气流流型和流速耦合作用下固体氧化物燃料电池电化学性能

王浩; 谢佳苗; 郝文乾; 李京阳; 张鹏; 马晓帆; 刘福; 王旭

doi:10.7498/aps.74.20250096

气流流型和流速耦合作用下固体氧化物燃料电池电化学性能

1.
中北大学航空宇航学院, 太原　030051
2.
北京清航紫荆装备科技有限公司, 北京　102100
3.
中北大学机电工程学院, 太原　030051

作者简介: 王浩.E-mail: 18536219904@163.com .

通讯作者: E-mail: wqhao@nuc.edu.cn.; E-mail: lijingyang.thu@hotmail.com.;

中图分类号: 82.47.Ed, 47.27.nd, 91.55.Ax

Electrochemical properties of solid oxide fuel cells under the coupling effect of airflow pattern and airflow velocity

1.
School of Aeronautics and Astronautics, North University of China, Taiyuan 030051, China
2.
Beijing Tsing Aero Armament Technology Co., Ltd., Beijing 102100, China
3.
School of Mechanical and Electrical Engineering, North University of China, Taiyuan 030051, China

Corresponding authors: E-mail: wqhao@nuc.edu.cn.; E-mail: lijingyang.thu@hotmail.com.;

MSC: 82.47.Ed, 47.27.nd, 91.55.Ax

摘要: 在全球能源格局深度调整与环境问题严峻挑战的双重背景下, 固体氧化物燃料电池(SOFC)凭借其诸多卓越特性, 成为高效清洁能量转换技术的研究焦点. SOFC的电化学性能受到气流流型、流速及工作电压等多种因素影响, 准确分析电池的电化学指标随各因素的变化情况, 是提出电池高效反应设计方案的基础. 因此, 本研究建立了SOFC的三维多场耦合模型, 研究了各因素间耦合作用对电池电化学性能的影响规律. 研究结果表明, 随着工作电压的降低, 电池的电化学反应速率显著提高, 气体摩尔分数梯度增大, 电解质电流密度分布不均性增强. 对于低电压工况, 交叉流流型展现出更好的电化学性能优势, 其功率密度曲线在不同电流密度区间均占据领先地位. 随着流道气体流速的提升, 电池的输出功率密度曲线呈上升趋势, 后续因阴极反应渐趋饱和, 流速提升对功率密度增长的推动作用逐渐弱化. 本研究揭示了流型、流速与电压的耦合作用对SOFC电化学性能的影响, 为SOFC的商业化应用提供指导.
- 固体氧化物燃料电池 /
- 气流流型 /
- 多场耦合 /
- 电化学性能
Abstract: Under the dual background of deep adjustment of global energy pattern and severe challenges of environmental problems, solid oxide fuel cell (SOFC) has become the focus of research on efficient and clean energy conversion technology due to its many excellent characteristics. The electrochemical performance of SOFC is affected by various factors such as gas flow pattern (co-flow, counter-flow, cross-flow), flow rate (cathode and anode channel gases), and operating voltage. Accurately analysing the variation of electrochemical indexes with each factor is the basis for proposing the design scheme of high efficiency reaction of the cell. Therefore, a three-dimensional multi-field coupling model of SOFC is established in this study, and the model parameters and boundary conditions covering electrochemistry, gas flow, substance diffusion, etc. are set to study the influence of the coupling between factors on the electrochemical performance of the cell. These results show that with the decrease of operating voltage, the electrochemical reaction rate of the cell increases significantly, the gas mole fraction gradient increases, and the inhomogeneity of the electrolyte current density distribution is enhanced. Under low-voltage operating conditions, the cross-flow flow pattern shows better electrochemical performance advantages, and its power density profile takes the lead in different current density intervals. With the increase of the flow rate of the flow channel gas, the output power density curve of the cell shows an overall upward trend, and then the driving effect of the flow rate increase on the power density increase is gradually weakened due to the saturated cathodic reaction. This study reveals the influence of the coupling of flow pattern, flow rate and voltage on the electrochemical performance of SOFC, and provides guidance for the commercial application of SOFC.
- solid oxide fuel cells /
- airflow pattern /
- multi-field coupling /
- electrochemical performance .

图 1 SOFC几何结构和有限元模型　(a) 顺流/逆流形式的几何结构; (b) 交叉流形式的几何结构; (c) 顺流/逆流形式的有限元模型; (d) 交叉流形式的有限元模型

Figure 1. Geometry structure and finite element model of SOFC: (a) Geometry structure of co-flow/counter-flow patterns; (b) geometry structure of cross-flow pattern; (c) finite element model of co-flow/counter-flow patterns; (d) finite element model of cross-flow pattern.

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图 2 当前有限元模型的极化曲线与文献[27]得到的结果对比图

Figure 2. Comparison of the polarization curves between the results of current finite element model and the results obtained in Ref. [27].

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图 3 当前有限元模型的气体组分分布与文献[27]得到的结果对比图　(a) 氢气摩尔分数; (b)氧气摩尔分数; (c) 水蒸气摩尔分数

Figure 3. Comparison of the gas components distribution between the results of current finite element model and the results obtained by Ref. [27]: (a) Hydrogen mole fraction; (b) oxygen mole fraction; (c) water vapor mole fraction.

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图 4 顺流情况下SOFC电解质电流密度分布　(a)不同电压下电解质电流密度最大值与最小值曲线图; (b)电压为0.9 V时电解质电流密度云图; (c)电压为0.6 V时电解质电流密度云图; (d)电压为0.3 V时电解质电流密度云图

Figure 4. SOFC electrolyte current density distribution in the case of downstream: (a) Plot of maximum and minimum electrolyte current density at different voltages; (b) electrolyte current density cloud at voltage of 0.9 V; (c) electrolyte current density cloud at voltage of 0.6 V; (d) electrolyte current density cloud at voltage of 0.3 V.

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图 5 不同电压下氢气摩尔分数、氧气摩尔分数的极差

Figure 5. The extremes of the molar fraction of hydrogen, oxygen at different voltages.

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图 6 不同流型下SOFC的极化曲线和功率密度曲线　(a) 极化曲线; (b) 功率密度曲线

Figure 6. Polarization curves and power density curves of SOFC under different flow modes: (a) Polarization curves; (b) power density curves.

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图 7 不同电压下不同流道内氢气分布情况　(a) 氢气摩尔分数极差直方图; (b) 氢气摩尔分数分布云图

Figure 7. Distribution of hydrogen in different flow channels under different voltages: (a) Histogram of the range of hydrogen mole fraction; (b) hydrogen molarity fraction distribution.

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图 8 不同电压下不同流道内氧气分布情况　(a) 氧气摩尔分数极差直方图; (b) 氧气摩尔分数分布云图

Figure 8. Distribution of oxygen in different flow channels under different voltages: (a) Histogram of the variation range of oxygen mole fraction; (b) contour map of oxygen mole fraction distribution.

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图 9 电池电压为0.9 V时流道内速度分布　(a) 阳极流道内速度分布; (b) 阴极流道内速度分布

Figure 9. Velocity distribution in the flow channel when the cell voltage is 0.9 V: (a) Velocity distribution in the anode flow channel; (b) velocity distribution in the cathode flow channel.

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图 10 电池电压为0.5 V时流道内速度分布　(a) 阳极流道内速度分布; (b) 阴极流道内速度分布

Figure 10. Velocity distribution in the flow channel when the cell voltage is 0.5 V: (a) Velocity distribution in the anode flow channel; (b) velocity distribution in the cathode flow channel.

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图 11 阳极流道气体不同流速下电池极化曲线　(a) 顺流; (b) 逆流; (c) 交叉流

Figure 11. SOFC polarization curves under different airflow velocities of anode channel gas: (a) Co-flow; (b) counter-flow; (c) cross-flow.

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图 12 阳极流道气体不同流速下电池功率密度曲线　(a) 顺流; (b) 逆流; (c) 交叉流

Figure 12. SOFC power density curves at different airflow velocities of anode channel gases: (a) Co-flow; (b) counter-flow; (c) cross-flow.

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图 13 阴极流道气体不同流速下电池极化曲线　(a) 顺流; (b) 逆流; (c) 交叉流

Figure 13. SOFC polarization curves under different airflow velocities of cathode flow channel gases: (a) Co-flow; (b) counter-flow; (c) cross-flow.

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图 14 阴极流道气体不同流速下电池功率密度曲线　(a) 顺流; (b) 逆流; (c) 交叉流

Figure 14. SOFC power density curves at different airflow velocities of cathode channel gases: (a) Co-flow; (b) counter-flow; (c) cross-flow.

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表 1 SOFC单电池模型几何参数^[27]

Table 1. Geometric parameters of SOFC single-cell model^[27].

几何参数	数值
电池长度/mm	20.000
电池宽度/mm	20.000
流道高度/mm	1.000
流道宽度/mm	1.500
肋宽/mm	1.000
阳极和阴极连接体厚度/mm	2.000
阳极扩散层厚度/mm	0.015
阳极厚度/mm	0.400
阴极扩散层厚度/mm	0.020
阴极厚度/mm	0.050
电解质厚度/mm	0.010

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表 2 电化学模型参数^[29,30]

Table 2. Electrochemical model parameters^[29,30].

参数	数值
阳极平衡电位/V	0
电池工作电压/V	0.5
阳极交换电流密度/(A·cm^–2)	5
阴极交换电流密度/(A·cm^–2)	2
阳极活性比表面积/m^–1	1×10⁵
阴极活性比表面积/m^-1	1×10⁵
电解质电导率/(S·m^–1)	5
阳极电导率/(S·m^–1)	1000
阴极电导率/(S·m^–1)	1000
阳极扩散层电导率/(S·m^–1)	8.5×10⁵
阴极扩散层电导率/(S·m^–1)	7700
集流体电导率/(S·m^–1)	1.4×10⁶

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表 4 物质扩散模型参数^[29,30]

Table 4. Material diffusion model parameters^[29,30].

参数	数值
参考扩散率/(m²·s^–1)	3.16×10^–8
燃料气孔隙体积分数/%	40
氧化气孔隙体积分数/%	40
氢气摩尔质量/(g·mol^–1)	2
氧气摩尔质量/(g·mol^–1)	32
水蒸气摩尔质量/(g·mol^–1)	18
氮气摩尔质量/(g·mol^–1)	28

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表 3 气体流动模型参数^[23,31]

Table 3. Gas flow model parameters^[23,31].

参数	数值
大气压强/atm	1
阳极渗透率/m²	1×10^–12
阴极渗透率/m²	1×10^–12
阳极孔隙率	0.3
阴极孔隙率	0.3
阳极流道气体入口速度/(m·s^–1)	0.1—0.5
阴极流道气体入口速度/(m·s^–1)	0.5—2.5

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图( 15) 表( 4)

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1. 引　言

固体氧化物燃料电池(SOFC)作为第4代燃料电池技术, 它以高效清洁的能量转换方式, 将化学能直接转化为电能, 具有比能量高、效率高、噪声低、污染小、燃料选择灵活等显著优点, 展现出了卓越的性能和广阔的应用前景. 在应用领域方面, SOFC不仅可以广泛应用于固定式电站、分布式家庭电源、紧急电源等固定设备领域, 还能够拓展到水面舰艇、水中兵器、无人平台、航天航空、单兵电源、移动电源等移动设施领域^[1–6]. 因此, SOFC是最具发展前景的新型能源之一.

SOFC的最小重复单元包括电解质层、阳极层、阴极层及相关连接部件, 其中流道是由双极板通过特定工艺制成的气体流通通道. 流道负责将气体稳定均匀地输送至反应电极, 同时及时排出反应生成的废气, 其结构与特性直接影响着SOFC的性能与寿命. SOFC一般在3种不同的气体流动条件下工作, 分别是顺流、逆流和交叉流. 在顺流与逆流的工况中, 两种气体的流动方位平行, 流动方向相同(顺流)或相反(逆流). 而在交叉流的工况中, 气体流场则是正交分布的. 流道的构型和气体的流速对SOFC的电化学性能影响很大, 不同的流型会显著改变SOFC内部的气体流动方式、传热传质过程以及化学反应的均匀性. 顺流可在特定情况下优化温度分布, 提高电池的稳定性; 逆流则可能促进燃料与氧化剂的充分混合, 提高反应效率; 交叉流可综合前两者的优势, 为电池性能的提升提供新途径. 通过深入研究不同流型对SOFC电化学性能的影响, 可以精准设计电池的流道结构, 优化操作条件, 从而提高SOFC的整体性能, 为其在不同场景下的广泛应用奠定基础. 同时, 研究不同气体流速下SOFC的电化学性能同样至关重要. 流速过高会导致气体在电池内停留时间过短, 反应不完全; 流速过低则会使反应物供应不足, 产物积累, 阻碍反应进行, 导致电池性能下降. 适当的气体流速能够确保燃料和氧化剂均匀地分布在电极表面, 促进反应物及时传输到反应位点, 提高电化学反应速率, 提升电池的输出功率.

研究人员对SOFC的流型和流速对电池电化学性能的影响, 包括电池内部的局部电流密度、温度以及物质分布等, 进行了多方面的探索^[7–12]. 基于多通道燃料电池的Z形流场结构, Lu等^[13]通过改进外部和内部流场设计, 分析了多物理场耦合(包括速度、温度、电流密度场)及电化学性能, 研究发现相较于双出口设计, 交叉流道使氢气最大流速提高了7.83倍. 但是, 交叉流道在增强电化学反应的同时会引起极化损耗, 这阻碍了电池内部散热, 导致交叉流道产生的温度比双出口流道的上升了最高71.77 K. 基于顺流、逆流、交叉流3种构型的SOFC的动力学模型, Zhang等^[14]得到了燃料和空气两侧的温度、质量流量、电流密度、反应物和产物的气体浓度的局部分布情况. 研究发现顺流和逆流的流动效果优于交叉流动, 3种流动方式的温度沿电池长度方向存在显著的温度梯度. 基于气流方式为顺流的三维SOFC模型, Andersson等^[15]得出在沿气体流动的方向上, 局部电流密度与局部温度之间产生强耦合, 电化学反应释放出的热量, 使得SOFC内部的温度提高, 并加速增大电流密度. Sohn等^[16]对以30%预重整气为燃料的SOFC进行了研究, 结果表明, 在顺流和逆流两种方式中, 逆流方式下的SOFC表现出更好的电化学性能. Wang等^[17]采用ANSYS/CFX软件建立了平板式SOFC的三维模型, 得到了电池内部气体物质的摩尔分数、温度、电流密度以及电池超电势的分布状况. 此外, 基于达西定律, 探究了气体在多孔电极区域的流动模式, 研究结果表明, 采用顺流配置的SOFC, 拥有更高的平均电流密度, 其温度分布也更为均匀. Choudhary等^[18]研究的SOFC以合成气(组分为21%的甲烷、18%的二氧化碳、20%的一氧化碳、40%的氢气以及1%的氮气)作为燃料, 研究成果表明, 在平均电流密度方面, 逆流方式的SOFC高于顺流方式; 但是对于效率、响应时间、热应力以及积碳情况方面, 顺流方式则具备显著优势, 其效率更高, 响应时间更短, 而且在应对热应力与积碳问题时展现出极为出色的性能. 但是, 以氢气作为燃料的SOFC, 对于顺流、逆流以及交叉流3种流型中, 逆流方式下SOFC的电化学性能优于顺流与交叉流^[19]. 尽管提升空气和燃料的流速理论上有助于电池性能提升, 但是Sembler等^[20]的研究结果表明, 由于流速加快引发了冷却效应, 削弱了因流速增大带来的电池性能提升效果.

综上所述, 目前关于SOFC电化学性能的研究主要集中于单一物理条件, 如仅考虑单一气流流型、单一电压或单一流速等条件, 关于不同流型SOFC在不同电压和不同气流流速影响下的电化学性能影响规律的研究仍不够全面. 基于此, 本文采用COMSOL Multiphysics有限元模拟软件, 研究SOFC在顺流、逆流和交叉流3种气流流型下的电化学性能. 揭示气流流型、工作电压和气流流速对SOFC电化学性能的影响规律, 研究不同工作电压下气道内气体摩尔分数分布以及电解质电流密度变化规律, 分析不同气流流型下SOFC的极化曲线、功率密度曲线以及气体组分分布情况, 揭示不同气体流速下SOFC电化学性能的影响机制, 为进一步优化SOFC的电化学性能设计提供理论指导和数据支撑.

2. SOFC多场耦合模型

SOFC在工作过程中, 涉及电化学反应、质量传输、动量传输以及电荷传递之间的相互耦合. 电化学反应速率取决于温度、物质浓度和催化反应的活性表面积; 化学反应产生并消耗热量, 即温度分布取决于化学反应速率以及固体和气体特性; 气流性质取决于温度和物质浓度. 因此, 在进行SOFC的理论建模时, 需要将电化学模型、气体流动模型和物质扩散模型相互耦合之后进行联合求解.

2.1. 电化学模型

电化学反应的速率可以描述为相对于活化过电势的反应速率. Butler-Volmer电化学反应动力学方程是描述电极-电解质界面处电流和电压差之间的关系. 基于Butler-Volmer方程可得到SOFC局部电流分布^[21], 表达式如下:

其中, $ {i_{\text{v}}} $是比体积电流密度(A/m²), $ {i_0} $是交换电流密度, $ {A_{\text{v}}} $是多孔催化层活性比面积, F = 96485 C/mol是法拉第常数, $ R $是气体常数, T为绝对温度, $ {\alpha _{\text{a}}} $和$ {\alpha _{\text{c}}} $分别是SOFC阳极和阴极传递系数, $ {\eta _{{\text{act}}}} $是活化过电势, 为电极电势与平衡态电势之差.

SOFC阳极和阴极处的浓差过电势$ {\eta _{{\text{con}}}} $可由以下公式计算^[22]:

其中, 下标b, TPB分别代表主体和三相界面, $ {p_i} $是组分$ i $在相应位置的分压, 分别可取(H₂, b), (H₂O, TPB), (H₂, TPB), (H₂O, b)位置.

交换电流密度$ {i_0} $可根据下式计算^[23]:

其中, $ m $, $ k $分别为反应级数, $ {\gamma _{{\text{a, }}{{\text{H}}_{2}}}} $和$ {\gamma _{{\text{c, }}{{\text{O}}_{2}}}} $均为可调参数, $ {p_{{\text{ref}}}} $为参考压力, 通常取1 atm (1 atm =1.01×10⁵ Pa), $ {E_{{\text{act, a}}}} $是氢气在阳极反应的活化能, $ {E_{{\text{act, c}}}} $是氧气在阴极反应的活化能.

2.2. 气体流动模型

SOFC在工作过程中, 燃料气和氧化气可以在电极和通道之间自由扩散和流动. 在数值仿真中, 需要模拟流体在多孔电极和气体通道中的流动, 但是对于多孔电极和气体通道, 控制方程不同.

对于阳极通道和阴极通道中的动量控制方程, 使用Navier-Stokes方程^[24]来描述黏性不可压缩流体动量守恒的运动方程, 如下:

其中, $ \nabla $为拉普拉斯算子, $ \rho $是混合气体密度, 由物质扩散方程提供; u是速度矢量; $ p $是气体压力; $ {{\boldsymbol{I}}} $为单位张量, $ {{\boldsymbol{\iota}} } $是黏性应力张量, 与气体速度、动力黏度及温度有关; Q是体积力矢量.

对于多孔电极中的气体流动使用Brinkman^[25]方程来描述, 可用来求解层流时多孔介质的流体速度:

其中, $ \varepsilon $为辅助参数, u为速度矢量, $ {{\boldsymbol{\delta }}} $为黏性张量, $ \Delta P $为流体通过多孔介质后的动量损失, $ \mu $为流体的黏度系数.

2.3. 物质扩散模型

电极中的物质传输主要发生在气相中, 化学反应物质的传递以扩散和对流为主. 对流主要发生在气体流道内, 扩散主要发生在阴极和阳极的多孔电极内部. 各气体物质的质量守恒方程可表示为

其中, $ {w_i} $是各气体的质量分数, $ {{\boldsymbol{J}}_i} $是与$ {w_i} $相关的通量矢量, $ {R_i} $是物质生产和消耗的额外源项. 特别地, 气体通道中的$ {R_i} = 0 $.

在阴极和阳极的多孔电极中, 物质生产和消耗的额外源项$ {R_i} $为:

其中, $ {c_i} $是各物质的化学当量系数, $ {i_{\text{v}}} $是电化学反应的体积电流密度, n是电化学反应中参与电子的个数.

混合气体密度$ \rho $为:

其中, $ {x_i} $是物质的摩尔分数, $ {M_i} $为物质的摩尔质量.

Maxwell-Stefan是热力学中描述多组分系统扩散过程的理论模型, 基于此模型^[26], 质量扩散通量$ {J_i} $可表示为

其中, $ D_i^{\text{T}} $是热扩散系数, $ {D_{ik}} $为Maxwell-Stefan扩散系数, $ \nabla T $为温度梯度.

气流流型和流速耦合作用下固体氧化物燃料电池电化学性能

作者简介: 王浩.E-mail: 18536219904@163.com .

通讯作者: E-mail: wqhao@nuc.edu.cn.; E-mail: lijingyang.thu@hotmail.com.;

Electrochemical properties of solid oxide fuel cells under the coupling effect of airflow pattern and airflow velocity

Corresponding authors: E-mail: wqhao@nuc.edu.cn.; E-mail: lijingyang.thu@hotmail.com.;

计量

气流流型和流速耦合作用下固体氧化物燃料电池电化学性能

通讯作者: E-mail: wqhao@nuc.edu.cn.;

通讯作者: E-mail: lijingyang.thu@hotmail.com.;

作者简介: 王浩.E-mail: 18536219904@163.com
1. 中北大学航空宇航学院, 太原　030051

2. 北京清航紫荆装备科技有限公司, 北京　102100

3. 中北大学机电工程学院, 太原　030051

English Abstract