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核数据是用于描述粒子与原子核相互作用的核反应数据及描述单个核素基本性质的核结构和放射性衰变数据的统称. 核数据的质量直接影响相关装置及产品的有效性、安全性、可靠性和经济性[1]. 中子核数据, 即中子诱发核反应的核数据在核能开发与核技术的广泛应用中具有很高的价值[2]. 随着第四代核能系统等新型核装置的开发, 中子能区显著扩大, 对中子核数据提出了更高的需求.
第四代(GenIV)计划的废物嬗变和可持续封闭燃料循环概念的提出, 使得人们对具有快中子能谱的核反应堆重新产生了兴趣. Aliberti等[3]研究调查了核数据的不确定性对加速器驱动系统的反应堆参数不确定性的影响, 此外在铅和铋以及结构材料确定的情况下, 非弹性散射的不确定性对预测有效增殖因子keff不确定性的巨大影响. 对于快中子反应堆来说, 非弹性散射的重要性早已确立[4,5].
铬是不锈钢的重要组成部分, 与铁和镍一起用于反应器的结构部件, 同时钢材被大量应用于核设施的结构材料, 反应堆中结构材料的核素如铁、铬、镍等的中子非弹性散射截面占总截面约30%, 它们的非弹性散射的准确性将直接影响核反应堆计算的准确性.
表1列出了EXFOR收录的部分关于52Cr的非弹性散射实验信息, 包括实验设施、探测器和入射中子能量等[6]. 收录在数据库里的实验数据最早可追溯到1954年, 最近的为2020年. 这些实验都依赖于不同的实验方法, 比如TOF飞行时间法、瞬发γ射线法[7]等. 实验用到了不同的探测器, 比如正比计数器、闪烁体探测器、3He管探测器和HPGe探测器等. 代表性的实验有2007年Mihailescu等[8]利用HPGe探测器和TOF技术, 在白光中子源GELINA上测量了52Cr从非弹反应阈值到18 MeV的连续能区的非弹性散射截面. 对于白光中子源, 能谱结构复杂, 在束本底较强, 中子能量通过飞行时间法确定, 能量分辨受限于HPGe探测器的时间分辨.
在ENDF/B-Ⅷ.0, JEFF-3.3, JENDL-5, BROND-3.1和CENDL-3.2核数据评价库中, 均包含了52Cr非弹性散射截面的评价数据. 不同评价库提供的截面值之间存在显著差异, 特别是在5—12 MeV中子能量区间, 评价库数据与Mihailescu等[8]的实验数据出现了明显的差异, 并且实验数据本身也具有较大的不确定性. 鉴于此, 为了提升核数据的准确性, 并为核数据评价库提供更加可靠的原始数据, 有必要开展更为精确且涵盖更广能点的实验测量工作, 这将有助于缩小理论与实验之间的差距, 提高核数据评价的可靠性.
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瞬发γ射线法的装置布局如图1所示[9]. 该平台的束流管道由R70支线提供, HI-13串列加速器能够加速D+至不同能量, 并通过R70支管道引导至靶头. D+束流随后击中D2气体靶, 通过D(d, n)3He反应生成一系列不同能量的单能中子.
经过屏蔽和准直后, 中子沿0°方向入射到样品上, 四个CLOVER型高纯锗γ探测器围绕样品布置, 用于测量中子与样品反应产生的γ射线. 这些探测器在水平面上相对于中子束流方向分别以30°, 70°, 110°, 150°的角度放置, 前端距离样品中心25 cm. 4个角度下测量52Cr(n, n′ γ)截面的CLOVER探测器阵列立体图如图2所示. 为了减少辐照损伤和γ本底, 探测器侧面使用了2.5 cm厚的铅屏蔽, 探测器通过可灵活调节的支架固定.
实验中使用了一个Ф1.5 inch×1.5 inch的EJ-309液闪探测器作为中子束流监视器, 它位于束流后端中子捕集器内, 正对中子束, 以监测中子强度并归一实验数据. 中子捕集器用于收集准直器过来的中子, 减少散射中子本底. 捕集器的外壳为1 cm厚的铁, 内部有一个由铜和铅组成的20 cm内径的通长圆环, 周围填充石蜡.
数据采集使用北京大学开发的通用数字化获取系统[10–12], 本实验使用100 MSPS 14位和500 MSPS 14位Pixie-16模块. 所有的CLOVER探测器信号输入到100 MSPS模块, 其余的液闪探测器、束流积分仪以及LaBr3探测器信号输入到500 MSPS模块.
采用LISE++[13]程序计算了三种能量的氘离子束在束窗上的能量损失, 分别为0.7992 MeV, 0.7247 MeV和0.5807 MeV. 进一步使用TARGET[14]程序对3.5 MeV, 4.0 MeV和5.5 MeV的氘离子束撞击气体靶的过程进行了模拟, 相应的中子峰能量分别为5.62 MeV, 6.24 MeV和7.95 MeV, 半高宽(FWHM)分别为0.463 MeV, 0.394 MeV和0.279 MeV.
实验测量用到Cr样品、用来做标准截面的Ti样品和分析本底条件的Fe样品, 如图3所示. 其中Cr的尺寸为Ф50 mm×4 mm, 密度为7.15 g/cm3, 质量取天平称量5次后的平均值56.3182 g; Ti样品的尺寸为Ф50 mm×4 mm, 密度为4.54 g/cm3, 质量为35.9331 g; Fe样品的尺寸为Ф50 mm×4 mm, 密度为7.86 g/cm3, 质量为62.7848 g. 考虑到样品厚度对γ射线的衰减影响, 以及四个CLOVER探测器的位置关系, 实验时把样品放置在与束流方向成80°角的位置, 尽量平衡样品对四个CLOVER探测器的厚度差异. 样品中心与中子靶的距离为270 cm, 尽量减少中子通量随距离的衰减效应. 图4展示了不同探测器γ探测效率曲线. 借助效率刻度参数可以计算出每个探测器对不同能量γ射线的探测效率.
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特定角度处能级跃迁微分截面可以通过相应的公式进行计算[15]:
其中
$ {N_\gamma }({E_\gamma }, \theta ) $ 是该角度下探测器探测到的特征γ射线全能峰净面积;$ \alpha $ 是内转换系数;$ {C_{\mathrm{a}}} $ 代表通过模拟计算得出的校正因子;$ {\varepsilon _\gamma } $ 表示探测器对于特定角度$ \theta $ 和能量$ {E_\gamma } $ 的特征γ射线的绝对探测效率;$ {N_{\text{T}}} $ 是指在中子束流照射范围内的样品靶核的数量;$ \phi $ 表示单位时间、单位面积上样品所接收到的中子数量, 其单位是cm2/s; t代表实验的测量时间, 单位是s.得到微分截面后, 对不同探测器、不同角度产生能量为
$ {E_{\text{γ }}} $ 的特征γ射线微分截面进行积分, 得到该能量特征γ射线的产生截面:n表示实验探测器相对束流放置的角度个数, 即30°, 70°, 110°, 150°四个角度. 式中
$ {w_i} $ 代表角度分布权重系数, γ射线角分布可以用偶阶勒让德多项式[16]与反应相关系数乘积的组和来表示由于对称性, 30°和150°采用同一系数$ {w_1} = 0.69571 $ ; 70°和110°采用同一系数$ {w_2} = 1.30429 $ .图5给出了7.95 MeV中子能量下CLOVER探测器测到的γ能谱, 其中包含后续要分析的几条特征γ射线, 如红色部分所示. 除此之外, 能谱中还标注了来自于实验本底的特征γ射线, 如黑色部分所示.
实验数据处理过程中存在修正项, 往往通过蒙特卡罗模拟程序对其进行分析计算. 自吸收系数与样品大小、形状等因素有关, 样品较薄时, 自吸收效应影响很小, 可以忽略, 本实验使用4 mm厚的样品, 需进行自吸收效应修正. 自吸收主要由样品对γ射线的吸收引起, 通过MCNP[17]模拟, 对实验中测量到的能量为
$ {E_\gamma } $ 的特征γ射线进行各向同性出射模拟, 分别记录有样品和无样品情况下各个角度的特征γ射线计数, 有样品时的计数与无样品时的计数之比即能量为$ {E_\gamma } $ 的特征γ射线在样品中的自吸收系数C1:其中
$ {N_{{\text{sample}}}} $ 表示有样品时的计数;$ {N_{{\text{nosample}}}} $ 表示无样品时的计数. 同样, 通过MCNP程序对实验条件进行模拟分析, 确定了中子通量衰减、多次散射和通量监测的影响因子.本次实验不确定度的分析主要分为几个部分: 实验测量不确定度、修正项不确定度和标准截面不确定度. 其中实验测量不确定度包括CLOVER探测器特征γ峰的统计涨落、中子注量率测量波动、样品定量以及CLOVER探测器对特征γ射线的探测效率差异. 总不确定度通过(4)式计算得到, 不确定度来源见表2.
实验本底来源包含环境本底和在束本底, 为了研究上述本底, 实验时进行了无束无样和5.62 MeV, 6.24 MeV以及7.95 MeV三种中子能量下有束无样的测量. 图6为52Cr(n, n′ γ)环境本底和用7.95 MeV入射中子在110°角度下得到的在束本底. 环境本底来源广泛, 包括宇宙放射和地球上的天然放射性源等. 气体靶上产生的中子在样品上和大厅内发生散射后会入射到探测器中的Ge晶体上, 发生非弹反应后会产生特定的效应峰. 实验还使用LaBr3探测器, 从图6中还能观察到789 keV, 1435.79 keV这两条探测器自身发射的γ特征峰. 52Cr的1434.07 keV这条特征峰的干扰来源有两个, 一个是由于138La自发放射性发出的1435.79 keV特征γ射线, 与测量时间相关; 另一个是中子与周边屏蔽材料里的138Ba非弹反应发出的1435.8 keV特征γ射线, 与束流强度相关. 通过对比分析环境本底和在束本底, 去除了对52Cr特征γ峰造成影响的干扰峰.
相对测量法测量γ产生截面时, 需要利用标准截面作为参考分析. 在入射中子能量为5—9 MeV区间内, 中子与48Ti发生非弹性散射产生983.5 keV特征γ射线的截面波动不大且平稳, 曲线很平滑, 没有阶梯性的波动, 如图7所示. 所以本次实验采用983.5 keV特征γ射线的产生截面作为标准截面.
本次实验总共测量了五条特征γ射线的产生截面, 能量分别是647.47 keV, 935.54 keV, 1333.65 keV, 1434.07 keV和1530.67 keV. 利用UNF[19]和TALYS[20]程序对52Cr中子非弹性散射截面进行计算, 其中UNF的理论基础是球形光学模型、统一的Hauser-Feshbach和激子模型; TALYS程序是基于多种核反应模型, 同时结合数据库和核结构模型来实现核反应的理论计算, 计算过程涉及光学模型、复合核统计理论、直接反应和预平衡过程等, 所有参数为程序提供的优化默认值, 其中能级密度使用的是B-S型费米气体模型. 计算使用的版本为TALYS 1.95.
实验结果与前人的测量工作、UNF理论计算结果以及TALYS理论计算结果进行了比较, 如图8所示. 与其他实验测量相比: 935.54 keV, 1333.65 keV, 1434.07 keV, 1530.67 keV γ射线测量结果与Mihailescu等[8]测量结果吻合; 647.47 keV γ射线测量结果处于Mihailescu等和Voss测量结果之间. 与理论计算相比: 647.47 keV, 1333.65 keV, 1530.67 keV γ射线测量结果高于UNF, TALYS计算结果; 935.54 keV, 1434.07 keV γ射线测量结果在大部分能点与UNF, TALYS计算结果符合较好. 五条γ射线的测量不确定度均小于Mihailescu等[8], 本次实验测量不确定度低于Mihailescu等[8]测量不确定度. 如图8(a), (c), (e)所示, 647.47 keV, 1333.65 keV, 1530.67 keV三条γ射线的测量值均高于UNF, TALYS理论计算结果, 可能是由于这三条γ射线均源自52Cr高激发态退激, 但52Cr能级纲图的高激发态部分信息缺失, 从而导致理论计算结果偏低. 总之, Mihailescu等[8]在GELINA的GAINS装置上测量的实验数据是各评价库在进行数据评估时最推荐的参考标准. 在误差允许范围内, 本次实验数据最支持Mihailescu等[8]的测量结果.
因为52Cr高激发态的能级纲图不完善, 所以本工作选取统计较好且处于低激发态的两条特征γ射线(935.54 keV, 1434.07 keV), 计算给出5.62 MeV, 6.24 MeV和7.95 MeV三个中子能点52Cr的非弹性散射截面, 结果展示在图9中. 结果显示, 52Cr的非弹性散射截面在5—9 MeV能量范围内呈现下降趋势, 这与Mihailescu等[8]的研究结果基本一致. 在数值上, 三个中子能量的实验结果与JEFF-3.3评价库的结果最为接近, 这表明JEFF-3.3 评价库在这些特定能量点上可能提供了较为准 确的52Cr非弹散射截面数据. 尽管此次实验结果在趋势上支持了Mihailescu等[8]的发现, 但要彻底解决现有的分歧, 还需要更多的实验数据来加以验证.
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三种中子能量处于存在较大分歧的5—12 MeV能区, 通过开展实验测量可以澄清分歧, 降低截面测量不确定度, 同时填补我国52Cr中子非弹性散射截面测量的空白. 不仅如此, 52Cr中子非弹反应的测量还彰显了当前52Cr能级纲图的不完善, 尤其是高激发态退激的γ射线截面测量对核结构的研究具有指导意义. 为了进一步验证和提高这些截面测量的精确性, 未来的工作应包括更广泛的能量范围和更精确的实验方法.
中子诱发52Cr非弹性散射截面测量
Neutron-induced inelastic scattering cross-section measurement of 52Cr
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摘要: 新一代反应堆对运行效率和安全性提出了更高的需求, 迫切需要更精确的非弹性散射截面数据. 不锈钢作为关键结构材料, 其中关键元素铬的非弹性散射截面的实验测量在国内仍处于空白, 同时国外的测量结果分歧较大, 严重限制了核反应堆计算的准确性. 在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器, 利用瞬发γ射线测量法, 在国内首次测量得到647.47 keV, 935.54 keV, 1333.65 keV, 1434.07 keV和1530.67 keV五条非弹性散射γ的实验产生截面, 获得了三个能量(5.62 MeV, 6.24 MeV和7.95 MeV)的中子轰击52Cr的非弹散射截面实验结果. 同时, 利用理论模型计算了能量小于20 MeV的中子与52Cr的非弹性散射截面. 结果表明, 三个中子能点得到的γ产生截面与Mihailescu等的结果[Mihailescu L C, Borcea C, Koning A J, Plompen A J M
2007 Nucl. Phys. A 786 1 ]在误差范围内吻合, 且不确定度更小, 实验测量数据支持Mihailescu等的结果. 理论模型计算与实验数据有较大差异, 可能来源于52Cr能级纲图的高激发态部分的实验信息缺失.Abstract: With the development of next-generation reactors, the demand for higher precision in nuclear data has increased significantly to ensure operational efficiency and safety. Especially, inelastic scattering cross-section is one of the key parameters in nuclear reactor physics calculations, which directly affects neutron economy, thermal-hydraulic design, and safety analysis. Stainless steel is widely used in the nuclear industry. Chromium (Cr) is one of the main alloying elements in stainless steel, and 52Cr is the most abundant isotope in nature. However, the measurement of the inelastic scattering cross-section of 52Cr has not been explored in China, so the study of the 52Cr(n, n′ γ) reaction cross-section is crucial for nuclear reactor calculations. In this study, the neutron beams with energies of 5.62, 6.24, and 7.95 MeV via the D(d, n) 3He reaction are generated from the HI-13 tandem accelerator at the Institute of Atomic Energy in China. These neutrons are used to bombard a 52Cr target. Four CLOVER detectors are located at 30°, 70°, 110° and 150° relative to the beam direction in the horizontal plane. The prompt γ-ray method is used to measure the inelastic scattering cross-section by using an HPGe detector array. This is the first time that the cross-sections of five inelastic γ-rays with energies of 647.47 keV, 935.54 keV, 1333.65 keV, 1434.07 keV and 1530.67 keV have been obtained experimentally in China. Additionally, theoretical model calculations are performed to determine the inelastic scattering cross-sections of neutrons with energies below 20 MeV interacting with 52Cr. In the analysis of the experimental data, γ-ray self-absorption correction, neutron flux attenuation and multiple scattering correction are considered. The total experimental uncertainty includes the measurement uncertainty, correction term uncertainty, and standard cross-section uncertainty. The results show that the γ-ray production cross-sections obtained at the three neutron energy points are in good agreement with the data measured by Mihailescu et al. [Mihailescu L C, Borcea C, Koning A J, Plompen A J M2007 Nucl. Phys. A 786 1 ] within the error margins, and the uncertainties are smaller. However, significant discrepancies are observed between the theoretical model calculations and the experimental data, which may be attributed to the lack of experimental information about the high-excitation-energy levels in the 52Cr level scheme. This study not only fills a gap in the measurement of the 52Cr inelastic scattering cross-section but also provides important nuclear data for designing and optimizing the next-generation reactors. -
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图 2 4个角度下测量52Cr(n, n′ γ)截面的CLOVER探测器阵列立体图
Figure 2. The 3D schematic of the CLOVER detector array for measuring the cross section of 52Cr (n, n′ γ) at 4 detection angles.
图 6 52Cr (n, n′ γ)环境本底和用7.95 MeV入射中子在110°角度下得到的在束本底
Figure 6. 52Cr (n, n′ γ) Background obtained with the room and 7.95 MeV incident neutron at a detection angle of 110°.
图 8 五个能量特征γ峰的产生截面 (a) 647.47 keV; (b) 935.54 keV; (c) 1333.65 keV; (d) 1434.07 keV; (e) 1530.67 keV
Figure 8. Production cross sections of the five energy characteristic γ peaks: (a) 647.47 keV; (b) 935.54 keV; (c) 1333.65 keV; (d) 1434.07 keV; (e) 1530.67 keV.
表 1 文献中(EXFOR)部分(n, n′ γ)反应截面测量汇总[6]
Table 1. Summary of the main characteristics of (n, n′ γ) cross section measurements from the literature (EXFOR) [6].
作者(年份) 实验设施 探测器 入射中子能量
范围/MeVVan Patter D W (1962) Van de Graaff NaI 0.98—3.31 Voss F, et al. (1975) Isochronous cyclotron Ge(Li) 0.5—10 Tessler G, et al. (1975) Van de Graaff Ge(Li) 3—6 Lychagin A A, et al. (1988) Cockcroft-Walton accelerator NaI 14.1 Simakov S P (1992) Weapons Neutron Research (WNR) NaI 14.1 Mihailescu L C (2007)[8] Linear accelerator EC Joint
Research Centre, Geel2 large volumn HPGe 非弹反应
阈值—18Grozdanov D N (2020) TANGRA setup on the basis of
ING-27 neutron generatorSilicon detector, BGO, HPGe 14.1 
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表 2 不确定度来源
Table 2. Sources of uncertainty.
符号 不确定度来源 数值/% ΔN 统计 3.5 Δn 中子注量率 3.0 Δm 样品定量 0.2 Δε 探测效率 1.5 Δc 修正项 3.0 Δσ 标准截面 3.0 Δtot 总不确定度 6.5
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图( 9) 表( 2)
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