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Cu/MgO/MoS2/Cu结构的电阻开关特性

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何小龙, 陈鹏. Cu/MgO/MoS2/Cu结构的电阻开关特性[J]. 物理学报, 2025, 74(2): 028501-1. doi: 10.7498/aps.74.20241298
引用本文: 何小龙, 陈鹏. Cu/MgO/MoS2/Cu结构的电阻开关特性[J]. 物理学报, 2025, 74(2): 028501-1. doi: 10.7498/aps.74.20241298
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Xiaolong HE, Peng CHEN. Resistive switching characteristics of Cu/MgO/MoS2/Cu structure[J]. Acta Physica Sinica, 2025, 74(2): 028501-1. doi: 10.7498/aps.74.20241298
Citation: Xiaolong HE, Peng CHEN. Resistive switching characteristics of Cu/MgO/MoS2/Cu structure[J]. Acta Physica Sinica, 2025, 74(2): 028501-1. doi: 10.7498/aps.74.20241298
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Cu/MgO/MoS2/Cu结构的电阻开关特性

  • 西南大学物理科学与技术学院, 重庆　400715

    • 作者简介: 何小龙 E-mail: 1825647951@qq.com .
    通讯作者: E-mail: pchen@swu.edu.cn.

  • 中图分类号: 85.25.Hv, 81.07.-b, 73.40.Qv, 85.35.-p

Resistive switching characteristics of Cu/MgO/MoS2/Cu structure

  • School of Physics Science and Technology, Southwest University, Chongqing 400715, China

    • Corresponding author: E-mail: pchen@swu.edu.cn.

  • MSC: 85.25.Hv, 81.07.-b, 73.40.Qv, 85.35.-p

  • 摘要: 采用磁控溅射的方法制备了Cu/MgO/Cu, Cu/MgO/MoS2/Cu和Cu/MoS2/MgO/Cu三种器件. 通过对器件的表征测试及I-V曲线的测量, 发现对于Cu/MgO/Cu器件, 加入MoS2插入层后, 器件的电阻开关特性会发生大的变化. 分析结果表明, MoS2插入层并没有改变器件的主要传导机制(空间电荷限制传导), 但影响了界面势垒的调控作用, 这种影响还与MoS2插入层的位置有关. Cu/MgO/Cu, Cu/MgO/MoS2/Cu和Cu/MoS2/MgO/Cu三种器件中, Cu/MgO/MoS2/Cu器件表现出更大的开关比(约为103)和更低的复位电压(约为0.21 V), 这可以归因于MgO与MoS2之间界面势垒的调控. 而Cu/MoS2/MgO/Cu器件表现出较好的可靠性和稳定性. 此外, MoS2层在插入到底电极Cu和MgO之间时, 器件的漏电流有明显的降低.
    Abstract: During the study of resistive switching devices, researchers have found that the influence of the insertion layer cannot be ignored. Many reports have confirmed that the appropriate insertion layer can significantly improve the performance of the resistive switching devices. Therefore, in this work, we use magnetron sputtering to fabricate three devices: Cu/MgO/Cu, Cu/MgO/MoS2/Cu and Cu/MoS2/MgO/Cu. Through the characterization test of each device and the measurement of the I-V curve, it is found that the resistive switching characteristics of the Cu/MgO/Cu device will change greatly after adding an MoS2 insertion layer. The analysis results show that the inserted MoS2 layer does not change the main transmission mechanism (space charge limited conduction) of the device, but affects the regulating function of interfacial potential barrier, the effect also is related to the location of MoS2 inserted into the layer. Among the Cu/MgO/Cu, Cu/MgO/MoS2/Cu and Cu/MoS2/MgO/Cu devices, the Cu/MgO/MoS2/Cu device exhibits a larger switching ratio (about 103) and a lower reset voltage (about 0.21 V), which can be attributed to the regulation of the interface barrier between MgO and MoS2. In addition, when the MoS2 layer is inserted between the bottom electrodes Cu and MgO, the leakage current of the device is significantly reduced. Therefore, Cu/MoS2/MgO/Cu device has the highest commercial value from the point of view of practical applications. Finally, according to the XPS results and XRD results, we establish the conductive filament models for the three devices, and analyze the reasons for the different resistive switching characteristics of the three devices.
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  • 图 1  器件结构示意图及XRD图谱　(a) Cu/MgO/Cu的结构; (b) Cu/MoS2/MgO/Cu的结构; (c) Cu/MgO/MoS2/Cu的结构; (d) MgO/MoS2/Cu的XRD图谱

    Figure 1.  Structure diagram and XRD pattern of device: (a) Structure of Cu/MgO/Cu; (b) structure of Cu/MoS2/MgO/Cu; (c) structure of Cu/MgO/MoS2/Cu; (d) XRD pattern of MgO/MoS2/Cu.

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    图 2  器件的XPS谱图　(a) Cu的俄歇电子谱; (b) Cu 2p的XPS谱图; (c) Mg 1s的XPS谱图; (d) O 1s的XPS谱图

    Figure 2.  XPS spectra of the device: (a) AES of Cu; (b) XPS spectrum of Cu 2p; (c) XPS spectrum of Mg 1s; (d) XPS spectrum of O 1s

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    图 3  半对数坐标下三种器件的I-V循环轨迹图　(a) Cu/MgO/Cu的多循环曲线; (b) Cu/MgO/Cu的单循环曲线; (c) Cu/MoS2/MgO/Cu的多循环曲线; (d) Cu/MoS2/MgO/Cu的单循环曲线; (e) Cu/MgO/MoS2/Cu的多循环曲线; (f) Cu/MgO/MoS2/Cu的单循环曲线

    Figure 3.  I-V cycle trajectories of the three devices in semilog coordinates: (a) Multiple cycle curves of Cu/MgO/Cu; (b) single cycle curve of Cu/MgO/Cu; (c) multiple cycle curves of Cu/MoS2/MgO/Cu; (d) single cycle curve of Cu/MoS2/MgO/Cu; (e) multiple cycle curves of Cu/MgO/MoS2/Cu; (f) single cycle curve of Cu/MgO/MoS2/Cu.

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    图 4  半对数坐标下三种器件的单循环对比图

    Figure 4.  Single cycle comparison diagram of the three devices in semilog coordinates.

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    图 5  三种器件的VReset和VSet累计概率分布图　(a) Cu/MgO/Cu; (b) Cu/MoS2/MgO/Cu; (c) Cu/MgO/MoS2/Cu

    Figure 5.  Cumulative probability distribution of VReset and VSet for the three devices: (a) Cu/MgO/Cu; (b) Cu/MoS2/MgO/Cu; (c) Cu/MgO/MoS2/Cu.

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    图 6  三种器件的高低阻态分布图　(a) Cu/MgO/Cu; (b) Cu/MoS2/MgO/Cu; (c) Cu/MgO/MoS2/Cu

    Figure 6.  HRS and LRS distribution of the three devices: (a) Cu/MgO/Cu; (b) Cu/MoS2/MgO/Cu; (c) Cu/MgO/MoS2/Cu.

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    图 7  双对数坐标下三种器件的I-V曲线拟合图　(a) 正电压下Cu/MgO/Cu的拟合曲线; (b) 负电压下Cu/MgO/Cu的拟合曲线; (c) 正电压下Cu/MoS2/MgO/Cu的拟合曲线; (d) 负电压下Cu/MoS2/MgO/Cu的拟合曲线; (e) 正电压下Cu/MgO/MoS2/Cu的拟合曲线; (f) 负电压下Cu/MgO/MoS2/Cu的拟合曲线

    Figure 7.  I-V curves fitting diagram of the three devices in double logarithm coordinates: (a) Fitted curve of Cu/MgO/Cu at positive voltage; (b) fitted curve of Cu/MgO/Cu at negative voltage; (c) fitted curve of Cu/MoS2/MgO/Cu at positive voltage; (d) fitted curve of Cu/MoS2/MgO/Cu at negative voltage; (e) fitted curve of Cu/MgO/MoS2/Cu at positive voltage; (f) fitted curve of Cu/MgO/MoS2/Cu at negative voltage.

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    图 8  三种器件的机理解释示意图　(a) Cu/MgO/Cu的reset过程; (b) Cu/MgO/Cu的set过程; (c) Cu/MoS2/MgO/Cu的reset过程; (d) Cu/MoS2/MgO/Cu的set过程; (e) Cu/MgO/MoS2/Cu的reset过程; (f) Cu/MgO/MoS2/Cu的set过程

    Figure 8.  Schematic diagram of the mechanism explanation of the three devices: (a) Reset process of Cu/MgO/Cu; (b) set process of Cu/MgO/Cu; (c) reset process of Cu/MoS2/MgO/Cu; (d) set process of Cu/MoS2/MgO/Cu; (e) reset process of Cu/MgO/MoS2/Cu; (f) set process of Cu/MgO/MoS2/Cu.

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出版历程
  • 收稿日期:  2024-09-14
  • 刊出日期:  2025-01-20

Cu/MgO/MoS2/Cu结构的电阻开关特性

    通讯作者: E-mail: pchen@swu.edu.cn.
    作者简介: 何小龙 E-mail: 1825647951@qq.com
  • 西南大学物理科学与技术学院, 重庆　400715
  • 收稿日期:  2024-09-14

摘要: 采用磁控溅射的方法制备了Cu/MgO/Cu, Cu/MgO/MoS2/Cu和Cu/MoS2/MgO/Cu三种器件. 通过对器件的表征测试及I-V曲线的测量, 发现对于Cu/MgO/Cu器件, 加入MoS2插入层后, 器件的电阻开关特性会发生大的变化. 分析结果表明, MoS2插入层并没有改变器件的主要传导机制(空间电荷限制传导), 但影响了界面势垒的调控作用, 这种影响还与MoS2插入层的位置有关. Cu/MgO/Cu, Cu/MgO/MoS2/Cu和Cu/MoS2/MgO/Cu三种器件中, Cu/MgO/MoS2/Cu器件表现出更大的开关比(约为103)和更低的复位电压(约为0.21 V), 这可以归因于MgO与MoS2之间界面势垒的调控. 而Cu/MoS2/MgO/Cu器件表现出较好的可靠性和稳定性. 此外, MoS2层在插入到底电极Cu和MgO之间时, 器件的漏电流有明显的降低.

English Abstract

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    1.   引　言

    • 在过去的几十年里, 随着互联网时代的飞速发展, 信息的数据量也在不断攀升, 迫切需要新的存储设备来储存数据[1–3]. 由于“冯·诺依曼瓶颈”的预 测[4], 研究人员把目光从传统的存储器转向新兴的随机存取存储器(random access memory, RAM), 其中电阻式随机存取存储器(resistive random access memory, RRAM)由于其高速、低成本、高存储密度以及优异的可扩展性, 近年来备受关注[5–7]. 然而, 仍然存在器件的可变性、嵌入式应用的功耗、交叉棒阵列集成中的读写干扰等问题, 这些问题阻碍了RRAM的商业化[8–10]. 到目前为止, 已经在二元金属氧化物[11]、多元金属氧化物(特别是钙钛矿结构的金属氧化物)[12–14]、有机化合物[15]等材料中发现了电阻开关(resistive switching, RS)现象. 在二元金属氧化物中, HfO2和Ta2O5因其良好的电阻开关性能和成熟的工艺技术而被广泛 研究[16–19]. 例如, Kumar等[17]报道了ITO/MgO/ HfO2/ITO透明电阻开关器件, 该器件通过开关层中的缺陷工程表现出照片响应, 这导致了在形成的导电细丝中的次表面活性开关位置, 从而减少了通过多晶电极的氧损失. 该器件具有优良的开关比(约107)、高稳定的直流电置位和光置位耐久性(>1000次循环而不退化)、优良的保持力(>104 s @85 ℃)、高透明性(>85%的可见光透过率)和30 μs的光置位响应时间. 同时, 这项研究中提到了MgO层的插入所带来的器件性能的增强. Lee等[19]提出了一种基于TaOx的双极电阻开关存储器, 其结构为Ru/Al2O3/Ta2O5/TaOx/Al2O3/W. 该器件具有出色的存储器性能, 包括快速操作速度(约10 ns)、良好的开关耐久性(约106个周期)和稳定的数据保持能力(>104 s@200 ℃). 相比之下, MgO在RRAM方面的研究还有待更多的关注, 目前相关的参考文献相对较少[20–22]. 但MgO与HfO2同属于二元金属氧化物, 在电学性能和光学性能方面有许多相近之处, 例如二者都具有高透射率、宽带隙、化学性质稳定等特点[23]. 同时, 已经有研究表明, MgO具有优异的电阻开关特性, 是RRAM应用的潜在候选材料之一[24].

      MgO是一种常见的金属氧化物, 具有较宽的带隙(7.3—7.8 eV), 中等的介电常数(9.8—10), 高热稳定性和高的击穿电场(高达12 MV/cm)[23]. 无机过渡金属硫化物MoS2具有可变带隙(大块MoS2和单层MoS2分别为1.27 eV和1.98 eV)、高电子亲和性(χ ~ 4 eV)、大介电常数(k ~ 4—17)和化学性质稳定等特点, 近年来作为RRAM的开关层材料备受关注[25–27]. 然而, 关于双层MgO/MoS2基RRAM的电阻开关特性和电流传导机制的研究目前缺乏相关文献.

      本文研究了单层MgO器件、双层MoS2/MgO堆栈器件和双层MgO/MoS2堆栈器件的电阻开关特性. 在分析过程中, 观察到双层MgO/MoS2器件的低功耗特性和较大的开关比. 同时, I-V曲线的结果表明, 单层MgO器件和双层MoS2/MgO堆栈器件的主要传导机制是空间电荷限制传导(space-charge-limited conduction, SCLC), 而在双层MgO/MoS2堆栈器件中, 发现了界面势垒的调控作用, 并且界面势垒的调控作用会随着插入位置的不同而有所差异. 此外, 表征测试分析的结果支持了所提出的机理模型, 并对双层器件的电阻开关特性提供了解释.

    2.   实验和方法

    • 室温下采用磁控溅射的方法, 将Cu/MgO/Cu多层薄膜、Cu/MgO/MoS2/Cu多层薄膜和Cu/MoS2/MgO/Cu多层薄膜分别沉积在三块完全相同的氧化铟锡(简称ITO)导电玻璃衬底上, 其中ITO衬底为商业购买所得, 单个ITO玻璃片的尺寸为20 mm×10 mm×1.1 mm, ITO薄膜的厚度约为185 nm, ITO衬底的方阻小于6 Ω, 透射率大于84%. 在溅射之前, 为保证薄膜生长的质量, 腔体的背景真空压强为1.8×10–4 Pa, 溅射过程中通入高纯氩气, 流速为30 SCCM(体积流量单位, standard cubic centimeter per minute, SCCM), 并保持溅射时腔体的压强为1 Pa. 制备Cu/MgO/MoS2/Cu器件的过程如下: 首先, 在直流溅射功率为30 W的情况下将150 nm的Cu沉积在ITO表面作为底电极(bottom electrode, BE). 然后在射频溅射功率为50 W的情况下将120 nm的MoS2沉积在Cu上. 随后, 在射频溅射功率为30 W的情况下将60 nm的MgO沉积在MoS2上. 最后, 在直流溅射功率为30 W的情况下将150 nm的Cu沉积在MgO表面作为顶电极(top electrode, TE). 另外两种器件的制备过程同理, 图1(a)、图1(b)、图1(c)分别为三种器件的结构示意图. 为了分析器件的电学特性, 使用Keithley 2400源表测量器件的I-V曲线. 同时, 为了确定薄膜的晶相和器件所包含的元素种类、化学态, 分别对器件进行了X射线衍射仪(X-ray diffractometer, XRD)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)的测试. 其中, XPS和XRD的测试样品均为MgO/MoS2/Cu器件.

    3.   结果与讨论

    • 图1(d)是MgO/MoS2/Cu器件的XRD图谱, 其中(2 2 2)和(4 4 1)是ITO的结晶峰, ($1~1~\bar 1 $)是CuO的结晶峰, (1 1 1)和(2 0 0)是Cu的结晶峰, (1 1 0)是Cu2O的结晶峰. 同时, 没有明显对应的MgO和MoS2结晶峰, 这表明器件中的MgO和MoS2应该是非晶态的[28]. 众所周知, 在室温下用磁控溅射技术生长出的薄膜大多都是非晶态[29]. 同时, 在参考和对比了多个相关文献中的XRD图谱后[12,13,16,17,30,31], 发现图1(d)中确实没有MgO和MoS2对应的衍射峰, 这证实了MgO和MoS2确实是非晶态的. MgO/MoS2/Cu器件的XPS图谱如图2所示, 其中图2(a)是经过非线性最小二乘法拟合后的Cu的俄歇电子谱(Auger electron spectroscopy, AES), 拟合结果表明并没有金属Cu的存在, Cu元素主要来源于CuO和Cu2O. 为了进一步证明样品中Cu的化学状态, 对Cu 2p谱图进行了拟合, 结果如图2(b)所示. 图2(b)表明Cu 2p可以分成7个峰, 其中962.79 eV的峰对应Cu2+的强卫星峰, Cu 2p1/2和Cu 2p3/2的位置都有两个峰, 分别对应CuO和Cu2O的峰, CuO的峰位靠左, 分别为954.47 eV和934.63 eV, Cu2O的峰位靠右, 分别为952.53 eV和932.74 eV. 剩下两个峰位分别是944 eV和940.82 eV, 对应Cu2+的强卫星峰和Cu+的微卫星峰的混合信号. Cu的XPS分析结果表明, MgO薄膜中含有Cu的氧化物. 图2(c)是Mg 1s谱图的拟合结果, 可以看出谱图的噪声干扰较大, 这表明Mg元素的信号较弱, 但依然有一个微弱的峰, 峰位为1303.88 eV, 对应着金属Mg, 这可能与Cu的氧化过程有关. 图2(d)是O 1s谱图的拟合结果, 约531.8 eV处的较高结合能对应于开关层(switching layer, SL)中的氧空位(简称VO), 而约530.64 eV处的较低结合能对应于晶格氧离子(Mg—O键), 这表明器件中可能发生过氧离子的迁移运动, 并形成了新的氧化物[23].

      使用Keithley 2400源表测量器件的I-V曲线, 测量路径为0 V→0.75 V→0 V→–0.75 V→0 V, 三种器件的I-V曲线都绘制在半对数坐标下, 结果如图3所示, 其中右图均是左图中突出显示的红色循环曲线, 并且三种器件的循环曲线都符合反8字形(counter-figure-of-eight, cF8)双极开关的I-V曲线, 且原始器件都需要经历软击穿(forming或electroforming)过程[32]. 通过对比Cu/MgO/Cu和Cu/MoS2/MgO/Cu的I-V曲线, 可以发现Cu/MoS2/MgO/Cu器件的复位电压(VReset)明显小于Cu/MgO/Cu器件, 但两者的设置电压(VSet)没有明显差异, 这表明插入的MoS2层可以降低Cu/MgO/Cu器件的功耗. 同理, 通过对比Cu/MgO/Cu和Cu/MgO/MoS2/Cu的I-V曲线, 可以发现Cu/MgO/Cu器件的开关比约为10, 但插入MoS2层后, Cu/MgO/MoS2/Cu器件的开关比约为103, 并且Cu/MgO/MoS2/Cu器件的VReset大幅度下降, VSet略微下降, 这表明插入MoS2层后, 器件的开关比得到了一定程度上的提高, 并且器件的整体功耗得到了很大的降低. 最后, 通过对比Cu/MoS2/MgO/Cu和Cu/MgO/MoS2/Cu的I-V曲线, 可以发现MoS2层插入的位置主要影响了器件的漏电流值、VReset和VSet, 这表明MoS2层插入在底电极和MgO之间可以有效地提高器件的开关比和降低器件的功耗, 但MoS2层插入在顶电极和MgO之间对器件开关比的提高是基本无效的. 为了更直观地对比三种器件的性能, 绘制了如图4所示的对比图, 可以明显地发现Cu/MgO/MoS2/Cu的开关比最大, 并且VReset和VSet都是最小的, 而Cu/MgO/Cu和Cu/ MoS2/MgO/Cu的主要区别在于VReset电压不同.

      为了进一步对比三种器件的可靠性, 分别绘制三种器件的VReset和VSet累计概率分布图, 以此来对比三者VReset和VSet的弥散性, 结果如图5所示. 通过观察图5, 可以发现三种器件的VReset和VSet都比较集中, 相对而言Cu/MgO/MoS2/Cu器件的VReset和VSet可靠性最高, 特别是VReset. 此外, 三种器件的高低阻态分布如图6所示, Cu/MgO/Cu器件经历了约120个连续的设置/复位周期, Cu/MoS2/MgO/Cu器件经历了约180个连续的设置/复位周期, Cu/MgO/MoS2/Cu器件经历了约200个连续的设置/复位周期. 结合图3的循环轨迹可以看出, 三种器件当中Cu//MoS2/MgO/Cu器件的循环耐受性和稳定性最好, 但开关比较小(约为10). 同时, Cu/MgO/MoS2/Cu器件的高阻态(high resistance state, HRS)稳定性相对较差, 40个循环前后的阻态分布情况差异较大, 相对而言低阻态(low resistance state, LRS)较为稳定, 器件开关比在10—104之间波动, 但总体来说开关比集中在103附近, 这表明MoS2插入层会影响器件HRS的阻值分布, 提高了器件的开关比, 但同时一定程度上降低了器件的HRS稳定性.

      为了探究上述实验现象及器件的开关机理, 将三种器件的I-V曲线都在双对数坐标下分别进行线性拟合, 以此来判断三种器件的开关机理的差异. 图7(a)(c)(e)均为正偏置电压下的拟合结果, 图7(b)(d)(f)均为负偏置电压下的拟合结果, 图中红色部分是LRS, 蓝色和绿色部分是HRS. 通过观察图7可知, LRS的拟合曲线呈现斜率为1的直线, 表明传导机制主要为欧姆传导, HRS的拟合曲线在低电压下情况类似, 也对应于欧姆传导模型. 随着电压的增加, 曲线呈现斜率接近2的线性关系, 这表明器件遵循经典的SCLC. 经典的SCLC由三个区域组成: 低电压欧姆区(I-V)、Child平方区(I-V 2)和电流陡增区(I-V >2)[28]. 综上所述, 三种器件的传导机制在整体上都符合SCLC, 但双层器件的高电压区域的拟合结果并不完全符合SCLC, 这可以归因于MgO/MoS2界面势垒的调控作用.

      三种器件都是先经历过软击穿过程(均发生在负电压), 然后才进行正常的循环过程. 在XRD结果中, 发现了CuO的结晶峰, 同样在XPS测试结果中发现了Cu的氧化物(CuOx)的峰位, 但测试样品是MgO/MoS2/Cu, Cu元素应该来源于底电极, 这表明在磁控溅射过程中有少量Cu已经溶进表面的MgO薄膜中, 但含量较低, 这与数据结果相符合. 因此, 可以将三种器件的电阻开关机理都归因于Cu导电细丝(conductive filament, CF)的形成和断裂[33], 器件的复位过程和设置过程的原理示意图如图8所示. Cu的氧化和还原反应如下:

      在XPS中测得的Mg 1s峰位和VO峰位都对应着Cu的氧化物, 但同样是微量的. 复位过程发生前, 器件在负电压下发生软击穿过程, BE Cu被氧化生成e–和Cun+, 在电场的作用下分别迁移至正负两极, Cun+迁移到负极附近时捕获负极附近的e–被还原成Cu, 但是有少量的Cun+在MgO层就已经与往正极迁移的少量O2–形成CuOx, 并没有到达负极, 这与XPS的结果相符合. 由于MgO带隙较宽, 并且可以认为是绝缘体, 所以载流子想从MgO层通过是十分困难的, 并且MgO与TE Cu之间还会形成较高的肖特基势垒, 这些因素导致Cu导电细丝的窄处很有可能在TE Cu和MgO的界面处[34–36]. 当然, 如果是图8(c)和图8(d)中的Cu/MoS2/MgO/Cu结构, 离子在迁移过MgO层之后还需要迁移一层MoS2介质, 那么细丝窄处很可能就在TE Cu和MoS2界面处. 同时, 基于以上原因, 细丝的形状很有可能是图8中的倒圆锥形[23].

      在复位过程中, 单层器件与双层器件的VReset有明显的差别. 如图8(a)和图8(b)的原理图所示, 在正电压下, 正极附件的Cu被氧化形成Cun+, 并在电场的作用下向负极迁移, 导致CF在TE Cu和MgO界面处断裂, 即为图中红色阴影部分. 但是由于中间只有MgO层的阻隔, 所以单层器件的CF可能宽度较大, 需要较大的电压来使CF从窄处断裂, 从而使器件从LRS回到HRS. 相反, 双层器件在两层阻挡层的作用下, CF在形成的时候更困难, 细丝的宽度也就较小, 因此在断裂时所需的电压更小.

      在设置过程中, 三种器件的机理基本相同. 首先, 在负电压下, Cu被氧化形成的Cun+开始向负极迁移, 并在CF窄处被还原, 重新连接断裂的CF, 使器件从HRS转换到LRS. 同时, 需要注意的是, Cu/MgO/MoS2/Cu的电流在VSet附近增长极快, 这可能与细丝的窄处位置和界面势垒的调控有关.

      另一方面, 关注到三种器件都是对称结构, 但是只有单层器件呈现出较为对称的I-V曲线[37]. 基于此, 着重分析Cu/MoS2/MgO/Cu和Cu/MgO/MoS2/Cu的差异之处. 两者主要的区别在于MoS2层的位置, 这导致了漏电流的不同, 即HRS的电阻值不同, 这可以归因于MgO/MoS2界面势垒的调控作用[38]. 载流子从MgO迁移到MoS2比从MoS2迁移到MgO要更容易一些, 这主要是因为MgO的带隙比MoS2要大, 而且非晶MgO的功函数一般较大, 这导致MgO一侧势垒高于MoS2一侧, 从而导致所需能量的高低, 在器件中对应的就是电压的高低, 这就是双层器件I-V曲线不对称的主要原因[39]. 同时, 两种器件在reset过程后, 器件所处的HRS不同. 从图8(c)和图8(e)中可以看出, Cu/MoS2/MgO/Cu器件的reset过程Cun+是从MoS2到MgO, 迁移难度较大, 而Cu/MgO/MoS2/ Cu器件的reset过程Cun+是从MgO到MoS2, 迁移难度较小, 这导致Cu/MgO/MoS2/Cu器件的漏电流明显降低, HRS阻值变大. 但是正因为迁移难度的下降, 导致器件的HRS随机性大幅度上升, 最终导致图6(c)中HRS较为分散的结果.

    4.   结　论

    • 总之, 本文采用磁控溅射的方法制备了以MgO为主体的三种堆栈结构, 发现MoS2插入层对单层MgO器件的电阻开关性能影响较大, 并且与插入的位置有关. 其中, Cu/MgO/MoS2/Cu器件的开关比性能最优. 通过分析XPS表征的结果, 结合器件的I-V曲线, 将MoS2插入层对Cu/MgO/Cu器件的电阻开关特性的影响主要归因于Cu导电细丝以及界面势垒的调控作用. 另一方面, 在可靠性和稳定性方面, Cu/MoS2/MgO/Cu器件的表现最优, 符合阻变存储器的商用价值和基本标准. 在以前的工作中, 我们发现MoS2的厚度变化对BTO/MoS2堆栈器件的电阻开关特性有较大的影响, 厚度增加会导致更多的缺陷态, 从而降低器件的高阻态电阻值[40]. 同时, 我们调研了相关文献, 发现MgO层的厚度对器件的电阻开关特性的影响通常与形成电压有关, 对器件整体性能影响较小, 并且相关文献报道较少[38,41]. 本研究的后期工作将研究Cu/MgO/MoS2/Cu器件中MgO与MoS2的比例或者厚度变化对器件性能的影响规律.

      本文研究了MoS2插入层对Cu/MgO/Cu器件电阻开关性能的影响, 相关工作未见报道. 另一方面, 传统的MgO基电阻开关器件的机理解释一般只引入了导电细丝模型, 而本文的研究工作显示界面势垒还对器件的电阻开关特性有调控作用. 本文对MgO在RRAM领域的研究有一定的参考价值, 并给MgO/MoS2堆栈器件的研究提供了新的思路.

    数据可用性说明

    • 本篇论文的关联数据可在科学数据银行https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00086中访问获取.

    参考文献 (41)

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