随着大数据与人工智能时代的发展, 海量数 据处理和存储需求的指数式增长迫切需要开发兼具非易失性、高密度、低功耗、稳定、快速等特性的自旋逻辑和存储器件^[1-6]. 自旋轨道矩(spin–orbit torque, SOT)作为一种新型自旋操控机制, 因其可以有效地调控磁矩翻转、驱动手性磁畴壁和磁斯格明子运动以及激发高频磁振荡而备受人们关 注^[7-12]. 在传统的重金属/铁磁金属双层膜中, SOT主要源自于重金属层的体自旋霍尔效应和/或双层膜界面的Rashba-Edelstein效应^[7,13]. 当在重金属层中沿x方向施加面内电场时, 具有y方向自旋极化的纯自旋流(J_s)或非平衡自旋会上注到毗邻铁磁性层并转移自旋角动量, 从而对磁矩施加扭矩 实现磁化翻转. SOT通常具有两个相互正交的成分, 即类阻尼矩和类场矩, 分别正比于m×(σ×m)和m×σ, 其中m为磁矩单位矢量, σ为自旋极化单位矢量^[14]. 由于垂直磁矩翻转主要依靠于类阻尼矩作用, 因而体系的有效自旋霍尔角可表示为$ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} = 2\left| e \right| {M_{\text{s}}} {t_{{\text{FM}}}} {H_{{\text{DL}}}}/\hbar {J_e} $, 其中e为元电荷量, M_s为饱和磁化强度, t_FM为磁性层厚度, H_DL为类阻尼有效场, ħ为Dirac常数, J_e为电荷流密度^[7,14,15]. 考虑到异质界面处可能存在自旋记忆损失和/或自旋回流等自旋散射现象, 自旋源材料的内禀自旋霍尔角(θ_SH)与$ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $满足$ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}}$ = T_intθ_SH, 这里T_int是界面自旋透明度^[16-19]. 显然, 类阻尼SOT效率与θ_SH成正比, 寻求具有大的自旋霍尔角材料是实现高SOT效率的内在要求. 到目前为止, 已报道具有较大θ_SH的材料主要包括重金属(Pt^[7], β-Ta^[15]和β-W^[20]), 拓扑绝缘体(Bi₂Se₃^[21]和Bi₂Te₃^[22])、二维过渡金属硫族化合物(WS₂^[23]和WSe₂^[24])、Weyl半金属(WTe₂^[25,26])及复杂氧化物(SrIrO₃^[27])等. 此外, 重金属掺杂(Au_1–xPt_x和Cr_1–xPt_x)以及调控重金属厚度和电阻率也已被证实可以有效地增强θ_SH^[7,19,28,29]. 因此, 进一步探寻新型自旋霍尔材料来提升SOT效率、降低驱动电流密度已成为SOT基自旋电子学领域的一个重要研究方向.

近年来, 理论预测和实验研究表明, 具有部分电子填充f轨道的稀土金属对自旋霍尔效应有重要贡献^[30]. Ueda等^[31]利用稀土金属钆(Gd, 4f⁷5d¹)提升了Pt/Co/Gd异质结$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $(0.06—0.10). Wong等^[32]利用稀土金属铽(Tb, 4f⁹)在Pt/[Co/Ni]₂Co/Tb体系中获得了显著增强的SOT效率($ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $ ≈ 0.55). Jin等^[33]通过插入稀土金属钬(Ho, 4f¹¹)层增强了Pt/Co/Ho/MgO异质结的SOT效率($ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $ ≈ 0.256). 在先前的研究工作中, 我们在Pt/Co/Ta异质结中插入稀土金属钐(Sm, 4f⁶)提升了体系$ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $(0.147—0.224)^[34]. 稀土金属镝(Dy, 4f¹⁰)是一种镧系重稀土元素, 其f轨道电子由于处于部分填充状态也具有相对较强的自旋轨道耦合作用. Reynolds等^[30]利用自旋矩-铁磁共振方法测量了Dy/Hf/Ni₈₀Fe₂₀体系$ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $(约0.05), 由于Hf空间层的自旋衰减和界面可能存在的自旋弛豫导致获得的自旋霍尔角并不大. 而且该体系具有面内磁各向异性, 并不能满足未来对高密度垂直磁化器件的要求. 本文将稀土金属Dy作为自旋源材料, [Co/Pt]₃作为垂直磁性层构建Dy/Pt/[Co/Pt]₃异质结, 显著提升了体系的SOT效率和$ \theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $, 揭示了4f轨道稀土金属Dy具有增强的自旋霍尔效应. 通过研究Dy的有效自旋霍尔角随层厚度的依赖关系, 成功获取其内禀自旋霍尔角和自旋扩散长度, 证实稀土金属Dy可以作为理想的自旋源材料. 此外, 本文也研究了SOT驱动磁矩翻转行为, 并获得了高效的垂直磁化翻转.

采用超高真空直流磁控溅射方法在康宁玻璃衬底上生长了一系列不同Dy层厚度的Dy(t)/Pt(0.7 nm)/[Co(0.6 nm)/Pt(1.5 nm)]₃ (t = 1, 3, 5和7 nm)多层膜样品, 如图1(a)所示. 溅射腔本底真空优于9×10^–10 Torr (1 Torr = 133 Pa), 溅射过程中Dy, Co和Pt各层的厚度通过调整沉积时间和速率来控制, 其溅射速率分别校准为0.0710, 0.0128和0.0117 nm/s. 这里0.7 nm厚的Pt用于分隔Dy自旋源层和[Co/Pt]₃磁性层, 防止两功能层之间相互扩散渗透从而最小化“死层”的产生. 此外, Pt(0.7 nm)/[Co(0.6 nm)/Pt(1.5 nm)]₃(t = 0 nm)样品也被沉积作为对照样品. 随后, 通过标准光刻工艺和氩离子束蚀刻技术, 将上述多层膜样品加工成宽度为10 μm的霍尔器件. 利用振动样品磁强计表征薄膜样品的饱和磁化强度(M_s)和垂直磁各向异性场(H_k); 利用实验室搭建的可编程磁电输运系统测试器件的基本电输运特性; 利用谐波锁相技术定量表征电流诱导的类阻尼和类场SOT效率. 以上所有样品的制备和测试均在室温条件下完成.

首先, 通过基于反常霍尔效应(anomalous Hall effect, AHE)的电输运测量研究了所制备样品的基本磁特性. 图1(b)显示了霍尔器件的光学显微图像和AHE测量示意图, 当沿霍尔器件纵向x轴通入电荷流时, 可以沿y轴方向探测到由AHE引起的横向霍尔电压(V_Hall). 由于霍尔电压信号与样品磁矩的面外分量成正比, 因而通过沿z轴方向扫描磁场调节霍尔信号可以间接识别磁矩状态. 在我们的实验中, 磁矩“向上”和“向下”磁化态分别对应于V_Hall > 0和V_Hall < 0. 图1(c)显示了不同Dy层厚度Dy/Pt/[Co/Pt]₃样品的反常霍尔曲线, 图中方形的回线表明所制备样品具有垂直磁各向异性. 此外, 随着Dy层厚度增加, 回线趋于变窄, 表明样品的翻转场(H_sw)或矫顽场逐渐减小, 同时也预示垂直磁各向异性逐渐减弱. 为了排除电输运测量过程中电流诱导焦耳热和SOT的影响, 我们测量了不同Dy厚度样品的面外磁滞回线(见补充材料图S1 (online)). 基本一致的结果表明: 样品制备过程中Dy层厚度的变化对上层磁性层矫顽场产生了直接影响. 随后, 我们通过测量样品磁化强度(M)随面内磁场(H_IP)的依赖关系定量了样品的垂直磁各向异性场. 图1(c)插图代表性显示了t = 7 nm样品难轴方向的M-H_IP曲线, 通过估算难轴饱和场可以获取H_k^[33,35]. 样品M_s, H_sw以及计算的有效磁各向异性能密度(K_u)随Dy层厚度的变化关系总结在图1(d)中. 从图中可以看到, 与Pt/[Co/Pt]₃样品对比, M_s随Dy层厚度基本没有明显变化, 表明中间0.7 nm Pt层的嵌入有效阻隔了Dy与[Co/Pt]₃之间的相互扩散. 而当生长Dy层后, H_sw和K_u有明显增大, 并随Dy层厚度增加略微逐渐减小, 表明底部Dy层的引入以及厚度的变化对样品H_sw和K_u的影响较为明显. 尽管如此, 样品仍表现出较强的垂直磁各向异性. 特别地, 当t = 7 nm时, K_u约为2.61×10⁶ erg/cm³, 远高于传统Pt/Co/AlO_x结构的相应值^[36].

随后, 采用二次谐波技术定量研究Dy层厚度对电流诱导SOT的影响. 图2(a)和图2(b)分别显示了类阻尼有效场(H_DL)和类场有效场(H_FL)的测量示意图. 当沿霍尔器件纵向x轴通入频率为133.3 Hz的正弦交流电(I_ac)时, 在y轴方向产生的横向谐波电压信号被两个锁相放大器所采集. 其中一个锁相放大器用于测量一阶谐波电压(V ^ω)分别随面内纵向扫描磁场(H_L)和横向扫描磁场(H_T)的变化. 另一个则用于测量二阶谐波电压(V ^2ω)分别随H_L和H_T的变化. 图2(c)代表性显示了V ^ω和V ^2ω与H_L的变化关系, 而图2(d)则为V ^ω和V ^2ω与H_T的关系曲线. 随后, 利用二次函数和线性函数分别拟合上述一阶和二阶测量数据, 如图中紫色和绿色实线所示, 就可通过方程(1)提取SOT诱导的H_DL和H_FL^[37].

值得注意的是, 实验测量的谐波电压信号不可避免地包含了来自平面霍尔效应(planar Hall effect, PHE)的贡献. 因此, 需要测量平面霍尔电阻(R_PHE), 利用方程(2)修正以上得到的SOT有效场^[38,39].

式中, ΔH_DL和ΔH_FL分别为PHE校准的类阻尼和类场有效场; ±号表示“向上”和“向下”磁化态; ξ为最大平面霍尔电阻(ΔR_PHE)和反常霍尔电阻(ΔR_AHE)两者之间的比值.

如图3(a)所示, 测量了不同Dy层厚度样品R_PHE随方位角ϕ的变化曲线, 这里ϕ角定义为x-y平面内磁矩与x轴之间的夹角, 具体平面霍尔测量过程参考先前的研究工作^[40]. 从图3(a)中可见, R_PHE随方位角ϕ变化满足正余弦曲线规律. 为简单起见, 定义ΔR_PHE为曲线中最大和最小幅值之差的一半. 通过PHE修正, 校准的ΔH_DL和ΔH_FL随所加正弦电流幅值(I₀)的变化关系分别如图3(b)和图3(c)所示(图中代表性显示了t = 7 nm样品的实验数据). 图中很好的线性拟合关系表明: 在所测量电流区域内, 包含电流产生焦耳热效应在内的其他非线性因素对ΔH_DL和ΔH_FL的影响是可以忽略的^[40,41]. 特别地, 我们也证实源自反常能斯特效应的热电二阶信号贡献较小, 近似可以忽略(见补充材料图S2 (online)). 因此, 通过以上线性拟合获取斜率参数就可以计算得到SOT效率, 这里类阻尼SOT效率(β_DL)和类场SOT效率(β_FL)分别定义为ΔH_DL/J和ΔH_FL/J, J表示电流密度.

图4(a)和图4(b)分别总结了β_DL和β_FL随Dy层厚度的依赖关系. 总体而言, β_DL随Dy层厚度增加逐渐增大, 而β_FL也呈现增加趋势, 表明稀土金属Dy的引入可以有效提升体系SOT效率. 通常, ΔH_DL和ΔH_FL分别可以表示为ΔH_DL(σ×m)和ΔH_FLσ^[7,14]. 当施加面内沿电流方向辅助场(H_x)时, 其产生的力矩作用(m×H_x)导致垂直磁矩偏离面外方向, 由于ΔH_DL是自旋和磁矩的耦合作用, 其方向随磁矩取向而变化, 因而可以驱动磁矩发生180°翻转. 然而, ΔH_FL总是沿着面内固定方向(指向σ方向), 不可能在垂直磁各向异性体系中实现磁矩“向上”和“向下”磁化态的转变. 因此, 类阻尼SOT效率常用来作为衡量体系$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $的一个重要标准. 根据方程(3)^[7,15]:

式中, e为元电荷量; t_FM为磁性层厚度; ħ为Dirac常数, 计算得到的$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $随Dy层厚度的变化关系如图4(c)所示. 显然, 随着Dy层厚度增加, $\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $逐渐增大. 这里值得注意的是, 对照样品Pt/[Co/Pt]₃(t = 0 nm)也具有一定的有效自旋霍尔角(其$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $为0.082±0.001), 主要归因于非对称Pt层提供了净余自旋流. 尽管如此, 生长Dy层之后样品整体表现出增强的$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $, 揭示了稀土金属Dy确实可以提供额外自旋流而提升体系SOT效率. 特别地, 当t = 7 nm时, 其$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{eff}}} $最大可达到0.379±0.008. 为了进一步获取稀土金属Dy的有效自旋霍尔角($ \theta_{\text{SH-Dy}}^{\text{eff}} $), 考虑分流效应并假设体系总SOT为稀土金属Dy层和Pt/[Co/Pt]₃固定层自旋轨道矩贡献的代数和, 则稀土金属Dy的类阻尼SOT效率($\beta _{{\text{DL}}}^{{\text{Dy}}} $)可表示为^[42]

式中, $\beta _{{\text{DL}}}^{{\text{tot}}} $为体系总类阻尼SOT效率; $\beta _{{\text{DL}}}^0 $为Pt/ [Co/Pt]₃层贡献的类阻尼SOT效率; t_Dy和t₀分别为Dy和Pt/[Co/Pt]₃层厚度, 而ρ_Dy和ρ₀分别为Dy和Pt/[Co/Pt]₃的电阻率(ρ_Dy = 293.6 μΩ⋅cm, ρ₀ = 57.2 μΩ⋅cm). 值得注意的是, 由于实验中稀土金属Dy为厚度变化层, 而Pt/[Co/Pt]₃固定不变, 因此我们将Pt/[Co/Pt]₃层作为整体用于计算分流效应. 如图4所示, 重新计算了稀土金属Dy的类阻尼SOT效率和有效自旋霍尔角, 其类场SOT效率($ \beta_{\text{FL}}^{\text{Dy}} $)计算方式类似于此. 从图4中可以看到, $\beta _{{\text{DL}}}^{{\text{Dy}}} $, $\beta _{{\text{FL}}}^{{\text{Dy}}} $和$ \theta_{\text{SH-Dy}}^{\text{eff}} $随Dy层厚度变化规律与体系总的相应结果基本一致. 特别地, $ \theta_{\text{SH-Dy}}^{\text{eff}} $随Dy层厚度增加而增大并逐渐趋于饱和, 符合 自旋霍尔效应的物理图像^[7]. 因此, 基于漂移扩散模型, 利用方程(5)拟合$ \theta_{\text{SH-Dy}}^{\text{eff}} $与层厚度关系可以获取稀土金属Dy的内禀自旋霍尔角($\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{Dy}}} $)和自旋扩散长度(λ_sf)^[35,43]:

得到$\theta _{{\text{SH}}}^{{\text{Dy}}} $为0.260±0.039, λ_sf为(2.234±0.383) nm, 表明稀土金属Dy可以作为理想的自旋源材料.

最后, 为了验证利用稀土金属Dy可以提升磁化翻转效率, 探究了Dy层厚度对电流诱导SOT驱动磁矩翻转的影响. 图5(a)代表性显示了Dy/Pt/[Co/Pt]₃(t = 7 nm)样品在不同面内辅助磁场下的电流翻转回线. 显然, 电流和面内辅助场的极性共同决定了磁矩在“向上”和“向下”磁化态之间的转变, 这与自旋霍尔效应模型非常吻合^[7]. 图5(b)显示了H_x固定为+600 Oe时不同Dy层厚度样品的翻转回线. 可以看到, 随着Dy层厚度增加, 回线逐渐变窄, 表明驱动样品磁矩翻转的临界电流密度(J_c)逐渐降低. 图5(c)总结了不同Dy层厚度样品磁矩翻转的相图(J_c-H_x关系曲线), 随着Dy层厚度增加, J_c呈现整体下降. 特别地, 如图5(d)所示, 假定电流均匀地流过Dy/Pt/[Co/Pt]₃样品各金属层, 当H_x = +600 Oe时, J_c从约1.1×10⁷ A/cm²(t = 0 nm)下降到约5.3×10⁶ A/cm² (t = 7 nm). 实际上, 各层金属的电阻率存在差异, 例如ρ_Dy = 293.6 μΩ⋅cm, Pt的电阻率(ρ_Pt)为38.1 μΩ⋅cm, Co的电阻率(ρ_Co)为136.7 μΩ⋅cm.考虑分流效应, 将Pt/[Co/Pt]₃层(其电阻率ρ₀ = 57.2 μΩ⋅cm)作为整体用于计算分流, 则基于并联电阻模型:

式中, I_Dy为Dy层电流; I_t为总电流. 根据该式计算得到t = 1, 3, 5, 7 nm时Dy层所分电流占总电流的比例分别为2.7%, 7.7%, 12.2%和16.3%. Dy和Pt/[Co/Pt]₃层中所分临界电流密度随Dy层厚度的依赖关系, 如图5(d)所示, Dy层获得了更低的临界电流密度(约2.0×10⁶ A/cm²), 表明稀土金属Dy中提升的类阻尼SOT效率可以有效降低J_c. 此外, 为了更直观地表示SOT驱动磁化翻转效率(η), 考虑不同Dy层厚度样品磁各向异性的差异, 我们定义η = (H_k – H_x)/J_c^[42,44]. 如图5(d)所示, 随着Dy层厚度增加, 磁化翻转效率逐渐提高, 进一步证实利用稀土金属Dy可以有效提升磁化翻转能力, 更有助于低功耗磁矩翻转.

本文采用磁控溅射技术制备了具有垂直磁各向异性的Dy/Pt/[Co/Pt]₃复合多层膜, 探究了不同Dy层厚度对体系SOT效率以及SOT驱动磁矩翻转的影响规律. 结果表明: 随着Dy层厚度增加, 体系类阻尼SOT效率和有效自旋霍尔角逐渐增大, 其最大有效自旋霍尔角可达0.379±0.008, 揭示了4f轨道稀土金属Dy具有增强的自旋霍尔效应可以提供额外自旋流. 根据漂移扩散模型分析: 稀土金属Dy的内禀自旋霍尔角为0.260±0.039, 自旋扩散长度为(2.234±0.383) nm, 进一步证实Dy可以作为理想的自旋源材料. 此外, 基于体系提升的SOT效率, 临界翻转电流密度随Dy层厚度增加而逐渐降低, 最低可达约5.3×10⁶ A/cm². 以上这些研究结果不仅揭示了稀土金属Dy具有强的自旋霍尔效应, 而且突出了Dy在Dy/Pt/[Co/Pt]₃体系中实现低功耗磁化翻转的重要作用, 为制备低功耗SOT基自旋电子器件提供了实验基础.