非弹性中子散射谱仪及其应用

胡泽; 袁园; 李历斯; 任清勇; 冯雨; 沈俊英; 罗伟; 童欣

doi:10.7498/aps.74.20241412

非弹性中子散射谱仪及其应用

1.
中国科学院高能物理研究所, 北京　100049
2.
散裂中子源科学中心, 东莞　523803

作者简介: huze@ihep.ac.cn; yyuan@ihep.ac.cn .

通讯作者: luowei@ihep.ac.cn; tongxin@ihep.ac.cn

中图分类号: 25.40.Fq, 28.20.Cz, 29.30.Hs, 78.70.Nx

Inelastic neutron scattering spectrometer and its applications

1.
Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
2.
China Spallation Neutron Source, Dongguan 523803, China

Corresponding authors: luowei@ihep.ac.cn; tongxin@ihep.ac.cn

MSC: 25.40.Fq, 28.20.Cz, 29.30.Hs, 78.70.Nx

摘要: 非弹性中子散射谱是材料科学和物理学研究中的关键工具, 其通过观测中子与物质相互作用后的能量和动量变化, 揭示材料的微观动力学特性. 该技术为定量描述材料的声子色散和磁性激发提供了重要信息. 非弹性中子散射谱仪根据单色中子的选择方法, 可分为三轴谱仪和飞行时间谱仪. 三轴谱仪具有高信噪比、高灵活性, 并且对特定测量点能进行精确追踪; 而飞行时间谱仪则通过多种手段显著提升实验效率. 非弹性中子散射谱仪的应用范围相当广泛, 在磁性、超导、热电、催化等诸多材料的机理研究方面, 均体现出在推动前沿科学发展中的不可或缺性. 中国散裂中子源的高能非弹性谱仪是国内首台飞行时间中子非弹性谱仪, 凭借其创新的费米斩波器设计, 成功实现了高分辨率与多能量的共存, 同时实验可用的单束中子支数达到了国际领先水平.
- 非弹性中子散射 /
- 三轴中子散射谱仪 /
- 飞行时间中子散射谱仪 /
- 费米斩波器
Abstract: Inelastic neutron scattering is a pivotal technique in materials science and physics research, revealing the microscopic dynamic properties of materials by observing the changes in energy and momentum of neutrons interacting with matter. This technique provides important information for quantitatively describing the phonon dispersion and magnetic excitation of materials. Inelastic neutron scattering spectrometers can be divided into triple-axis spectrometers and time-of-flight spectrometers, according to the method of selecting monochromatic neutrons. The former has high signal-to-noise ratio, flexibility, and precise tracking capabilities for specific measurement points, while the latter significantly improves experimental efficiency through various measures. The application of inelastic neutron scattering spectrometers is quite extensive, playing an indispensable role in advancing frontier scientific research in the study of mechanisms in various materials such as magnetism, superconductivity, thermoelectrics, and catalysis. The high-energy inelastic spectrometer at the China Spallation Neutron Source is the first time-of-flight neutron inelastic spectrometer in China, achieving high resolution and multi-energy coexistence with its innovative Fermi chopper design. Additionally, the number of available single neutron beams in the experiment of this facility has reached the international leading level.
- inelastic neutron scattering /
- triple-axis neutron scattering spectrometer /
- time-of-flight neutron scattering spectrometer /
- Fermi chopper .

图 1 (a)三轴谱仪平面图; (b) CMRR的“鲲鹏”冷三轴谱仪^[30]; (c) “翠竹”热中子谱仪的构造图^[31]; (d) “翠竹”热中子谱仪的照片^[29]

Figure 1. (a) Triple-axis spectrometer plane diagram; (b) the cold triple-axis spectrometer “Kunpeng” at CMRR^[30]; (c) construction diagram of the thermal triple-axis spectrometer IOP-CIAE^[31]; (d) photograph of the thermal triple-axis spectrometer IOP-CIAE^[29].

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图 2 直接几何飞行时间谱仪的构造图

Figure 2. Construction diagram of a direct geometry time-of-flight spectrometer.

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图 3 中国散裂中子源的高能直接几何飞行时间谱仪HD的外观图^[49]

Figure 3. Photograph of the high-energy direct geometry time-of-flight spectrometer HD at the CSNS^[49].

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图 4 费米斩波器的构造　(a) Sloppy斩波器; (b)钆斩波器

Figure 4. Construction of the Fermi chopper: (a) Sloppy chopper; (b) Gd chopper.

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图 5 通过费米斩波器的中子飞行时间-距离图. 其中虚线表示相邻两支单色中子的能量分析区间存在重叠. 颜色的透明度代表费米斩波器在该能量的透过率

Figure 5. The neutron flight time-distance diagram of the Fermi chopper. The dashed lines indicate that there is an overlap in the energy analysis ranges of two adjacent monochromatic neutrons. Transparency of the colors represents the transmission rate of the Fermi chopper at that energy.

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图 6 费米斩波器不同转速下能量分辨率随波长的变化. 其中红色区域为RRM模式禁区

Figure 6. Energy resolution of the Fermi chopper varies with wavelength at different rotation speeds. The red area indicates the forbidden zone for the RRM mode.

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图 7 使用弯通道费米斩波器的中子飞行时间图

Figure 7. The neutron time-of-flight diagram with a curved channel Fermi chopper.

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图 8 SnS声子色散和动态磁化率$ (\chi''(Q, E)) $随结构相变的演化　(a)—(d) Pnma相; (e)—(h) Cmcm相. 图(a)和图(e)分别为在Pnma相和Cmcm相中用谐波近似计算的低能色散^[50]

Figure 8. The SnS phonon dispersion and dynamic magnetic susceptibility $ (\chi''(Q, E)) $ evolve with structural phase transitions: (a)–(d) The Pnma phase; (e)–(h) the Cmcm phase. The low-energy dispersion calculated using harmonic approximation in the Pnma phase and Cmcm phase are shown^[50] in panels (a) and (e).

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图 9 (a)通过非弹性中子散射测量$ {\mathrm{La}}_3 {\mathrm{Ni}}_2 {\mathrm{O}}_{7-\delta} $的能谱, 强度为低温减去高温数据; (b)通过自旋波计算得到的自旋激发谱^[54]

Figure 9. (a) Energy spectrum of ${\mathrm{La}}_3{\mathrm{Ni}} _2{\mathrm{O}} _{7-\delta} $ was measured through inelastic neutron scattering, with intensity being the low-temperature data subtracted from the high-temperature data; (b) spin excitation spectrum obtained through spin wave calculations^[54].

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图 10 (a)通过非弹性中子散射测量的$ {\mathrm{PbCuTe}}_2{\mathrm{O}} _6 $粉末的磁激发; (b)$ {\mathrm{PbCuTe}}_2{\mathrm{ O}}_6 $单晶的磁激发谱^[72]

Figure 10. (a) Magnetic excitations of ${\mathrm{PbCuTe}} _2{\mathrm{O}} _6 $ powder measured by inelastic neutron scattering; (b) magnetic excitation spectrum of $ {\mathrm{PbCuTe}}_2{\mathrm{O}} _6 $ single crystal^[72].

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表 1 各个非弹谱仪的参数对比. 其中L₁, L₂和L₃分别为慢化器到费米斩波器的距离、样品到费米斩波器的距离和样品到探测器的距离

Table 1. Parameter comparison of various non-elastic spectrometers. Among them, L₁, L₂ and L₃ are the distance from the moderator to the Fermi chopper, the distance from the sample to the Fermi chopper and the distance from the sample to the detector respectively.

谱仪	HRC	4SEASONS	SEQUOIA	ARCS	MERLIN	HD
中子源	J-PARC	J-PARC	SNS	SNS	ISIS	CSNS
慢化器	DHM	CHM	DWM	DWM	DWM	DWM
E_i/meV	1—2000	5—300	8—2000	10—1500	7—2000	10—1500
Q/Å^–1	—	—	—	0.15—22	—	0.1—41.5
水平角度	–31°—62°	–35°—130°	–30°—60°	–28°—135°	–45°—135°	–30—130° 前期(–30°—60°)
垂直角度	20°—20°	–25°—27°	–18°—18°	–27°—26°	–30°—30°	–30—30°
分辨率	>2%	>5%	1%—5%	3%—5%	4%—7%	3%—10%
L₁/L₂/L₃	14/1/4	16.3/1.7/2.5	18/2/5.53	11.6/2/3—3.4	10/1.8/2.5	16/2/2.5
样品尺寸	5 cm×5 cm	4.5 cm×4.5 cm or 2 cm×2 cm	5 cm×5 cm	5 cm×5 cm	5 cm×5 cm	5 cm×5 cm or 3 cm×3 cm

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图( 10) 表( 1)

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1. 引　言

中子的发现可以追溯到20世纪20年代, Rutherford^[1]在研究原子核组成时提出了原子核中可能存在中性粒子的理论预测. 而中子的实验确认是在1932年由Chadwick^[2]完成的, 他也因此获得了1935年的诺贝尔物理学奖. 之后, Halban^[3]、Elsasser^[4]和Mitchell等^[5]证实了中子具有波动性, 并实现了中子衍射实验. 同时, Bloch^[6]从理论上进一步提出中子的自旋为1/2, 具有磁矩, 其大小与质子相当, 并于1940年从实验上测得了中子的磁矩^[7], 20世纪40年代末和50年代初中子衍射被成功应用于测定磁性材料的磁结构^[8]. 后来在物质结构、磁结构的探索中, 中子衍射是极其重要的研究手段.

在非弹性中子散射过程中, 中子与散射系统之间的能量和动量转移是表征材料内部动力学性质的重要指标. 自1950年前后首次用于研究固体材料的声子谱以来^[9], 随着实验技术和中子源的不断进步, 这项技术已被广泛应用于液体和非晶态材料的动力学性质研究^[10–13]. 进入21世纪后, 非弹性中子散射技术已成为多个研究领域不可或缺的工具, 尤其在超导声子谱和各种磁激发研究中发挥了关键作用^[14,15]. 本文主要介绍非弹性中子散射的原理、谱仪的发展及其在不同领域的应用.

2. 非弹性中子散射理论

在中子散射实验中, 直接测量的是散射截面$ \dfrac{{\mathrm{d}}^2\sigma}{{\mathrm{d}}\varOmega {\mathrm{d}}E'} $, 即单位时间内在立体角$ {\mathrm{d}}\varOmega $内、能量在 $ E' $到$ E'+{\mathrm{d}}E' $之间的中子数. 通过这一散射截面, 可以确定样品的物理性质. 在玻恩近似条件下, 可以认为在样品内发生的入射束流和出射束流的折射、多次散射现象以及初级束流的消光等问题都可以忽略. 因此, 散射强度与样品物性之间的关系得以简化处理. 同时, 中子散射过程本质上是量子跃迁过程, 利用费米黄金定则可以推导出散射截面.

对于非弹性中子散射, 其本质是材料中声子在产生和湮灭过程中与中子之间能量和动量的转移. 在能量较低时, 通常由单声子散射过程主导, 此处仅考虑单声子散射过程. 相干单声子散射截面为^[16]

其中, $ \sigma_{{\mathrm{coh}}}=4\pi{\overline b}^2 $, $ b $为散射长度; $ v_0 $为原胞体积; $ {\mathrm{e}}^{-2 W} $为Debye-Waller因子; $ {\boldsymbol{Q}} = {\boldsymbol{k}} - {\boldsymbol{k'}} $, $ {\boldsymbol{k}} $和$ {\boldsymbol{k'}} $分别为入射中子和散射中子的波矢; $ {\boldsymbol{e}}_{\mathrm{s}} $为简正模式的极化矢量; $ \omega = (E - E') / \hbar $, $ E $和$ E' $分别为入射中子和散射中子的能量; $ {\boldsymbol{\tau}} $为晶格的倒格矢. 只有在满足条件$ \omega = \omega_{\mathrm{s}} $, $ {\boldsymbol{Q}} = {\boldsymbol{\tau}} + {\boldsymbol{q}} $或$ \omega = -\omega_{\mathrm{s}} $, $ {\boldsymbol{Q}} = {\boldsymbol{\tau}} - {\boldsymbol{q}} $时, 散射才会发生. 前者的散射过程是散射系统从中子获得能量并激发出一个声子, 称为声子发射; 后者对应于散射系统湮灭一个声子并将能量转移给中子, 称为声子吸收. 因此, 通过非弹性散射的截面可以测量出发生散射时声子对应的能量和动量转移, 即材料中声子的色散谱.

在凝聚态物理研究中, 磁性材料在各个前沿领域扮演着重要角色. 为了深入了解这些材料的性质, 研究其自旋激发是必不可少的, 这也是非弹性中子散射实验的独特优势. 进一步考虑自旋的影响后, 散射截面为^[16]

其中$ \gamma $为中子的旋磁比; $ r_0 = \dfrac{\mu_0 e^2}{4 \pi m_{\mathrm{e}}} $; $ S $为原子自旋; $ g $为朗德$ g $因子; $ F({\boldsymbol{Q}}) $为磁形状因子. 与单声子散射过程类似, 散射只在满足条件$ \omega = \omega_q $, $ {\boldsymbol{Q}} = {\boldsymbol{\tau}} + {\boldsymbol{q}} $或$ \omega = -\omega_q $, $ {\boldsymbol{Q}} = {\boldsymbol{\tau}} - {\boldsymbol{q}} $时发生. 这两组条件分别对应磁振子的产生和湮灭. 因此, 通过非弹性中子散射可以测量材料中磁振子的能量和动量关系, 即自旋激发谱.

5. 总结和展望

非弹性中子散射作为一种强大的实验手段, 能够通过测量中子与物质相互作用时的能量和动量转移, 深入洞察材料的微观结构和动力学性质. 三轴谱仪和飞行时间谱仪的发展显著提高了非弹性散射实验的效率和精度. 特别是中国散裂中子源的高能非弹谱仪, 采用创新的费米斩波器设计, 实现了在不同能量范围内的高分辨率和多能量测量, 为材料动力学性质的研究提供了新的实验平台.

尽管非弹性中子散射技术经过几十年的发展已经相当成熟, 但硬件上的提升需要一些原理上的突破, 因此仍具有巨大发展潜力. 数据分析方法的革新也将成为另一个重要的发展方向. 随着机器学习和人工智能技术的快速发展, 新算法能够在海量数据中快速识别有意义的物理信号, 并自动处理和分析实验数据. 这不仅提高了实验效率, 也使结果的准确性大大提升, 进一步推进材料研究的进展. 另外, 非弹性中子散射技术将在新型材料的研究中扮演关键角色. 由于新型材料独特的动力学性质, 通常难以通过其他手段进行深入研究. 非弹性中子散射可以提供这些材料微观机制的详细信息, 从而为理论模型提供实验证据. 随着前沿科学研究的不断深入, 非弹性中子散射技术正在逐步扩大其应用范围.

总之, 非弹性中子散射技术随着技术进步和研究领域的扩展, 预计未来将迎来更多重大突破与创新. 无论是在材料科学、物理学等基础科学领域, 还是在能源、环境等实际应用中, 非弹性中子散射技术将发挥越来越重要的作用, 为科学研究和社会发展提供强大的动力.

参考文献 (79)

非弹性中子散射谱仪及其应用

作者简介: huze@ihep.ac.cn; yyuan@ihep.ac.cn .

通讯作者: luowei@ihep.ac.cn; tongxin@ihep.ac.cn

Inelastic neutron scattering spectrometer and its applications

Corresponding authors: luowei@ihep.ac.cn; tongxin@ihep.ac.cn

计量

非弹性中子散射谱仪及其应用

通讯作者: luowei@ihep.ac.cn;

通讯作者: tongxin@ihep.ac.cn

作者简介: huze@ihep.ac.cn ; yyuan@ihep.ac.cn
1. 中国科学院高能物理研究所, 北京　100049

2. 散裂中子源科学中心, 东莞　523803

English Abstract

Inelastic neutron scattering spectrometer and its applications

Corresponding author: luowei@ihep.ac.cn;

Corresponding authors: tongxin@ihep.ac.cn

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3.1. 三轴中子散射谱仪

3.2. 直接几何飞行时间中子散射谱仪

3.3. 中国散裂中子源高能非弹谱仪

目录

非弹性中子散射谱仪及其应用

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出版历程

非弹性中子散射谱仪及其应用

通讯作者: luowei@ihep.ac.cn;

通讯作者: tongxin@ihep.ac.cn

作者简介: huze@ihep.ac.cn ; yyuan@ihep.ac.cn 1. 中国科学院高能物理研究所, 北京 100049 2. 散裂中子源科学中心, 东莞 523803

English Abstract

Inelastic neutron scattering spectrometer and its applications

Corresponding author: luowei@ihep.ac.cn;

Corresponding authors: tongxin@ihep.ac.cn

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3.1. 三轴中子散射谱仪

3.2. 直接几何飞行时间中子散射谱仪

3.3. 中国散裂中子源高能非弹谱仪

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作者简介: huze@ihep.ac.cn ; yyuan@ihep.ac.cn
1. 中国科学院高能物理研究所, 北京　100049

2. 散裂中子源科学中心, 东莞　523803