of Physics and Optoelectronic Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China

  • 4.

    Anhui Provincial Key Laboratory of Magnetic Functional Materials and Devices, School of Materials Science and Engineering, Anhui University, Hefei 230601, China

    • Corresponding author: E-mail: sgwang@ahu.edu.cn.

  • MSC: 75.30.Gw,75.50.Kj,75.70.-i,85.75.-d

  • 摘要: 高效自旋流源和垂直磁各向异性薄膜的研究对发展以自旋-轨道力矩(SOT)为核心的高密度磁随机存储器(SOT-MRAM)至关重要. 本文报道了由于硼元素的关键调控, 非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结具有高温度稳定性且强垂直磁各向异性, 体系具有高效SOT调控特性; 其有效垂直磁各向异性场高达350 mT. 进一步研究发现, 体系经过450 ℃退火后, 其优良的磁性能仍能保持住; 在电流诱导下实现了垂直磁化翻转, 临界翻转电流密度低至2.4×1010 A·m–2; 通过二次谐波方法测得WTaB的自旋霍尔角为–0.44, 与文献报道面内磁化体系通过自旋转移力矩-铁磁共振方法所获得的结果相一致. 本工作表明非晶WTaB可以作为新型高效电荷-自旋转换材料, 有望推动低功耗垂直磁化自旋电子学器件的发展.
    Abstract: Efficient spin-orbit torque (SOT)-driven magnetization switching in thermally robust heterostructures with large perpendicular magnetic anisotropy (PMA) is crucial for next-generation magnetic random access memory (MRAM). β-W is a promising candidate due to its large spin Hall angle and high compatibility with CoFeB/MgO-based magnetic tunnel junctions. However, it tends to undergo a phase transition to α-W upon high-temperature annealing, which can significantly reduce the spin Hall angle. Here, we report that amorphous WTaB/CoFeB/MgO heterostructures grown by magnetron sputtering and annealed at temperatures up to 450 ℃ exhibit strong PMA, high thermal stability, and efficient SOT manipulation of magnetization states, primarily due to the addition of boron (B). Structural characterizations via X-ray diffraction and cross-sectional high-resolution transmission electron microscopy demonstrate the amorphous nature of the WTaB buffer layer and (001)-oriented CoFeB/MgO stack after annealing. Magnetization measurements by vibrating sample magnetometry reveal an effective PMA field as high as 350 mT, even after annealing at 450 ℃. Furthermore, current-induced magnetization switching was achieved with a critical switching current density Jc as low as 2.4×1010 A·m–2 under an assistant field of 200 mT, indicating a lower current-switching threshold for the WTaB layer compared to previously reported in β-Ta and β-W systems. The damping-like torque and field-like torque effective fields (HDL and HFL), as well as the spin Hall angle of amorphous WTaB, were determined through harmonic Hall voltage measurements. For the initial magnetization-up state, HDL and HFL per unit current density were –8.2 mT/(1011 A·m–2) and –1.8 mT/(1011 A·m–2), respectively; for the magnetization-down state, they were 7.6 mT/(1011 A·m–2) and –1.4 mT/(1011 A·m–2). The magnitude of HFL is much smaller than that of HDL, suggesting a weak contribution from the interfacial Rashba effect to the total SOT, with the bulk spin Hall effect in the WTaB buffer being the dominant source. The spin Hall angle of WTaB was approximately –0.44, in agreement with the reported values in in-plane magnetized systems measured by spin transfer torque-ferromagnetic resonance. Our work demonstrates that amorphous WTaB is an efficient charge-to-spin conversion material, holding great potential for the development of low-power spintronic devices with perpendicular magnetization.
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  • 图 1  WTaB薄膜及异质结的结构分析　(a) WTa (10, 15)和WTaB (10, 15) (厚度单位: nm)薄膜的XRD图谱; (b) WTaB(6)/ CoFeB(1.1)/MgO(3) (厚度单位: nm)异质结薄膜样品的截面高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)图像, 插图为WTaB选定区域进行的快速傅里叶变换(FFT)

    Figure 1.  Structural characterization of WTaB film and heterostructures: (a) XRD patterns of WTa (10, 15) and WTaB (10, 15) (thickness in nm) thin films; (b) cross-sectional high-resolution transmission electron microscopy (HR-TEM) image of the WTaB(6)/CoFeB(1.1)/MgO(3) (thickness in nm) heterostructure film, with the inset showing the fast Fourier transform (FFT) performed on a selected area of the WTaB layer.

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    图 2  磁性表征. WTaB (6 nm)/CoFeB(1—2 nm)/MgO(3 nm)薄膜样品经过350 ℃真空退火后的(a)垂直和(b)平行于膜面的归一化磁滞回线, CoFeB层的厚度分别为1.0 nm (黑色圆圈)、1.1 nm (红色方块)和1.2 nm (蓝色圆点), 1.2 nm面内回线对应顶部横坐标, 图(a)插图为薄膜制备态及不同退火温度后的垂直方向磁滞回线; (c)制备态(黑色圆形)和350 ℃退火(红色方块)的WTaB(6 nm)/CoFeB(1—2 nm)/MgO(3 nm)异质结薄膜单位面积的饱和磁矩m/area随tCoFeB的变化; (d)有效垂直各向异性能Keff与tCoFeB的乘积随tCoFeB的变化, 图中直线为线性拟合结果

    Figure 2.  Magnetic characterization: (a) Out-of-plane and (b) in-plane normalized hysteresis loops for WTaB(6 nm)/CoFeB(1–2 nm)/MgO(3 nm) heterostructure films after vacuum annealing at 350 ℃. The CoFeB layer thicknesses are 1.0 nm (black circles), 1.1 nm (red squares) and 1.2 nm (blue dots). The in-plane loop for 1.2 nm sample corresponds to the top x-axis; (c) variation of saturation magnetic moment per unit area (m/area) as a function of CoFeB thickness (tCoFeB) for WTaB(6 nm)/CoFeB(1–2 nm)/MgO(3 nm) heterostructure films in the as-grown state (black circles) and 350 ℃-annealed (red squares); (d) dependence of the product Keff·tCoFeB on tCoFeB, the straight lines are the linear fitting results.

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    图 3  非晶WTaB(6 nm)/CoFeB(1.1 nm)/MgO(3 nm)异质结薄膜的电流诱导SOT磁化翻转的表征　(a)在面内磁场Hx作用下Hall bar器件SOT磁化翻转的测量示意图; (b)不同辅助磁场作用下的脉冲电流诱导的SOT磁化翻转回线; (c)不同辅助磁场条件下的临界翻转电流Ic或临界翻转电流密度Jc随磁场的变化

    Figure 3.  Measurements of current-induced SOT magnetization switching in amorphous WTaB(6 nm)/CoFeB(1.1 nm)/MgO(3 nm) heterostructure films: (a) Schematic of SOT switching characterization in Hall-bar device under in-plane field Hx; (b) pulsed current-induced SOT magnetization switching different assisted magnetic field; (c) the relationship between the critical switching current Ic and critical switching current density Jc at different external magnetic fields.

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    图 4  SOT等效场及SOT效率表征　(a)二次谐波测量示意图, 其中6221电流源提供交流电, 两台SR830锁相放大器分别用来测量一阶和二阶霍尔电压信号; (b)施加纵向磁场Hx时的一次谐波信号Vω, 插图为二次谐波信号V2ω; (c)施加横向磁场Hy时的一次谐波信号Vω, 插图为二次谐波信号V2ω; (d)纵向类阻尼力矩等效场HDL与电流的依赖关系; (e)横向类场力矩等效场HFL与电流的依赖关系; (f)非晶WTaB的有效自旋霍尔角$ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $随其厚度tWTaB的变化趋势

    Figure 4.  Characterization of SOT effective fields and SOT efficiency: (a) Schematic of the second harmonic measurements, where the 6221 current source provides alternating current (AC), and two SR830 lock-in amplifiers are used to measure the first-order and second-order Hall voltage signals, respectively; (b) first harmonic signal Vω under the applied longitudinal magnetic field Hx, with the inset showing the second harmonic signal V2ω; (c) first harmonic signal Vω under the applied transverse magnetic field Hy, with the inset showing the second harmonic signal V2ω; (d) relationship between the damping-like torque effective field HDL and current; (e) relationship between the field-like torque effective field HFL and current; (f) trend of the effective spin Hall angle $ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $ of amorphous WTaB as a function of its thickness tWTaB.

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    [32] Kim G W, Cuong D D, Kim Y J, et al. 2021 NPG Asia Mater. 13 60 doi: 10.1038/s41427-021-00326-8
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出版历程
  • 收稿日期:  2026-04-09
  • 刊出日期:  2026-09-20

非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结的强垂直各向异性及高效自旋-轨道力矩研究

    通讯作者: E-mail: sgwang@ahu.edu.cn.
    作者简介: 胡超群: chaoqunhu@mail.bnu.edu.cn
  • 1. 北京师范大学物理与天文学院, 北京　100875
  • 2. 中国科学院物理研究所, 应用物理中心, 北京　100190
  • 3. 太原理工大学物理与光电工程学院, 太原　030024
  • 4. 安徽大学材料科学与工程学院, 安徽省磁性功能材料与器件重点实验室, 合肥　230601
  • 收稿日期:  2026-04-09

摘要: 高效自旋流源和垂直磁各向异性薄膜的研究对发展以自旋-轨道力矩(SOT)为核心的高密度磁随机存储器(SOT-MRAM)至关重要. 本文报道了由于硼元素的关键调控, 非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结具有高温度稳定性且强垂直磁各向异性, 体系具有高效SOT调控特性; 其有效垂直磁各向异性场高达350 mT. 进一步研究发现, 体系经过450 ℃退火后, 其优良的磁性能仍能保持住; 在电流诱导下实现了垂直磁化翻转, 临界翻转电流密度低至2.4×1010 A·m–2; 通过二次谐波方法测得WTaB的自旋霍尔角为–0.44, 与文献报道面内磁化体系通过自旋转移力矩-铁磁共振方法所获得的结果相一致. 本工作表明非晶WTaB可以作为新型高效电荷-自旋转换材料, 有望推动低功耗垂直磁化自旋电子学器件的发展.

English Abstract

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    1.   引　言

    • 以磁性隧道结(magnetic tunnel junction, MTJ)为基本单元的磁随机存储器(magnetic random access memory, MRAM), 是新一代信息存储领域的重要方向之一[1,2]. 当前基于自旋转移力矩(spin-transfer torque, STT)的STT磁随机存储器(STT-MRAM)已实现商业化应用, 但是该技术架构中读写电流均穿过其信息存储单元MTJ, 信息写入时的大电流密度会造成MTJ持续性结构损伤, 导致其耐久性发生显著的衰减; 同时, 读写电流共用通路引发的相互干扰, 也严重制约其高速信息读写性能[3–5]. 为突破上述技术瓶颈, 基于自旋-轨道力矩(spin-orbit torque, SOT)的磁随机存储器(SOT-MRAM)被提出[6–8], 其主要结构为具有显著自旋霍尔的纳米薄膜近邻MTJ的自由层. 当自旋霍尔材料通过面内电流时, 产生自旋流并垂直注入到磁性自由层, 从而对其施加力矩(该力矩也被称作SOT), 最终实现MTJ自由层的电致磁化翻转. 得益于读写电流通路相互分离, SOT-MRAM的写入电流无需流经MTJ, 相较STT-MRAM展现出更快的读写速度与更高的写入耐久性, 成为下一代MRAM器件发展的核心方向[9]. 特别地, 当MTJ具备垂直磁各向异性(perpendicular magnetic anisotropy, PMA), 对应的SOT-MRAM(p-SOT-MRAM), 拥有更优异的动力学响应特性、更强的热稳定性以及更高的集成度, 具备了部分替代当前主流存储器件动态随机存储器(DRAM)和静态随机存储器(SRAM)的潜力, 成为高速缓存和存算一体等领域的理想候选器件[10].

      高性能p-SOT-MRAM的核心挑战在于高效SOT的关键自旋霍尔材料之外, 同时整个MTJ结构还必须满足大磁电阻读出信号、高退火稳定性和强PMA等兼容性要求. 自旋霍尔角(spin Hall angle, θSH)定义为材料中产生的自旋流密度Js与施加的电荷流密度Jc之比[11], 大θSH是实现SOT低写入电流的决定性要素. 目前研究发现具有大θSH的材料体系主要包括拓扑绝缘体(Bi2Se3)[12,13]、二维半金属(WTe2, MoTe2)[14–17]以及5d重金属(Pt, β-W, β-Ta及其合金)等[18–22], 拓扑绝缘体、二维半金属和面心立方Pt等, 因与(001)取向CoFeB/MgO基MTJ存在晶体失配问题, 难以实现大的隧穿磁电阻(tunneling magnetoresistance, TMR)信号和高温稳定性[23–26]. β-W和β-Ta由于同时具有大的θSH以及和CoFeB/MgO基MTJ的高适配性, 可望用于SOT-MRAM. 与β-Ta相比, β-W具有更大的θSH, 更受到人们的关注. 然而, β-W本身的A15结构β相是亚稳态, 退火温度超过300 ℃时容易发生相变, 因此退火稳定性相对较低. 高温退火会使其晶体结构转变为体心立方结构的α相钨(α-W), 导致其θSH大幅降低, 这使其无法与需要在350—400 ℃下进行后退火处理的半导体CMOS工艺相兼容[27]. 最近, Hibino等[28]通过往β-W进行元素掺杂制备了具有非晶态的WTaB合金, 发现非晶WTaB合金具有高达40%的有效自旋霍尔角, 并在400 ℃高温退火下仍保持稳定. 进一步, 他们将WTaB作为自旋霍尔材料并与具有面内各向异性的CoFeB/MgO基MTJ结合, 构建了三端结构SOT-MRAM器件单元, 在超过350 ℃的退火条件下, 其TMR比值达到130%且临界翻转电流密度Jc0低至4×1010 A·m–2, 展现出良好的应用潜力. 不过, 相关研究仅限于具有面内磁各向异性的WTaB/CoFeB/MgO异质结体系, 针对该体系的PMA调控规律, 以及SOT驱动下具有PMA的CoFeB/MgO体系磁矩翻转行为, 仍缺乏系统的研究与探索.

      本文系统地研究了非晶态WTaB/CoFeB/MgO体系的垂直磁各向异性和高效SOT调控特性. 由于B元素掺杂对合金非晶化的关键调控, 异质结表现出了极高的热退火稳定性; 同时, 实现了电流诱导SOT驱动的垂直磁化翻转, 临界翻转电流密度为2.4×1010 A·m–2; 利用二次谐波测量技术, 表征了WTaB基垂直异质结的自旋-轨道力矩效率, 测得自旋霍尔角θSH的值为–0.44, 与Hibino等的研究结果基本一致. WTaB在强垂直磁各向异性CoFeB/MgO薄膜体系中的优异表现, 为实现高性能垂直结构SOT-MRAM奠定了坚实基础.

    2.   实验过程

    • 本文采用直流/射频磁控溅射方法, 在表面热氧化的单晶Si衬底上沉积了不同金属层厚度的WTaB/CoFeB/MgO结构系列多层膜. 系列样品包括:

      1) 参考样品WTa (10, 15 nm)/SiO2 (5 nm), WTaB (10, 15 nm)/SiO2 (5 nm);

      2) WTaB (6 nm)/Co40Fe40B20 (1—2 nm)/MgO (3 nm)/SiO2(5 nm);

      3) WTaB (2—15 nm)/Co40Fe40B20 (1.1 nm)/MgO(3 nm)/SiO2(5 nm).

      WTaB合金层、CoFeB磁性合金层、MgO绝缘层和SiO2表面防氧化层均采用射频溅射法制备, 对照样品WTa层采用直流溅射法制备, 溅射系统的本底真空优于2×10–5 Pa, 采用6N高纯Ar气作为工作气体, 在气体流量为20 sccm (1 sccm = 1 mL/min)、气压为0.5 Pa的条件下工作. WTaB靶为W靶(99.99%纯度)上对称放置Ta片(纯度99.5%)和B片(纯度99.5%)的复合靶, CoFeB靶为Co50Fe50合金靶(99.99%纯度)上对称放置B片(纯度99.5%)的复合靶. WTaB和CoFeB的具体成分均由能量色散X射线谱(energy dispersive X-ray spectroscopy, EDS)定量分析确定, 其中WTaB合金层的成分大致为5∶3∶2, CoFeB合金层的成分大致为4∶4∶2. 通过X射线反射率(X-ray reflectivity, XRR)测量15—30 nm厚度范围内不同单层膜的厚度, 再除以溅射时间得到不同靶材的溅射速率, 各靶材的溅射速率控制在0.2—0.7 Å/s之间. 样品均在真空度优于4×10–5 Pa的环境中300—450 ℃退火1 h. 单层膜WTa及WTaB样品的晶体结构通过X射线衍射(X-ray diffraction, XRD) 2θ/ω扫描进行表征, 多层膜样品磁性通过振动样品磁强计(vibrating sample magnetometer, VSM)来进行测量. 对于电流诱导SOT翻转垂直磁矩以及二次谐波测量, 利用紫外曝光和氩离子刻蚀等微纳加工手段, 将薄膜样品加工为200 μm×20 μm的Hall bar器件, 在自制磁输运测量系统中完成了输运测试. 所有测量均在室温下进行.

    3.   实验结果与讨论

    • 首先研究了WTaB薄膜及无B对照样品WTa薄膜的晶体结构. 图1(a)为在350 ℃退火1 h下WTaB和WTa合金XRD的2θ/ω扫描衍射图. 可以看出, 10和15 nm的WTa合金样品在40°附近出现明显的衍射峰, 与α-W (110)峰位接近, 而同样厚度的WTaB合金无晶态衍射峰出现, 仅在40°附近出现宽化的鼓包, 表明在350 ℃退火后, WTaB薄膜仍保持非晶结构, 未出现结晶化, 证明其非晶结构具有优异的热稳定性. 需要强调的是, 将WTaB这种非晶材料作为CoFeB/MgO的缓冲层, 不会影响CoFeB/MgO结构中MgO的模版效应, 使异质结薄膜在退火后能维持良好的CoFeB/MgO(001)取向, 这对于保证CoFeB/MgO基隧道结具有良好的TMR与PMA性质是至关重要的. 为了验证这个结论, 对350 ℃退火后的WTaB/CoFeB/MgO异质结薄膜进行了截面高分辨透射电子显微表征, 如图1(b)所示, 高温退火后的MgO和CoFeB均晶化良好, 其中MgO保持良好的fcc(001)晶格取向, CoFeB则沿着MgO表面晶化并表现为bcc(001)结构. WTaB层呈现出无特征衬度, 其对应的快速傅里叶变换(fast Fourier transform, FFT)图样(见图1(b)插图)表现为明显的弥散晕斑, 直接证明了其非晶的性质, 这与XRD所显示的非晶特征相一致. 此外, WTaB与CoFeB之间具有十分清晰且锐利的界面, 说明WTaB并没有发生明显的扩散. WTaB/CoFeB/MgO的这种良好的CoFeB/MgO(001)取向及层状结构有利于该体系取得较强的PMA.

      随后对退火后的WTaB(6 nm)/CoFeB(1—2 nm)/MgO(3 nm)薄膜样品进行了面外和面内的磁化曲线测量. 图2(a)和图2(b)所示为1.0, 1.1, 1.2 nm厚的CoFeB样品在350 ℃退火后的M-H曲线. 从图2(a)和图2(b)可以看到, 样品的易磁化轴都垂直于膜面, 并且面外方向回线的矩形度良好, 剩磁比Mr/MS都接近100%, 矫顽力都在7 mT以内. 继续考察样品面内方向的回线, 可以看到对于CoFeB小于1.2 nm的样品需要很大的面内磁场才能饱和, 该面内饱和磁场对应于薄膜的有效垂直各向异性场(μ0Hk), 当CoFeB层厚度为1.1 nm时, 样品的μ0Hk达到最大, 约为350 mT. 进一步研究发现对于WTaB/CoFeB/MgO薄膜样品, 具有PMA的极限厚度为1.2 nm, 当CoFeB层厚度大于1.2 nm, 异质结薄膜的PMA会迅速减小, 易轴方向会从垂直方向转向面内. 继续研究了不同退火温度下WTaB(6 nm)/CoFeB(1.1 nm)/MgO(3 nm)样品垂直方向上的磁化曲线, 如图2(a)插图所示, 制备态的样品经过高温退火后, 其磁滞回线呈现出更加陡峭的矩形形状, 说明其PMA得到增强, 同时其饱和磁化强度值Ms略有增加. 此结果表明退火会导致CoFeB的晶化以及更优CoFeB/MgO界面的形成, 从而提高体系的PMA和Ms. 需要特别指出的是, 在高达450 ℃的退火温度下, 体系的PMA依旧得到了保持, 说明WTaB合金具有良好的退火稳定性, 完全可以与半导体CMOS工艺相兼容.

      图2(c)为WTaB(6 nm)/CoFeB(1—2 nm)/MgO(3 nm)系列样品在退火前后单位面积饱和磁矩随厚度的变化曲线, 可以看到退火前后样品单位面积饱和磁矩与CoFeB的厚度基本为线性关系. 利用公式$ {M}_{\text{s}}=M_{\text{s}}^{\text{eff}}\left({t}_{\text{CoFeB}}-{t}_{\text{d}}\right) $进行线性拟合, 其中$ M_{\text{s}}^{\text{eff}} $是铁磁层有效厚度(tCoFeB–td)下的有效饱和磁化强度, td表示磁性死层厚度. 拟合结果显示, 制备态样品$ {\mu }_{0}M_{\text{s}}^{\text{eff}} $ = 1.426 T, 经过350 ℃退火后, $ {\mu }_{0}M_{\text{s}}^{\text{eff}} $提升到1.527 T. 值得注意的是, 无论退火前后td均可忽略不计, 反映出WTaB/CoFeB和CoFeB/MgO界面处的原子混合程度非常有限, 也与电镜表征的结果一致. 图2(d)展示了WTaB(6 nm)/CoFeB(1—2 nm)/MgO(3 nm)系列样品的有效垂直各向异性能常数Keff = μ0HkMs/2与CoFeB厚度tCoFeB的乘积随tCoFeB的变化关系. 利用磁性薄膜有效垂直各向异性能的公式:

      拟合得到CoFeB/MgO界面的垂直各向异性能常数Ks为1.84×10–3 J·cm–2, CoFeB的体垂直各向异性能常数KV可忽略不计.

      基于非晶WTaB /CoFeB/MgO异质结薄膜所展现的优异PMA, 接下来对样品进行电流诱导SOT翻转垂直磁矩的研究. 利用微纳加工手段将350 ℃退火后的WTaB(6 nm)/CoFeB(1.1 nm)/MgO(3 nm)样品制备成了200 μm×20 μm的Hall bar器件, 反常霍尔测试呈现为一条标准的矩形回线, 与垂直方向的M-H曲线类似. 但微加工后的样品矫顽力增大为25 mT, 这一变化可以归因为小尺寸器件对应的反磁化形核的缺陷减少. 图3(a)为SOT翻转垂直磁矩的测量示意图, 将电流方向定义为x, 样品磁化方向的变化可以通过反常霍尔电阻Rxy的变化来体现. 为了实现确定性的磁矩翻转, 在测量过程中需要施加一个和电流方向同向的外加磁场Hx. 图3(b)展示了在不同大小(–200—200 mT)的Hx下, 样品的Rxy随施加的脉冲电流大小I (脉宽为100 μs)的变化曲线. 可以看到, 样品的Rxy在脉冲电流扫描过程中在高、低两个阻态之间来回切换, 即CoFeB的垂直磁化方向可以通过电流实现向上和向下的两个稳态之间的切换. 电流翻转回线的极性随着面内磁场Hx方向的变化而发生改变, 并且Hx为0时无法产生确定性的电流诱导磁化翻转, 这些现象均与SOT诱导的垂直磁化翻转结果一致.

      临界翻转电流Ic定义为电阻值为$ (R_{xy}^{+} + R_{xy}^{-})/2 $时所对应的电流值, 其中$ R_{xy}^{+} $和$ R_{xy}^{-} $分别表示磁化方向向上和向下时的Rxy值, 研究发现Ic与外加磁场Hx大小有一定依赖性. 图3(c)展示了Ic和对应的临界翻转电流密度Jc随Hx的变化关系: Ic从Hx为±10 mT的7.2 mA(对应的Jc = 5.1×1010 A·m–2)降低至Hx为±200 mT的3.4 mA(对应的Jc = 2.4×1010 A·m–2), 与Hx大小成反比并在Hx绝对值大于200 mT时趋于稳定, 这一趋势可以用基于体自旋霍尔效应相关SOT导致垂直磁矩一致翻转理论来解释. 值得注意的是, 该Jc值显著低于文献中报道的β-Ta[6,29]和β-W体系[21,27](通常接近1011 A·m–2量级), 表明WTaB具有较低的临界翻转电流密度. 此外, 当Hx绝对值小于5 mT时可以观察到不对称翻转回线, 这表明此时磁化过程由随机的磁畴形核效应所主导, 并需要更高的电流密度来克服由缺陷钉扎效应产生的能量势垒.

      最后, 对WTaB/CoFeB/MgO体系的SOT大小和WTaB的自旋霍尔效应通过二次谐波测量方法, 进一步进行定量表征. 沿x方向施加一个正弦交流电流信号, 并用两台锁相放大器同时采集y方向霍尔电压的一次谐波信号Vω和二次谐波信号V2ω, 如图4(a)所示. 通过测量Vω和V2ω分别随x方向和y方向的面内磁场(定义为纵向磁场Hx和横向磁场Hy)的变化曲线, 并利用公式

      对结果进行拟合, 即可得到由SOT导致的纵向等效场$ \Delta {H}_{\text{DL}} $和横向等效场$ \Delta {H}_{\text{FL}} $, 其中$ \Delta {H}_{\text{DL}} $对应类阻尼力矩, 通常与自旋霍尔效应相关联; $ \Delta {H}_{\text{FL}} $对应类场力矩, 其来源通常为界面Rashba效应. 图4(b)和图4(c)分别展示了350 ℃退火后的WTaB(6 nm)/CoFeB(1.1 nm)/MgO(3 nm)样品在0.5 mA(电流密度为3.57×109 A·m–2)正弦交流电激励下, Vω和V2ω分别随Hx和Hy的变化情况, 分别用二次和线性函数拟合二次和一次谐波曲线, 再利用(2)式就能对体系的$ \Delta {H}_{\text{DL}} $和$ \Delta {H}_{\text{FL}} $进行计算. 图4(d)和图4(e)给出了SOT等效场$ \Delta {H}_{\text{DL}} $和$ \Delta {H}_{\text{FL}} $与交流电流密度J之间的关联, 与其他PMA体系中电流诱导的SOT二次谐波表征结果一致, $ \Delta {H}_{\text{DL}} $和$ \Delta {H}_{\text{FL}} $均与电流密度J呈线性相关, 并且$ \Delta {H}_{\text{DL}} $的斜率符号取决于初始磁化方向而$ \Delta {H}_{\text{FL}} $的斜率符号不随初始磁化方向而改变. SOT等效磁场可以用$ \Delta {H}_{\text{DL, FL}}={\beta }_{\text{DL}, \text{FL}}J $表示, $ {\beta }_{\text{DL}} $和$ {\beta }_{\text{FL}} $分别代表了单位电流密度诱导的$ \Delta {H}_{\text{DL}} $和$ \Delta {H}_{\text{FL}} $, 是表征SOT电流产生效率的核心参数. 通过对图4(d)和图4(e)的结果进行线性拟合, 对于初始磁化方向朝上的情况, βDL = –8.2 mT/(1011 A·m–2), βFL = –1.8 mT/(1011 A·m–2); 对于初始磁化方向朝下的情况, βFL = 7.6 mT/(1011 A·m–2), βFL = –1.4 mT/(1011 A·m–2). 可以发现$ {\beta }_{\text{DL}} $和$ {\beta }_{\text{FL}} $绝对值大小受初始磁化方向的影响很小, 并且$ {\beta }_{\text{FL}} $的大小要远小于$ {\beta }_{\text{DL}} $, 这表明界面Rashba效应对SOT的贡献较弱, 而WTaB的体自旋霍尔效应是体系中SOT的主要来源, 与SOT翻转垂直磁矩的实验结论相一致.

      基于二次谐波法测量电流产生SOT效率的结果, 对WTaB的自旋霍尔角进行定量计算. 前面已经证明, 在WTaB/CoFeB/MgO体系中, SOT驱动垂直磁化翻转以及SOT等效场主要来自于WTaB的体自旋霍尔效应, 自旋霍尔角作为表征自旋霍尔效应效率的关键参数, 其可以通过以下公式进行计算:

      式中, $ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $为有效自旋霍尔角, 等于自旋霍尔角$ {\theta }_{\text{SH}} $与界面自旋穿透率Tint的乘积($ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}}={\theta }_{\text{SH}}{T}_{\text{int}} $); e为电子电荷; $\hbar $为约化普朗克常数. 取$ {\beta }_{\text{DL}} $为–8.2 mT/(107 A·cm–2), CoFeB的饱和磁化强度Ms为1.215×106 A·m–1, 铁磁层厚度$ {t}_{\text{FM}} $为1.1 nm. 将以上数据代入(3)式, 可以得到对于6 nm的非晶WTaB, 其有效自旋霍尔角$ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $约为–0.33, 该数值与β-W相当, 表明WTaB具有非常高的自旋-电荷转化效率. 需要指出, β-W在超过一定厚度, 通常为5 nm, 会转变为自旋霍尔角非常小的α-W, 尤其在高温退火后. 而非晶WTaB表现出非常好的退火稳定性和厚度稳定性, 因此更适合作为SOT-MRAM的自旋霍尔材料. 为了进一步验证WTaB自旋-电荷转化效率的厚度稳定性, 制备了不同WTaB厚度(tWTaB = 2—15 nm)的WTaB/CoFeB/MgO系列器件, 并利用二次谐波方法测量并计算了WTaB的$ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $随tWTaB的变化规律, 结果如图4(f)所示. 随着WTaB厚度的逐渐增加, 其$ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $的绝对值呈现逐渐增大并趋近于饱和的趋势, 并不会出现β-W超过某一临界厚度后$ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $急剧下降的现象. 由于WTaB的体自旋霍尔角并不随厚度改变, 基于自旋漂移-扩散模型[30], 考虑自旋回流效应后, 对于WTaB薄膜体系, 当其厚度tWTaB并未远大于其自旋扩散长度$ {\lambda }_{\rm sf} $时, $ \theta _{\text{SH}}^{\text{eff}} $随tWTaB的变化规律可以用以下公式来表示:

      其中$ \theta _{\text{SH, B}}^{\text{eff}} $代表块体WTaB合金的体自旋霍尔角, 为一个常数. 利用(4)式对图4(f)进行拟合, 得到WTaB合金的体自旋霍尔角$ \theta _{\text{SH, B}}^{\text{eff}} $约为–0.44, 自旋扩散长度λsf 约为2.92 nm. 此结果和Hibino等[28]利用ST-FMR方法对WTaB自旋输运参数的测量结果相当, WTaB薄膜表现出来的大体自旋霍尔角和极短自旋扩散长度可能归因于其非晶结构中存在的短程有序和Ta掺杂对W费米面高效调控的共同作用[31,32].

    4.   结　论

    • 本文报道了非晶WTaB/CoFeB/MgO异质结的强垂直磁各向异性和高温稳定性以及高效SOT调控特性. 其垂直各向异性场达到350 mT; 体系经过450 ℃退火后垂直各向异性仍保持良好. 在外加电流诱导下, 体系实现了垂直磁化翻转, 其临界翻转电流密度低至2.4×1010 A·m–2; 通过二次谐波测量方法获得WTaB的自旋霍尔角为–0.44, 与面内磁化体系通过自旋转移力矩-铁磁共振测量报道的结果相一致. 上述研究结果表明: 具有高稳定性、大自旋霍尔角的非晶态WTaB与(001)CoFeB/MgO垂直磁化隧道结完全相容, 有望应用于低功耗、高性能SOT-MRAM的开发.

    参考文献 (32)

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