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轨道霍尔效应(orbital Hall effect, OHE)是指在外部电场作用下, 轨道角动量输运引起的横向轨道流分布现象[1–4]. 与传统的自旋霍尔效应(spin Hall effect, SHE)不同, OHE不依赖于强自旋轨道耦合(spin-orbit coupling, SOC), 其独特的物理机制使其具有巨大潜力[5–8]. 首先, OHE不依赖于SOC, 外部电场可以直接与轨道自由度相互作用, 并且用于电荷流(JC)-轨道流(JL)转换的材料选择非常广泛, 而不是局限于具有强SOC的自旋霍尔材料(spin Hall materials, SHMs)[9,10]. 其次, 轨道霍尔材料(orbital Hall materials, OHMs)通常具有较大的轨道霍尔电导率(orbital Hall conductivity, OHC), 能够实现更高的电荷流-轨道流转换效率[11–13]. 最后, OHMs的轨道扩散长度比SHMs的自旋扩散长度更长[14–17]. 这些优势为探索低成本、超低能耗和优异稳定性的轨道存储和逻辑器件带来了机遇.
轻金属Cr是一种3d过渡金属材料, 其具有OHE[6,18]. Cr的轨道霍尔电导率可达约8200 ћ/e Ω–1·cm–1远远高于其自旋霍尔电导率(约为–130 ћ/e Ω–1·cm–1)[19–21]. 其较大的OHC有利于实现电荷流-轨道流的高效转换, 从而实现大的轨道转矩效率[22–24]. Lyalin等[25]通过磁光克尔效应, 首次实现了Cr单层薄膜中OHE的直接观测, 发现Cr表面存在电流诱导的轨道积累, 其轨道极化方向与电流方向呈横向分布, 且与电流密度呈线性关系, 这与轨道霍尔效应的理论预测一致. Zhang等[6]发现在Cr/Au/Co异质结中, Cr层产生的轨道流可通过Au插入层有效转换为自旋流(JS)并驱动磁化翻转. Guo等[19]则在Cr/CoTb结构中实现了高达–0.57的转矩效率, 临界翻转电流密度低至8×106 A/cm2. Xie等[22]还利用Cr的OHE产生轨道流, 实现了反铁磁Mn3Sn的磁化翻转. 这些特点使Cr薄膜材料应用在轨道-自旋电子器件中有助于提高整体器件的性能.
逆轨道霍尔效应(inverse orbital Hall effect, IOHE)是OHE的逆效应, 提供了一种将轨道流转换为电荷流的方法[26]. 目前, 基于ISHE的SHMs/铁磁材料(ferromagnetic materials, FM)异质结太赫兹发射已成为可靠的太赫兹源. 最近, 在OHMs/FM异质结中基于IOHE实现了高效率、性能优异、可灵活调控等优点的轨道太赫兹发射器. Wang等[26]发现轨道流可通过IOHE转换为电荷流, 并在Co/Ti和Co/Mn异质结中实现了轨道太赫兹发射, 并且可通过插入W层增强轨道太赫兹发射. Seifert等[27]观察到由逆轨道Rashba-Edelstein效应(inverse orbital Rashba-Edelstein effect, IOREE), 引起的轨道太赫兹发射源自Ni/W/SiO2异质结中的W/SiO2界面, 证明了在Ni/W/SiO2薄膜中轨道角动量的长距离输运及其高效转换为电荷流的机制. Kumar等[28]通过IOHE实现了与温度相关的太赫兹发射, 并区分了NiFe/Nb异质结中轨道和自旋的贡献. Xu等[29]在Ni基多层结构中通过飞秒激光激发轨道流, 并利用太赫兹时域光谱检测IOREE驱动的电荷流转换. 发现Ni中可以高效产生轨道流, 且其扩散长度受材料厚度调控, 为轨道角动量传输提供了实验依据. 同时, Mishra等[30]发现Ni/Pt异质结中的太赫兹发射是远程弹道轨道传输, 可通过入射飞秒激光脉冲的电场来控制. 基于Cr显著的OHE, 有望实现显著的IOHE, 这为实现轨道太赫兹发射源提供了重要的材料基础.
本文使用磁控溅射在Al2O3(
$ \left\langle{0001}\right\rangle/\langle 11\bar{2}0\rangle $ )衬底上制备了Cr/Ni, Pt/Ni薄膜, 研究了薄膜的表面形貌以及IOHE. 实验结果表明, 磁控溅射生长的Cr薄膜具有平整的表面形貌以及IOHE, 此外还发现Ni层厚度的增加有效提高了自旋流-轨道流的转换效率. 通过研究不同异质结的太赫兹发射信号能够证实Cr薄膜中的IOHE, 为设计和调控轨道-自旋电子学器件提供帮助. -
利用磁控溅射镀膜机(AJA-ORION8型), 通过直流磁控溅射方法, 在Al2O3衬底(10 mm×10 mm×0.5 mm)上制备了Cr薄膜. 薄膜制备时真空度小于5×10–8 mTorr (1 mTorr = 0.133 Pa), 基片温度为450 ℃, 压强为3 mTorr, 氩气气流量为33 sccm (1 sccm = 1 mL/min), 溅射功率为50 W. 在450 ℃高温退火1 h, 并自然冷却至室温. 参考样品Pt薄膜制备温度为室温, 压强为3 mTorr, 功率为15 W. 随后在压强为3 mTorr, 溅射功率为50 W的条件下溅射生长Ni薄膜以及SiO2. 所有样品均使用SiO2作为保护层, 其中Cr溅射速率为0.2902 Å/s, Pt溅射速率为0.1705 Å/s, Ni溅射速率为0.2760 Å/s, SiO2溅射速率为0.1902 Å/s.
利用原子力显微镜(atomic force microscope, AFM)对样品进行表面形貌表征. 通过太赫兹发射谱测量不同样品的太赫兹发射信号, 太赫兹发射光谱测试采用自主搭建的时域光谱系统, 其激发光源为钛宝石飞秒激光器(中心波长800 nm, 脉宽100 fs, 输出功率1 W, 重复频率80 MHz). 实验采用泵浦-探测技术, 其中泵浦光以正入射方式辐照样品表面, 激发产生的太赫兹发射信号通过电光采样法进行检测. 检测系统采用(110)晶向的ZnTe电光晶体(厚度2 mm), 测试过程中施加50 mT的面内偏置磁场, 所有实验均在室温、干燥空气环境下完成.
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为了表征Cr和Cr/Ni样品的表面形貌, 对样品进行了AFM测试, 如图1所示. 图1(a)—(c)分别为Al2O3/Cr(40 nm), Al2O3/Cr(10 nm)/Ni(5 nm)和Al2O3/Cr(40 nm)/Ni(5 nm)的AFM图, 其粗糙度分别为0.254, 0.278和0.253 nm, 起伏分别为–1.1—1.1 nm, –1.2—1.2 nm和–1.0—1.3 nm, 表明Cr和Cr/Ni样品表面较为平整.
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我们设计了Cr/Ni异质结, 并以Pt/Ni异质结作为参考样品, 使用太赫兹发射光谱表征和分析其IOHE, 如图2和图3所示. 对比图2中Cr/Ni异质结和图3中Pt/Ni异质结的太赫兹发射谱可知, Cr/Ni和Pt/Ni的太赫兹极性相同. 在传统的Pt/Ni异质结中, 飞秒激光在Ni中激发自旋流, 自旋流注入到Pt层, 并通过Pt层的ISHE转换为电荷流, 产生太赫兹信号[31]. 其极性主要取决于非磁层Pt的自旋霍尔角符号(Pt的自旋霍尔角符号为正)[32]. 而Cr的自旋霍尔角符号为负[32], Cr/Ni异质结中若是ISHE占主导, 其太赫兹极性应与Pt/Ni相反, 而实际测量中Cr/Ni的极性与Pt/Ni的相同, 这表明Cr/Ni中的主导机制并非ISHE. IOHE与ISHE不同, 其太赫兹极性由非磁层材料的轨道霍尔角和铁磁层材料的自旋-轨道转换系数的符号共同决定[26]. 在Cr/Ni异质结中, Cr的轨道霍尔角和Ni的自旋-轨道转换系数符号均为正号, 其产生的太赫兹极性也应为正号[18]. 因此, Cr/Ni异质结中的太赫兹信号由Cr中IOHE主导, 其ISHE的贡献相对较弱. 在Pt/Ni结构中Pt的OHC为2919 ћ/e Ω–1·cm–1, 与其SHC (2152 ћ/e Ω–1·cm–1)相当[32], 也有可能实现IOHE, 但Pt/Ni结构中基于IOHE和ISHE产生的太赫兹极性相同, 区分两者存在困难.
此外, 测量结果表明, 随Cr层厚度的增加(2—40 nm), Cr/Ni异质结的太赫兹信号逐渐减弱. 当Cr的厚度为2 nm时, 太赫兹信号强度最大, 当厚度增加到40 nm时, 太赫兹信号接近消失. Cr/Ni异质结中太赫兹信号随Cr厚度呈现减小的趋势, 可能与激光吸收率和透射率等因素有关, 随Cr层厚度的增加, 激光在Cr层中的吸收可能增加, 导致透射到Ni层的激光能量减少, 从而减少了Ni层中轨道流的产生[26]. 这种太赫兹信号随Cr层厚度减小趋势也可能受轨道流在Cr层中的扩散长度影响[26].
理论上基于Cr较大的OHC, 有望实现高效率的轨道流-电荷流转换效率和较强的太赫兹发射, 但受到Ni中自旋流-轨道流转换效率的影响, Cr/Ni异质结并没有表现出比Pt/Ni异质结更强的太赫兹发射信号强度. 因此, 我们通过增加Ni层厚度来提高自旋流-轨道流转换效率以增强太赫兹发射信号强度. 图4为不同Ni厚度的Cr(10 nm)/Ni(3—10 nm)异质结的太赫兹信号. 测量结果表明: 随Ni厚度的增加(3—10 nm), Cr/Ni异质结的太赫兹信号强度逐渐增加, 这归因于Ni中自旋流-轨道流转换效率的提高. 一方面, 随着Ni厚度的增加, 自旋流可扩散得更远, 有更多的自旋流转换为轨道流; 另一方面, 薄膜的晶体质量随Ni厚度的增加得到改善, 晶格缺陷减少, 自旋流-轨道流转换效率显著提升, 这两者的共同作用显著提升了太赫兹信号的产生效率[29].
根据以上实验现象, 我们验证了如图5所示的物理机制. 在飞秒激光作用下, FM/NM异质结中可基于ISHE和IOHE机制产生太赫兹发射, 飞秒激光激发可以直接在FM层中产生JS, FM层中的JS一部分通过界面扩散到NM层中, 通过NM层的ISHE转换为JC, 以太赫兹的形式发射出去, 其中JC的方向和大小取决于自旋霍尔角的符号和大小[26]; 另一部分JS通过FM层的SOC转换为轨道流(JL), JL进入NM层中并通过NM层的IOHE转换为JC, 并以太赫兹的形式发射出去, JC的方向和大小共同取决于NM的轨道霍尔角和FM的自旋-轨道转换系数的符号和大小[26]. JL和JC之间的转换不依赖强自旋轨道耦合, 而是依赖于轨道杂化所诱导的轨道织构所产生的轨道霍尔角, JS和JL之间的转换则依赖于FM层的自旋轨道耦合作用[24]. 在Cr/Ni结构中, 太赫兹FM层选用具有较强自旋-轨道转换效率的Ni, 可以高效地实现JS到JL的转换, NM层选取具有较大OHC的Cr. 如图5(a)所示, 在Ni层一侧使用飞秒激光泵浦产生JS, 一部分JS通过Ni的SOC转换为JL并流入Cr层并由IOHE而转换为JC, 而另一部分JS将由Cr中的ISHE直接转换为JC, 但由于Cr的自旋霍尔角相对较小, Cr/Ni结构中IOHE机制占据主导地位. 而在Pt/Ni结构中, 如图5(b)所示, 激光束首先在Ni层中激发JS, 然后通过Pt层的强ISHE转换为JC, 导致结构中的太赫兹发射, Pt/Ni结构中ISHE机制占据主导地位. 通过太赫兹测量可以证明异质结中的IOHE, 但定量表征轨道流到电荷流的转换效率具有一定的挑战.
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本文研究了Cr薄膜中的逆轨道霍尔效应与太赫兹发射. 测量结果表明: 通过在Cr/Ni, Pt/Ni异质结中观察到的太赫兹发射信号, 证明了具有弱SOC的轻金属材料Cr中的IOHE. 其中, Ni层有较强SOC, 可高效地将激光泵浦所产生的自旋流部分转换为轨道流, 轨道流通过界面扩散进入Cr层, 通过IOHE转换为电荷流, 以太赫兹形式发射出去. 此外, 实验结果证明了Ni层厚度的增加对于太赫兹信号的增强, 其高效的自旋流-轨道流转换可以增强轨道太赫兹发射. 这些结果不仅有助于探索IOHE的物理机制, 而且对自旋轨道电子器件和太赫兹发射器的设计和制备具有指导意义.
轻金属Cr薄膜的逆轨道霍尔效应
Inverse orbital Hall effect in light metal Cr films
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摘要: 轻金属材料Cr具有较大的轨道霍尔电导, 并且不依赖强自旋-轨道耦合即可实现高效的电荷流-轨道流转换, 这些优点在自旋电子领域具有重要的应用前景, 有助于开发新型的轨道-自旋电子器件. 本研究采用磁控溅射的方法在Al2O3衬底上制备了Cr薄膜和Cr/Ni异质结. 通过太赫兹发射谱测量观察到Cr中的逆轨道霍尔效应. 在Cr/Ni异质结中由铁磁层Ni中自旋-轨道耦合所产生的轨道流通过Cr的逆轨道霍尔效应转换为电荷流. 此外, 研究了太赫兹信号对Ni层厚度的依赖性, Ni厚度的增加显著地提高了自旋流-轨道流的转换效率, 增强了轨道太赫兹发射信号. Cr的逆轨道霍尔效应为轨道-自旋电子器件的设计与性能调控提供了新的研究思路.Abstract: Orbitronic devices have aroused considerable interest due to their unique advantage of being independent of strong spin-orbit coupling. Light metal chromium (Cr) with high orbital Hall conductivity has significant potential for application in orbit-spintronic devices. In this study, we present experimental verification of the inverse orbital Hall effect (IOHE) in Cr thin films and systematically investigate the underlying physical mechanisms of orbital-to-charge current conversion. The Cr/Ni and Pt/Ni heterostructures are fabricated on Al2O3 substrates via magnetron sputtering. Terahertz time-domain spectroscopy is employed to measure the terahertz emission signal. The Cr/Ni heterostructure exhibits the same positive terahertz polarity as the ISHE-dominant Pt/Ni heterostructure, despite the Cr layer owing negative spin Hall angle, which confirms the IOHE of Cr/Ni heterostructure. In the Cr/Ni heterostructures, femtosecond laser excitation generates spin current in the ferromagnetic Ni layer, which is converted into orbital current via its spin-orbit coupling. This orbital current propagates into the Cr layer where it is transformed into charge current through the IOHE. Furthermore, the increase of the Cr thickness (2–40 nm) weakens the terahertz emission of Cr/Ni heterostructures due to enhanced optical absorption of Cr layers reducing spin current generation in Ni layers. However, the optimization of Ni thickness (3–10 nm) significantly enhances the terahertz emission by improving the spin-to-orbital current conversion efficiency. This work provides experimental evidence for IOHE in Cr films and demonstrates the crucial role of ferromagnetic layer engineering in spin-to-orbital current conversion efficiency, providing innovative perspectives for designing and optimizing the performance of orbitronic devices.
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Key words:
- light material Cr film /
- inverse orbital Hall effect /
- terahertz .
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图 1 (a) Al2O3/Cr (40 nm), (b) Al2O3/Cr (10 nm)/Ni (5 nm)和(c) Al2O3/Cr (40 nm)/Ni (5 nm)的原子力显微镜图像
Figure 1. AFM images of (a) Al2O3/Cr (40 nm), (b) Al2O3/Cr (10 nm)/Ni (5 nm) and (c) Al2O3/Cr (40 nm)/Ni (5 nm) samples
图 2 (a)—(e) Cr (2—40 nm)/Ni (5 nm)结构的太赫兹信号
Figure 2. (a)–(e) The THz signals of the Cr (2–40 nm)/Ni (5 nm) structures.
图 3 (a) Pt (1 nm)/Ni (5 nm)和(b) Pt (3 nm)/Ni (5 nm)结构的太赫兹信号
Figure 3. The THz signals of the (a) Pt (1 nm)/Ni (5 nm) and (b) Pt (3 nm)/Ni (5 nm) structures
图 4 (a) Cr (10 nm)/Ni (3 nm), (b) Cr (10 nm)/Ni (5 nm)和(c) Cr (10 nm)/Ni (10 nm)结构的太赫兹信号
Figure 4. The THz signals of the (a) Cr (10 nm)/Ni (3 nm) structures, (b) Cr (10 nm)/Ni (5 nm) and (c) Cr (10 nm)/Ni (10 nm) structures
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图( 5)
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